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流化床反应器中不同Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2重整反应性能的比较研究 被引量：7
1
作者 郝志刚 朱庆山 +1 位作者 雷泽 李洪钟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期436-441,共6页
采用浸渍法、溶胶-凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了三种20%的NiO-Al2O3体系催化剂,利用BET、XRD、H2-TPR、H2-TPD等方法对各催化剂样品物化性质进行了表征,并考察了催化剂在流化床反应器中CH4-CO2重整反应的催化... 采用浸渍法、溶胶-凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了三种20%的NiO-Al2O3体系催化剂,利用BET、XRD、H2-TPR、H2-TPD等方法对各催化剂样品物化性质进行了表征,并考察了催化剂在流化床反应器中CH4-CO2重整反应的催化性能。研究结果表明,经923K焙烧后气凝胶催化剂中镍与载体间作用力最强,主要为固定NiO和尖晶石NiAl2O4结构,而浸渍型催化剂和干凝胶催化剂中镍与载体间作用力较弱。三种催化剂中,气凝胶催化剂具有比表面积较大、堆密度较低、Ni还原度及分散度较高的特点。它在流化床反应器中所形成的聚团流态化状态具有较高的床层膨胀率,大量多孔疏松状的纳米颗粒聚团在床内的循环运动有效地提高了传质效率,能使得生成的沉积炭快速得到气化,从而抑制了催化剂失活;对于浸渍型催化剂和干凝胶催化剂,流化床反应器中床层膨胀率较低、颗粒循环量较少、传质效率较低,易于造成催化剂表面积炭失活。经用TG和XRD等方法对反应后催化剂分析表征,证明催化剂表面石墨碳的沉积是导致浸渍型催化剂和干凝胶催化剂失活的主要原因。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 超临界干燥 气凝胶 NiO/Al2O3催化剂 流化床 ch4-co2重整
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Ni含量对介孔Ni-CaO-ZrO_2催化剂上CH_4-CO_2重整反应的影响研究 被引量：8
2
作者 孙楠楠 闻霞 +4 位作者 王峰 彭伟才 肖福魁 魏伟 孙予罕 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1004-1008,共5页
采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。... 采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni含量对催化剂的物化性质和催化性能有较大影响,低Ni含量的催化剂具备较完善的介孔结构,该种结构非常有利于Ni物种的分散及其在高温下的抗烧结能力,从而提高了催化剂的稳定性;但过低的Ni负载量会造成催化剂表面Ni活性位过少,进而影响催化剂的活性;另一方面,Ni含量过高会导致催化剂介孔结构的坍塌,Ni在反应条件下烧结严重,大尺寸的Ni颗粒会大大增加积炭的生成,从而造成催化剂失活。 展开更多
关键词 甲烷(ch4) 二氧化碳(CO2) 重整 NI催化剂 二氧化锆(ZrO2) 催化技术
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镍基气凝胶催化CH_4-CO_2重整制取合成气反应的研究 Ⅱ.制备方法对Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂反应性能的影响 被引量：7
3
作者 陈吉祥 王日杰 +1 位作者 李玉敏 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第1期45-48,共4页
