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双铑催化芳基叔胺的C-N交叉脱氢偶联反应研究
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作者 阿迪拉·阿木提 徐秀娟 +1 位作者 李佳佳 阿不都热合曼·乌斯曼 《化学与生物工程》 CAS 2022年第10期46-49,共4页
将磺酰脒铑[Rh_(2)(Msip)_(4)]和70%叔丁基过氧化氢水溶液(T-HYDRO)组成的催化氧化体系应用于芳基叔胺与酰(亚)胺的C-N交叉脱氢偶联反应,合成了一系列Mannich碱,通过^(1)HNMR、^(13)CNMR对其结构进行了表征,并对合成条件进行了优化。结... 将磺酰脒铑[Rh_(2)(Msip)_(4)]和70%叔丁基过氧化氢水溶液(T-HYDRO)组成的催化氧化体系应用于芳基叔胺与酰(亚)胺的C-N交叉脱氢偶联反应,合成了一系列Mannich碱,通过^(1)HNMR、^(13)CNMR对其结构进行了表征,并对合成条件进行了优化。结果表明,在Rh_(2)(Msip)_(4)用量为0.5%(摩尔分数)、T-HYDRO用量为2.0 eq.、芳基叔胺与酰(亚)胺物质的量比为2∶1、溶剂为乙醇、反应温度为60℃的最佳条件下,目标化合物产率最高达到90%。 展开更多
关键词 双铑催化剂 C-H活化 c-n交叉脱氢偶联反应 MANNICH碱
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准均相光催化剂制备及其在交叉脱氢偶联反应中的应用
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作者 王照朋 蔡亭伟 +2 位作者 胡金辉 何瑾馨 赵强强 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期102-107,共6页
以甲基丙烯酸甲酯(MMA)和对氯甲基苯乙烯(VBC)为单体,偶氮二异丁脒盐酸盐(AIBA)为引发剂,通过乳液聚合制备温敏聚合物材料P(MMA-co-VBC x%)。通过接枝反应将玫瑰红(RB)引入到P(MMA-co-VBC x%)中,得到上临界溶解温度(UCST)型准均相聚合... 以甲基丙烯酸甲酯(MMA)和对氯甲基苯乙烯(VBC)为单体,偶氮二异丁脒盐酸盐(AIBA)为引发剂,通过乳液聚合制备温敏聚合物材料P(MMA-co-VBC x%)。通过接枝反应将玫瑰红(RB)引入到P(MMA-co-VBC x%)中,得到上临界溶解温度(UCST)型准均相聚合物催化剂P(MMA-co-VBC x%)-RB y%。使用1H NMR、FTIR和GPC表征了P(MMA-co-VBC x%)和P(MMA-co-VBC x%)-RB y%的结构,分析了温敏材料和准均相催化剂的UCST行为,并以N-芳基四氢异喹啉(THIQ)和硝基甲烷(NM)的交叉脱氢偶联反应(CDC)为模型,研究了准均相催化剂的催化性能和回用性能。结果表明,P(MMA-co-VBC x%)的T cp(浊点)随VBC含量增加而下降,准均相催化剂P(MMA-co-VBC x%)-RB y%的T cp随RB含量增加而下降,在乙醇-水体积比为4∶1时,两类聚合物的响应温度位于40~60℃;P(MMA-co-VBC x%)-RB y%具有较好的溶解-析出性能,溶解-析出循环5次时,回收率>90%;在催化THIQ和NM的反应中,P(MMA-co-VBC x%)-RB y%的催化活性与均相催化剂RB相当,且适用于其他衍生物的反应,降温可回收催化剂,重复使用5次,催化活性无明显下降。 展开更多
关键词 UCST型聚合物 可见光光催化 玫瑰红(RB) 交叉脱氢偶联反应
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基于阴阳离子染料对的光捕获体系构建及其在光催化CDC反应中的应用研究
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作者 胡金辉 蔡亭伟 +2 位作者 王照朋 何瑾馨 赵强强 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期145-151,共7页
