柱芳烃与烷烃间C―H…π和C―H…O的作用本质及协同性 被引量：2

1

作者 孙涛 王一波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期2046-2053,共8页

以CCSD(T)/CBS方法的结合能计算结果为标准,选择CAM-B3LYP-D3BJ/def2-SVPD密度泛函理论方法计算了甲氧基柱[5]芳烃(MeP5)与CnH2n+2(n=1~10,12,14,16)复合物的结合能,结果表明,它们之间存在强烈的相互作用,且随着烷烃分子碳链的增长而增... 以CCSD(T)/CBS方法的结合能计算结果为标准,选择CAM-B3LYP-D3BJ/def2-SVPD密度泛函理论方法计算了甲氧基柱[5]芳烃(MeP5)与CnH2n+2(n=1~10,12,14,16)复合物的结合能,结果表明,它们之间存在强烈的相互作用,且随着烷烃分子碳链的增长而增大;热力学函数计算结果表明,在298.15 K,101325 Pa下,MeP5与CnH2n+2(n=3~10,12,14,16)形成复合物的过程中,ΔG和ΔH均小于零,是焓驱动的自发过程.烷烃与MeP5之间C―H…π和C―H…O的协同作用是主客体复合物稳定化的起因,用二代绝对局域分子轨道能量分解(ALMOEDA)方法分析此协同作用,发现其中静电作用和色散作用的贡献相近,二者加和约占总吸引的94%,极化能和电荷转移能仅占6%. 展开更多

关键词 芳烃 烷烃 c―h…π c―h…O 协同作用本质

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配位化学中的C-H…π非键弱相互作用 被引量：15

2

作者 郭辉瑞 陶朱 +1 位作者 祝黔江 薛赛凤 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第5期435-441,共7页

随着超分子化学研究的深入和发展,C-H…π非键弱相互作用越来越多地在晶体工程学、分子识别、主客体化学、自组装超分子体系以及生物大分子与配体相互作用等领域中被关注。本文综述了在配位化学中的C-H…π非键弱相互作用,它不仅存在于... 随着超分子化学研究的深入和发展,C-H…π非键弱相互作用越来越多地在晶体工程学、分子识别、主客体化学、自组装超分子体系以及生物大分子与配体相互作用等领域中被关注。本文综述了在配位化学中的C-H…π非键弱相互作用,它不仅存在于配合物分子内,亦可在配合物分子间观察到,并对利用配合物体系进行C-H…π非键弱相互作用体系研究提出一些设想。 展开更多

关键词 超分子化学 配位化学 配合物 分子内c-h…π相互作用 分子间c-h…π相互作用

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[Co(ptma)(amp)Cl]^(2+)体系的一反式经式异构体(m3[ZnCl_(4)]·0.5H_(2)O)的晶体结构 被引量：5

3

作者 罗绪强 陶朱 +4 位作者 薛赛凤 祝黔江 张广义 周忠远 周向葛 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第3期259-264,共6页

在合成犤Co(bpma)(tn)Cl犦2+体系配合物的实验中,得到犤Co(ptma)(amp)Cl犦2+体系的一反式(ptma中仲胺上的氢相对于Cl)经式异构体(m3犤ZnCl4犦·0.5H2O),其中bpma=N,N'-二(2-吡啶基甲基)胺,tn=1,3丙二胺,ptma=N-(2-吡啶基甲基)... 在合成犤Co(bpma)(tn)Cl犦2+体系配合物的实验中,得到犤Co(ptma)(amp)Cl犦2+体系的一反式(ptma中仲胺上的氢相对于Cl)经式异构体(m3犤ZnCl4犦·0.5H2O),其中bpma=N,N'-二(2-吡啶基甲基)胺,tn=1,3丙二胺,ptma=N-(2-吡啶基甲基)丙二胺,amp=2-(氨基甲基)吡啶。此配合物异构体构型选择性形成的原因可能主要是其结构中配体间C-H…π相互作用使之更稳定的结果。利用单晶X-射线衍射法测定的晶体学参数:单斜晶系,空间群C2/c,a=1.55978(19)nm,b=1.33324(16)nm,c=2.2077(3)nm,β=94.832(3)°,V=4.5748(10)nm3,Dc=1.696g·cm-3,Z=8,F000=2360,μ(MoKα)=23.72cm-1,R=0.0475,Rw=0.1204。配合物离子中Co3+为六配位。晶胞中含8个配合物阳离子,8个犤ZnCl4犦2-阴离子及4个水分子,对映体的比例为1∶1。 展开更多