采用浸渍法、溶胶 凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了三种 82 3K焙烧的NiO CeO2 Al2 O3 体系催化剂 ,分别为浸渍型催化剂 (iNCA5 5 0 )、干凝胶催化剂 (xNCA5 5 0 )和气凝胶催化剂 (aNCA5 5 0 ) ,考察了它们在CH4... 采用浸渍法、溶胶 凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了三种 82 3K焙烧的NiO CeO2 Al2 O3 体系催化剂 ,分别为浸渍型催化剂 (iNCA5 5 0 )、干凝胶催化剂 (xNCA5 5 0 )和气凝胶催化剂 (aNCA5 5 0 ) ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及反应的稳定性 ,采用TG、TEM、XPS等手段研究了反应前后催化剂的结构性质。研究结果表明 ,在 10 73K、CH4 CO2 =1∶1、180 0 0mL h·g的反应条件下 ,三种催化剂中aNCA5 5 0在CH4 CO2 重整反应过程中的积碳量较大 ,但却具有最好的反应稳定性 ;aNCA5 5 0具有较大积碳量与其表面酸量较大、酸性较强及较大镍分散度有关 ,然而由于它具有较大的积碳容量和很强的金属抗烧结能力 ,因此保持了较好的反应稳定性。催化剂积碳和金属镍烧结导致催化剂表面活性中心数目减少是催化剂失活的主要原因。 展开更多
关键词 稳定性 积碳 烧结 催化剂 失活 ch4 CO2 合成气 甲烷 二氧化碳 催化重整 镍基气凝胶
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CH_4-CO_2的高温半焦重整反应实验 被引量：7
4
作者 王芳 归柯庭 《东南大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期106-109,共4页
以自制的半焦作为催化剂,研究了在小型的固定床中CH4和CO2的高温重整.实验表明,CH4,CO2在不同的催化剂和不同的温度下有不同的转化率,而且温度越高,CH4,CO2的转化率越高.在采用自制半焦制得的催化剂、温度为900℃且无N2作为平衡气的情况... 以自制的半焦作为催化剂,研究了在小型的固定床中CH4和CO2的高温重整.实验表明,CH4,CO2在不同的催化剂和不同的温度下有不同的转化率,而且温度越高,CH4,CO2的转化率越高.在采用自制半焦制得的催化剂、温度为900℃且无N2作为平衡气的情况下,CO2和CH4的转化率分别为69.1%,28.9%,在1 050℃时,有N2其转化率则高达95.2%,91.2%.若没有催化剂存在,CO2和CH4转化率明显低于有催化剂存在的情况,如在1 000℃时,有催化剂下CO2和CH4的转化率分别为93.5%,76.6%,无催化剂时,转化率仅为32.0%,11.9%;加入适量的N2,可有效提高CH4的转化率.本实验证明了自制半焦催化剂能满足CH4-CO2高温重整反应的需要. 展开更多
关键词 重整 CO2 ch4 半焦催化剂 转化率
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添加Mo,Ce的NiMgAl水滑石基催化剂对CH_4-CO_2重整反应的影响 被引量：2
5
作者 杜亚丽 成强强 +2 位作者 李晓建 李晓东 黄伟 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2018年第1期55-60,共6页
基于传统共沉淀法制备了NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe类水滑石前驱体。将3种前驱体焙烧后得到的复合氧化物催化剂用于CH_4-CO_2重整反应体系中,考察了这3种水滑石基催化剂对反应气CH_4,CO_2转化率的影响。借助XRD,BET等对催化剂物化... 基于传统共沉淀法制备了NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe类水滑石前驱体。将3种前驱体焙烧后得到的复合氧化物催化剂用于CH_4-CO_2重整反应体系中,考察了这3种水滑石基催化剂对反应气CH_4,CO_2转化率的影响。借助XRD,BET等对催化剂物化性能进行表征,通过程序升温还原(H_2-TPR)过程对各催化剂的还原性能进行检测。结果表明:以类水滑石化合物为前驱体制得的NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe等3种催化剂均具有介孔材料性质,NiMgAl基础上助剂Mo,Ce的适量添加会降低其比表面积,影响其氧化物的还原温度;650~1 000℃范围内,NiMgAl的催化能力相对较差,CH_4,CO_2的转化率均相对最低;添加Mo的NiMgAl-Mo催化剂能提高CH_4及CO_2转化率;而同时添加Mo,Ce的NiMgAl-MoCe催化剂能显著提升CH_4的转化率,但对CO_2的转化却有一定抑制作用。 展开更多