针对荧光素类染料单独使用中存在光响应范围窄、能量利用率低等问题,利用离子染料之间的静电作用力构建阴阳离子染料对光捕获体系,探究光捕获体系对交叉脱氢偶联(CDC)反应的催化性能及其影响因素。结果表明,染料间阴、阳离子的相互作用... 针对荧光素类染料单独使用中存在光响应范围窄、能量利用率低等问题,利用离子染料之间的静电作用力构建阴阳离子染料对光捕获体系,探究光捕获体系对交叉脱氢偶联(CDC)反应的催化性能及其影响因素。结果表明,染料间阴、阳离子的相互作用可形成稳定的光捕获体系,以阴、阳离子染料玫瑰红(RB)和吖啶橙(AO)为受体和供体构建了光捕获体系“D_(AO)^(+)A_(RB)^(-)”(浓度为2×10^(-5)mol/L),其荧光共振能量转移(FRET)效率可达72%。光捕获体系的荧光共振能量转移(FRET)过程可有效拓宽光响应范围、提高受体光催化性能,“D_(AO)^(+)A_(RB)^(-)”体系对CDC反应展现出优异的光催化性能,其光催化反应速率是以RB为催化剂时的1.60倍。 展开更多
关键词 荧光染料 光捕获体系 离子染料对 荧光共振能量转移 交叉脱氢偶联反应
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UCST型玫瑰红催化剂的制备与催化合成四氢异喹啉类化合物 被引量:1
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作者 黄宝强 蔡亭伟 +1 位作者 王照朋 赵强强 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期2086-2091,共6页
以甲基丙烯酸甲酯(MMA)和甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DMC)为原料,合成了聚合物P(MMA-x DMC)(x为DMC的含量,以MMA物质的量为基准,下同)。通过P(MMA-x DMC)对玫瑰红(RB)的吸附作用,制得高临界溶解温度(UCST)型RB催化剂[P(MMA-x DMC)-RB... 以甲基丙烯酸甲酯(MMA)和甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DMC)为原料,合成了聚合物P(MMA-x DMC)(x为DMC的含量,以MMA物质的量为基准,下同)。通过P(MMA-x DMC)对玫瑰红(RB)的吸附作用,制得高临界溶解温度(UCST)型RB催化剂[P(MMA-x DMC)-RB]。对聚合物的相对分子质量、UCST以及P(MMA-x DMC)-RB在溶液中溶解再析出的稳定性进行了测试,考察了P(MMA-x DMC)-RB催化N-苯基四氢异喹啉衍生物与硝基甲烷反应的活性与稳定性。结果表明,x为0.5%~2.0%时,产物的UCST在37~42℃,P(MMA-1%DMC)-RB经过4次溶解-沉淀实验后,溶解再析出百分率达第一次的93%以上;在N-苯基四氢异喹啉衍生物和硝基甲烷的交叉脱氢偶联反应中,P(MMA-1%DMC)-RB具有较高的催化活性,与常规RB相当。在反应温度为45℃、白色1 W LED光源下反应8 h,产物四氢异喹啉衍生物的收率在80%以上。该UCST型RB催化剂具有良好循环稳定性,循环使用8次后,四氢异喹啉衍生物的收率降为77.9%。 展开更多
关键词 交叉脱氢偶联反应 UCST聚合物 玫瑰红 光催化反应 催化技术
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TBHP氧化烯丙位sp^(3) C-H键制备其官能团化衍生物 被引量:2
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作者 潘馨慧 戴鹏宇 +6 位作者 孙兰兰 宋佳星 彭雅 张舒婷 王航宇 赵文彬 王金辉 《石河子大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2021年第3期372-376,共5页
目的本文研究以TBHP(70%水溶液)氧化烯丙位sp^(3) C-H键,过渡金属催化实现其C-C官能团化,并成功合成一系列衍生物。方法以0.25倍当量的CuCl、0.1倍当量的CoCl2为催化剂,乙腈为溶剂,2倍当量TBHP为氧化剂,1.5倍当量分子筛为添加剂,在80℃... 目的本文研究以TBHP(70%水溶液)氧化烯丙位sp^(3) C-H键,过渡金属催化实现其C-C官能团化,并成功合成一系列衍生物。方法以0.25倍当量的CuCl、0.1倍当量的CoCl2为催化剂,乙腈为溶剂,2倍当量TBHP为氧化剂,1.5倍当量分子筛为添加剂,在80℃反应条件下,可以有效地促进环己烯烯丙位C—H键的活化进而完成与乙酰丙酮的交叉脱氢偶联(CDC)反应。结果该体系也适用于其他与环己烯结构相似的环状烯烃烯丙位C-H键的官能团化反应,产率在60%~88%。结论该反应具有经济、条件温和等优点。 展开更多
关键词 TBHP氧化 烯丙位碳-氢键活化 官能团化 交叉脱氢偶联反应
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