关键词 钴(Ⅲ)配合物 c-h…π相互作用 构型选择性 晶体结构

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过渡金属参与C―H键切断模式的理论研究进展 被引量：7

4

作者 单春晖 白若鹏 蓝宇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期940-953,共14页

过渡金属催化活化C―H键来构建新共价键因具有原子经济和合成简捷的特点,已成为合成化学中最为有效策略之一。本文中,我们总结了过渡金属参与的C―H键切断的理论研究进展,并系统性提出了C―H键切断的相关模式,包括:C―H键对金属的氧化... 过渡金属催化活化C―H键来构建新共价键因具有原子经济和合成简捷的特点,已成为合成化学中最为有效策略之一。本文中,我们总结了过渡金属参与的C―H键切断的理论研究进展,并系统性提出了C―H键切断的相关模式,包括:C―H键对金属的氧化加成、碱协助的去质子化、σ-复分解、Friedel-Crafts型亲电芳香取代、α-或β-氢消除以及夺氢活化等。理论计算表明,当使用还原性较强的零价金属催化剂时,反应可按照氧化加成模式进行。当使用金属羧酸盐作为催化剂时,通常以协同金属化-去质子化机理模式实现C―H键切断。当使用阳离子金属催化剂,富电子芳烃比缺电子芳烃优先反应时,C―H键切断则会经历碱协助的内部亲电取代模式。σ-复分解是协同金属化-去质子化机理的另一种模式。如果亲电体对芳烃进行加成时,则可按照Friedel-Crafts型亲电芳香取代方式活化C―H键。α-或β-氢消除也是比较常见的活化C―H键模式。此外,夺氢活化可通过自由基过程实现C―H键活化。本文通过对过渡金属参与的C―H键活化模式的论述旨在为实验提供理论指导。 展开更多

关键词 过渡金属 c―h键切断 理论计算 反应机理 协同金属化-去质子化

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吡啶与CHX_3(X=F,Cl,Br,Ⅰ)形成分子间红移和蓝移氢键的理论研究 被引量：5

5

作者 王素纹 黎安勇 《西南大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2007年第5期26-30,共5页

运用量子化学从头算方法研究了复合物C5H5N…CHX3(X=F,Cl,Br,I)分子间C—H…N和C—H…π氢键.研究表明,在MP2/SDD水平下,分子间C—H…N氢键的形成均使CHX3分子中C—H键伸长,伸缩振动频率减小,形成红移氢键;分子间C—H…π氢键的形成均使... 运用量子化学从头算方法研究了复合物C5H5N…CHX3(X=F,Cl,Br,I)分子间C—H…N和C—H…π氢键.研究表明,在MP2/SDD水平下,分子间C—H…N氢键的形成均使CHX3分子中C—H键伸长,伸缩振动频率减小,形成红移氢键;分子间C—H…π氢键的形成均使CHX3分子中C—H键收缩,伸缩振动频率增大,形成蓝移氢键.振动光谱分析表明,不能根据质子供体分子CHX3的固有偶极矩对C—H键长的导数来判断红移氢键和蓝移氢键.NBO分析表明,超共轭效应占优势,因此形成C—H…N红移氢键;重杂化效应占优势,因此形成C—H…π蓝移氢键. 展开更多

关键词 从头算 红移氢键 蓝移氢键 c—h…N氢键 c—h…π氢键

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配合物[Co(2,3-tri)_2Cl]·ZnCl_4·Cl·H_2O和[Co(amp)_3]·amph·Cl·2ZnCl_4·H_2O合成及晶体结构

6

作者 张云黔 祝黔江 +1 位作者 薛赛凤 陶朱 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1523-1527,共5页

采用三元胺及二元胺混配方法进行[Co(N)_5Cl]^(2+)配合物的合成,分离出分别由三元胺配体和二胺配体构成的2个钴胺配合物。晶体结构测定表明由三元胺配体构成的钴胺配合物中,三元胺为N-(2-Aminoethyl)-1,3-propanediamine(记为2,3-tri),... 采用三元胺及二元胺混配方法进行[Co(N)_5Cl]^(2+)配合物的合成,分离出分别由三元胺配体和二胺配体构成的2个钴胺配合物。晶体结构测定表明由三元胺配体构成的钴胺配合物中,三元胺为N-(2-Aminoethyl)-1,3-propanediamine(记为2,3-tri),但并未以六胺形式配位[Co(N)_6]^(3+),而以六胺五配位形式形成[Co(N)_6Cl]^(2+),这可能是由于配体与钴形成的六元环的稳定性较差所致。对于二元胺配体构成的钴胺配合物,二元胺配体为2-(Aminomethyl)pyridine(记为amp),则以六胺形式配位[Co(N)_6]^(3+),而所选用的三元胺配体[2-(Aminomethyl)-1,10-phenanthroline](记为amph)并未进入配合物。在配合物中,3个二元胺配体有明显的趋向性,即采用3个配体吡啶环相互垂直的方式以形成最多的C-H…π结构。 展开更多

关键词 co(Ⅲ)配合物 晶体结构 X射线-衍射单晶结构分析 c-h…π相互作用

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C―H官能化构建硫醚 被引量：1

7

作者 陈世豪 王明 姜雪峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期954-967,共14页

硫醚作为一类重要的含硫功能分子,广泛存在于天然产物、药物及有机发光材料中。鉴于硫醚类化合物的重要性,近年来化学家们发展了一系列高效构建硫醚的方法。与传统的有机卤化物/有机硼酸与硫醇交叉偶联的合成方法相比,C―H官能化直接构... 硫醚作为一类重要的含硫功能分子,广泛存在于天然产物、药物及有机发光材料中。鉴于硫醚类化合物的重要性,近年来化学家们发展了一系列高效构建硫醚的方法。与传统的有机卤化物/有机硼酸与硫醇交叉偶联的合成方法相比,C―H官能化直接构建硫醚的策略因其步骤经济性、原子经济性备受合成化学家们关注,并取得重要进展。本文根据不同过渡金属进行分类,系统阐述了近年来过渡金属催化/参与C―H官能化或无过渡金属催化C―H官能化构建硫醚这一方向研究进展。 展开更多