关键词 MO CE NiMgAl 水滑石 ch4-co2重整 NI基催化剂 前驱体
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改进BP神经网络预测Ni/Al_2O_3催化CH_4-CO_2重整反应 被引量：5
6
作者 付柯 谢良才 +4 位作者 闫雨瑗 李波 贺改 徐龙 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期2393-2399,共7页
CH_4-CO_2重整制合成气的反应可以实现CO_2的减排和C1资源的高效利用。这一反应受反应温度、原料气比例、催化剂种类等诸多因素影响,如果考察每种因素影响,势必大大增加实验的工作量。人工神经网络以其超强容错性、并行处理、可学习和... CH_4-CO_2重整制合成气的反应可以实现CO_2的减排和C1资源的高效利用。这一反应受反应温度、原料气比例、催化剂种类等诸多因素影响,如果考察每种因素影响,势必大大增加实验的工作量。人工神经网络以其超强容错性、并行处理、可学习和自适应等优点,在非线性预测方面具有明显的优势。本文基于Ni/Al2O3催化CH_4-CO_2重整反应过程,采用改进的BP神经网络建立了关于CH_4转化率、CO_2转化率和H_2/CO比的预测模型,结果表明,采用改进BP神经网络在此研究中具有更快的收敛速度和更好的网络稳定性,其收敛次数仅为BP神经网络的58.86%;改进BP神经网络模型的敏感度分析表明,输入因素对反应结果影响的顺序为:反应温度>Ni负载量>平均孔径≈比表面积≈孔体积。 展开更多
关键词 ch4-co2 催化重整 BP 神经网络 模拟 优化 预测
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煅烧还原一步制备Ni基催化剂及在CH_4-CO_2重整反应中的应用 被引量：2
7
作者 李航杰 申东明 +6 位作者 何英洛 吕佩倚 徐钉 盖希坤 吕鹏 吕成学 杨瑞芹 《石油与天然气化工》 CAS 北大核心 2016年第3期36-43,共8页
采用大豆油研磨法制备了Ni/C-SiO_2系列催化剂,并用于CH_4-CO_2重整反应。通过XRD、TG-DTG、BET、H_2-TPR、CO_2-TPD等对催化剂进行了物理性能表征,利用固定床连续反应对催化剂进行了催化性能测试。结果表明,研磨法制得的催化剂前驱体... 采用大豆油研磨法制备了Ni/C-SiO_2系列催化剂,并用于CH_4-CO_2重整反应。通过XRD、TG-DTG、BET、H_2-TPR、CO_2-TPD等对催化剂进行了物理性能表征,利用固定床连续反应对催化剂进行了催化性能测试。结果表明,研磨法制得的催化剂前驱体在惰性气氛N2中煅烧后,催化剂上的镍元素全部转变成了Ni^0,实现了煅烧还原一步制备中孔Ni基催化剂。CH_4-CO_2重整反应后的催化剂上存在两种炭,一种是催化剂制备时残留的碳源炭,另一种是重整反应过程中产生的可致催化剂失活的积炭。考察了助剂CeO_2、ZrO_2、La_2O_3对催化剂性能的影响,结果表明,与Ni/C-SiO_2催化剂相比,Ni-CeO_2/C-SiO_2、Ni-ZrO_2/C-SiO_2、Ni-La_2O_3/C-SiO_2催化剂中Ni^0的粒径降低了,Ni-CeO_2/C-SiO_2、Ni-La_2O_3/C-SiO_2催化剂的反应活性提高了,反应后Ni-ZrO_2/C-SiO_2、Ni-La_2O_3/C-SiO_2催化剂上的积炭减少了。助剂La_2O_3不仅提高了催化剂活性,而且降低了催化剂上的积炭量,使用Ni-La_2O_3/C-SiO_2催化剂进行CH_4-CO_2重整反应,总碳转化率达到了52%。 展开更多
关键词 研磨 NI基催化剂 助剂 ch4-co2重整 积炭
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Mo对Ni-Mg-Al水滑石催化CH_4-CO_2重整反应的影响 被引量：3
8
作者 沈朝峰 郝树宏 +1 位作者 黄伟 谭鹏甲 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2014年第2期239-243,共5页
在Ni-Mg-Al水滑石催化剂体系中引入不同质量分数的Mo后,Mo可插入到Ni-MgAl水滑石层状结构中;经过焙烧后,Mo可进入NiO-MgO固溶体结构中,形成了非常稳定的Mo物种,即使在800℃下也不能将其还原成单质Mo.当Mo质量分数为1%和3%时,能有效地增... 在Ni-Mg-Al水滑石催化剂体系中引入不同质量分数的Mo后,Mo可插入到Ni-MgAl水滑石层状结构中;经过焙烧后,Mo可进入NiO-MgO固溶体结构中,形成了非常稳定的Mo物种,即使在800℃下也不能将其还原成单质Mo.当Mo质量分数为1%和3%时,能有效地增强金属Ni与载体的相互作用力,抑制Ni金属的烧结和积碳;当Mo质量分数大于5%时,过量的Mo破坏了稳定的Ni-Mg-Al水滑石层状结构,导致Ni与载体的相互作用力减弱,并在反应过程中生成MoO3物种,覆盖了活性金属位,导致催化剂活性和稳定性下降。 展开更多
关键词 ch4重整 CO2 水滑石 MO
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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅱ)──催化剂组成与反应条件对催化剂性能的影响 被引量：24
9
作者 魏俊梅 徐柏庆 +2 位作者 孙科强 李晋鲁 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2106-2111,共6页
研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而... 研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而显著上升 ,此后 ,CH4和 CO2 的转化逐渐接近其热力学平衡值 .高空速虽然降低了反应物的转化率 ,但可得到更高的时空产率 .各种表征数据揭示 ,Ni/Zr O2 在结构上有别于传统的负载型催化剂 ,可看成是由尺寸相当 ( 1 0～ 2 0 nm)的纳米金属 Ni和纳米 Zr O2 形成的纳米复合物催化剂 . 展开更多
关键词 CO2 ch4 催化剂 组成 反应条件 镍 二氧化碳 甲烷 合成气 纳米ZRO2 纳米复合物 催化重整 载体 催化性能
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制备方法对Ni-Al2O3催化剂在CO2-CH4重整反应中催化性能的影响 被引量：16
10
作者 莫文龙 马凤云 +3 位作者 刘月娥 刘景梅 钟梅 艾沙.努拉洪 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1083-1091,共9页
为提高镍基催化剂的干法重整活性,采用溶液燃烧法、等体积浸渍法、胶体磨循环浸渍法和水热-沉积法制备了SCM、IM P、T310和HTP四种催化剂,在800℃考察了其在CO2-CH4重整反应中的催化性能,并结合ICP-AES、N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR和TEM... 为提高镍基催化剂的干法重整活性,采用溶液燃烧法、等体积浸渍法、胶体磨循环浸渍法和水热-沉积法制备了SCM、IM P、T310和HTP四种催化剂,在800℃考察了其在CO2-CH4重整反应中的催化性能,并结合ICP-AES、N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR和TEM等表征手段对催化剂进行分析。结果表明,水热-沉积法和胶体磨循环浸渍法制备的催化剂比表面积较大,分别为190.83和182.21 m2/g,可为反应提供较多的接触面积,进而提高催化剂的初始活性(HTP试样CH4和CO2初始转化率相对较高,分别达85.15%和90.84%);而溶液燃烧法和等体积浸渍法制备的催化剂具有较多的Ni Al2O4尖晶石,其还原峰面积占总还原峰面积90%以上,还原后可获得更多晶粒粒径更小的稳定活性组分Ni(SCM和IMP试样稳定性更好,反应50 h后活性超过HTP和T310试样,100 h后CH4转化率方降至50%以下)。因此,决定催化剂稳定活性的更重要的因素应该是活性组分Ni晶粒粒径的大小及其抗烧结能力的强弱。 展开更多
关键词 ch4/CO2重整 Ni-Al2O3催化剂 制备方法 NiAl2O4尖晶石
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镍基上羟基活化催化CH_4-CO_2重整的理论计算 被引量：5
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作者 徐文媛 胡林 +2 位作者 龙威 杜瑞焕 陈丽萍 《浙江大学学报（理学版）》 CAS CSCD 2013年第2期177-181,共5页
采用DFT(B3LYP)结合二级微扰MP2/6-311+G(2d,p)方法计算镍基催化剂上羟基活化催化CH4-CO2重整制合成气的反应机理,比较并探究了重整反应机理中的各种通道.计算结果表明,重整反应包含22步,关键反应式1-1,2,3,4-1,4-2,6-4的正反应活化能... 采用DFT(B3LYP)结合二级微扰MP2/6-311+G(2d,p)方法计算镍基催化剂上羟基活化催化CH4-CO2重整制合成气的反应机理,比较并探究了重整反应机理中的各种通道.计算结果表明,重整反应包含22步,关键反应式1-1,2,3,4-1,4-2,6-4的正反应活化能分别为44.718,201.353,265.713,104.603,61.739和99.331kJ.mol-1.重整的速控步是式3表示的羟基的产生过程,甲烷的分解以脱1个H为主,基团CH3Ni具有较高的活性,可以通过2种方式与羟基反应,生成CH2OH基团继而裂解成甲醛. 展开更多
关键词 ch4-co2重整 过渡态 羟基活化 理论计算
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煤层CH_4-CO_2重整制合成气抗积炭催化剂研究 被引量：7
12
作者 刘生玉 丁一慧 晋萍 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第2期194-197,共4页
考察了不同活性组分、不同载体及添加碱土金属氧化物与稀土氧化物的催化剂活性．结果表明，Ｎｉ是ＣＨ４ＣＯ２重整制合成气催化剂较好的活性组分，γＡｌ２Ｏ３是理想载体，碱土金属氧化物ＭｇＯ能明显提高催化剂活性．用ＴＧＤ... 考察了不同活性组分、不同载体及添加碱土金属氧化物与稀土氧化物的催化剂活性．结果表明，Ｎｉ是ＣＨ４ＣＯ２重整制合成气催化剂较好的活性组分，γＡｌ２Ｏ３是理想载体，碱土金属氧化物ＭｇＯ能明显提高催化剂活性．用ＴＧＤＴＡ测定了催化剂积炭物种和积炭率，发现稀土氧化物Ｌａ２Ｏ３能有效提高催化剂抗积炭性能，同时添加ＭｇＯ和Ｌａ２Ｏ３的催化剂具有高活性及高稳定性。 展开更多
关键词 甲烷 二氧化碳 重整 催化剂 煤层 ch4-co2
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不同镍盐前驱物对CH_4-CO_2重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量：13
13
作者 陈吉祥 王日杰 +1 位作者 李玉敏 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期494-498,共5页
采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征... 采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,由不同镍盐制备的催化剂中 ,镍物种的存在状态明显不同 ,在催化剂的制备过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni N具有较好的催化性能和抑制积碳性能 ,这与Ni N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散度高、晶粒小密切相关。 展开更多
关键词 ch4 CO2 重整反应 NI/Γ-AL2O3催化剂 积碳 镍盐前驱物 氧化铝 甲烷 二氧化碳 合成气 镍 负载型催化剂
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Ni/γ-Al_2O_3中助剂的加入对于CH_4/CO_2重整反应性能的影响 被引量：11
14
作者 钱岭 阎子峰 袁安 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期90-92,共3页
以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以... 以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以含Ca的催化剂效果最好 ,其甲烷的转化率可由原来的 71 91%增加到 72 92 % ,其次为La。但所有加入助剂后的催化剂的抗积碳性能均有所提高 ,特别是碱金属K的添加 ,使催化剂表面积碳量降到了 0 1%。这表明添加碱金属或碱土金属助剂 ,对提高Ni/γ Al2 O3 催化剂在CH4 /CO2 展开更多
关键词 碱金属 碱土金属 助剂 NI/Γ-AL2O3催化剂 ch4/CO2重整反应 积碳
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Au/Al_2O_3催化剂的制备及其在CH_4/CO_2重整反应中的催化活性 被引量：2
15
作者 金明善 索掌怀 +1 位作者 徐秀峰 安立敦 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第2期171-174,共4页
采用浸渍法和沉积 沉淀法制备了四种不同的Au/Al2 O3 催化剂 ,测定了它们在氢气还原前后及催化反应后的金含量及比表面积。结果表明 ,制备方法明显影响催化剂的金含量。应用X 光粉末衍射技术研究了这些催化剂经还原处理及反应后的物相... 采用浸渍法和沉积 沉淀法制备了四种不同的Au/Al2 O3 催化剂 ,测定了它们在氢气还原前后及催化反应后的金含量及比表面积。结果表明 ,制备方法明显影响催化剂的金含量。应用X 光粉末衍射技术研究了这些催化剂经还原处理及反应后的物相变化 ,金以Au0 物相存在 ,没有发现氧化态的金物相。考察了该催化剂在CH4/CO2 重整反应中的催化活性 ,发现金催化剂的活性取决于金粒子的大小。浸渍法制备的金催化剂具有较大的金晶粒尺寸 ,催化活性低 ;沉积 沉淀法制备的金催化剂金晶粒尺寸较小 ,催化活性较高。以尿素为沉淀剂制备的催化剂给出 10 73K时的CH4与CO2 转化率分别为 8 1%和 17 6 %。高温反应不仅导致金晶粒的聚集 ,而且存在明显的金流失现象。 展开更多
关键词 氧化铝 金催化剂 浸渍法 沉积-沉淀法 ch4/CO2 重整反应
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Mg、Ce修饰纳米Al_2O_3负载Ni催化剂对CH_4、CO_2重整反应制合成气的影响 被引量：1
16
作者 刘凤丽 刘建周 +3 位作者 刘军 于海蔚 宁静 方莉宁 《应用化工》 CAS CSCD 2006年第4期263-266,共4页
考察了助剂Mg、Ce修饰的纳米Al2O3负载Ni催化剂对CH4、CO2重整反应制合成气的反应性能影响，采用正交实验筛选催化剂。结果表明，Ni含量在9％-13％时，催化剂表现出较好的活性；随Mg含量的增加，反应活性基本呈下降趋势，说明Mg降低了... 考察了助剂Mg、Ce修饰的纳米Al2O3负载Ni催化剂对CH4、CO2重整反应制合成气的反应性能影响，采用正交实验筛选催化剂。结果表明，Ni含量在9％-13％时，催化剂表现出较好的活性；随Mg含量的增加，反应活性基本呈下降趋势，说明Mg降低了催化剂体系的反应性能；Ce的加入总体上提高了反应活性，但是当Ce含量为3％时，反应活性最好；从不经预还原实验和低温点反应实验推断出，CH4和CO2重整反应中关键反应步骤是CH4的裂解；助剂Ce有利于提高催化剂的稳定性，而Mg却会使催化剂的稳定性下降很快。 展开更多
关键词 ch4 CO2 NI催化剂 重整反应
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CO_2/CH_4重整六铝酸盐催化剂制备与反应性能研究 被引量：1
17
作者 刘延 周广栋 +3 位作者 王君霞 李文兴 毕颖丽 甄开吉 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期102-104,共3页
利用溶胶 凝胶技术制备的六铝酸盐复合氧化物 ,应用XRD ,TGA ,TPR等手段考察了不同制备方法及焙烧温度等条件对催化剂结构及反应性能的影响。发现柠檬酸分解法制得的催化剂具有焙烧温度低 。
关键词 六铝酸盐 CO2/ch4重整反应 反应性能
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Ni/α-Al2O3上CH4/CO2重整反应动力学的研究--反应温度的影响 被引量：1
18
作者 崔月华 徐恒泳 +3 位作者 葛庆杰 陈燕馨 王玉忠 李文钊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期648-650,共3页
在活塞流式微分反应器和脉冲微型反应器中,反应温度550～750℃,分别通过连续反应和脉冲反应,考察了Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2反应的动力学行为.结果表明,在550～600℃,原料气CH4和CO2的反应级数随温度升高而增大,产物CO的反应级数随... 在活塞流式微分反应器和脉冲微型反应器中,反应温度550～750℃,分别通过连续反应和脉冲反应,考察了Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2反应的动力学行为.结果表明,在550～600℃,原料气CH4和CO2的反应级数随温度升高而增大,产物CO的反应级数随温度提高而提高,H2的反应级数随温度升高而降低.在650～750℃,原料气CH4的反应级数随温度的升高略有增加,而CO2的反应级数恒定,产物H2不再影响反应速率,产物CO反应级数随温度升高几乎恒定.并且发现以上两个温度区间的CH4/CO2反应的表观活化能有显著不同,表明Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2重整的反应历程在650℃左右发生了明显变化. 展开更多
关键词 ch4/CO2重整反应 Ni/α-Al2O3 动力学 反应温度
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供热方向及催化剂涂层厚度对微反应器中CH_4-H_2O重整反应的影响分析 被引量：1
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作者 曹军 张莉 徐宏 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第3期489-496,共8页
通过构建包含有动量、能量和质量传递以及甲烷水蒸气重整反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,分析了催化剂壁面涂覆式微反应器CH_4-H_2O重整反应过程中逆流和顺流两种供热方式对反应通道中的温度场、浓度场以及CH_4转化率的影响,并... 通过构建包含有动量、能量和质量传递以及甲烷水蒸气重整反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,分析了催化剂壁面涂覆式微反应器CH_4-H_2O重整反应过程中逆流和顺流两种供热方式对反应通道中的温度场、浓度场以及CH_4转化率的影响,并计算了不同涂层厚度条件下的CH_4转化率及反应通道压降。结果表明,逆流供热方式下重整反应可以得到更高的CH_4转化率,但催化剂层的温度波动也比顺流供热更为明显。增大催化剂层厚度会提高CH_4的转化率,但同样会使反应通道的压降增大,然而,反应通道压降的增加值相对于重整的反应压力而言可忽略不计。此外,涂层厚度的增加还会造成催化剂层更为剧烈的温度变化。综合以上结论,从催化剂层均温性的角度考虑,涂覆式CH_4-H_2O重整微反应器对于供热方向和涂层厚度的选择需要在CH_4转化率和反应器的均温性之间做出平衡。 展开更多
关键词 涂覆式微反应器 ch4-H2O重整 供热方向 涂层厚度 数值分析
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CH_4/CO_2等离子体重整反应的研究进展 被引量：1
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作者 刘勇 李江华 +3 位作者 李思梦 宋玉春 由耀辉 郑小刚 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第5期120-125,共6页
CH_4/CO_2等离子体重整反应制备合成气(CO和H_2)是温室气体CH_4和CO_2资源化利用的重要途径之一,是一种取代CH_4高温重整反应的潜在技术。本文简要总结了CH_4和CO_2在等离子体体系和等离子体协同催化剂制备合成气的研究工作,并探讨等离... CH_4/CO_2等离子体重整反应制备合成气(CO和H_2)是温室气体CH_4和CO_2资源化利用的重要途径之一,是一种取代CH_4高温重整反应的潜在技术。本文简要总结了CH_4和CO_2在等离子体体系和等离子体协同催化剂制备合成气的研究工作,并探讨等离子体与催化剂对甲烷重整反应的协同作用机制。 展开更多
关键词 等离子体 ch4/CO2重整反应 协同效应 合成气
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