关键词 硫醚 c―h官能化 过渡金属 无过渡金属催化 含硫化合物

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普通烷烃C―H键的活化官能化

8

作者 赵梦迪 陆文军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期977-988,共12页

普通烷烃C―H键是指不受杂原子和碳不饱和官能团影响的sp3C―H键,如甲烷、链烷烃和环烷烃的C―H键等。它们具有较大的键能和较小的酸碱性,因而呈现惰性,通常不易在温和条件下发生断裂。同时,除个别烷烃以外,普通烷烃往往具有不同性质和... 普通烷烃C―H键是指不受杂原子和碳不饱和官能团影响的sp3C―H键,如甲烷、链烷烃和环烷烃的C―H键等。它们具有较大的键能和较小的酸碱性,因而呈现惰性,通常不易在温和条件下发生断裂。同时,除个别烷烃以外,普通烷烃往往具有不同性质和不同位置的C―H键,其反应选择性也是一个难点。近半个世纪以来,金属参与的惰性C―H键活化及官能化反应得到了重视与发展。其中,在没有官能团导向作用下,过渡金属催化剂对甲烷C―H键和普通烷烃一级C―H键进行选择性亲电活化和氧化加成,从而导致官能化反应发生是比较有效的。本文介绍了这些方法的研究进展,包含机理分析以及相关反应的建立。 展开更多

关键词 烷烃 c―h活化 官能化 选择性 过渡金属

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[Co(aippma)(amp)Cl][ZnCl_4]体系配合物中一异构体的晶体结构解析

9

作者 温祖标 黄宜祥 +2 位作者 章磊 陶朱 薛赛凤 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2005年第4期351-355,共5页

用过氧化物分解法合成得到了[Co(aippma)(amp)Cl][ZnCl4](aippma=N-(2-氨异丙基)-2-呲啶甲胺,amp=2-(氨甲基)吡啶)体系中的异构体,解析了其中的一个异构体的晶体结构为面式异构体(f3).晶体学参数:单斜晶系,空间群P21/n,a=1.08028(10)nm,... 用过氧化物分解法合成得到了[Co(aippma)(amp)Cl][ZnCl4](aippma=N-(2-氨异丙基)-2-呲啶甲胺,amp=2-(氨甲基)吡啶)体系中的异构体,解析了其中的一个异构体的晶体结构为面式异构体(f3).晶体学参数:单斜晶系,空间群P21/n,a=1.08028(10)nm,b=1.84843(18)nm,c=1.25582(12)nm,α=90.00,β=97.150(2),γ=90.00,V=2.4881(4)nm3,Dc=1.620g.cm-3,Z=6,F(000)=1224,R=0.0361,wR=0.0974,晶胞中含4个配合物阳离子,4个[ZnCl4]2-阴离子及8个水分子,异构体中Co3+为六配位,且配合物阳离子中具有C—H…π结构. 展开更多

关键词 钴(Ⅲ)配合物 晶体结构 c—h…π结构

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[Co(appma)(amp)Cl][ZnCl_4]体系配合物中一面式异构体的晶体结构解析

10

作者 温祖标 郭辉瑞 +1 位作者 李平 李平华 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1427-1432,1438,共7页

用X射线单晶衍射法测定了[Co(appma)(amp)Cl][ZnCl4](appma=N-(2-氨丙基)-2-吡啶甲胺,amp=2-(氨甲基)吡啶)体系的一面式异构体(f3)的晶体结构,其晶体学参数是:三斜晶系,空间群P1,a=0.82423(7)nm,b=1.71990(8)nm,c=1.36399(1)nm,α=86.63... 用X射线单晶衍射法测定了[Co(appma)(amp)Cl][ZnCl4](appma=N-(2-氨丙基)-2-吡啶甲胺,amp=2-(氨甲基)吡啶)体系的一面式异构体(f3)的晶体结构,其晶体学参数是:三斜晶系,空间群P1,a=0.82423(7)nm,b=1.71990(8)nm,c=1.36399(1)nm,α=86.6350(10)°,β=81.7140(10)°,γ=67.6230(10)°,V=1.10278(15)nm3,Dc=1.734g.cm-3,Z=2,F000=582,μ(MoKα)=23.20cm-1,R=0.0332,wR=0.0823.配合物异构体中Co3+为六配位,单位晶胞中含4个配合物阳离子,4个[ZnCl4]2-阴离子,配合物阳离子中具有C—H…π结构,其对含吡啶环的[CoN5Cl]2+系配合物的异构体的选择性形成及其稳定性具有重要作用. 展开更多

关键词 钴(Ⅲ)配合物 晶体结构 c-h…π结构 构型选择性

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[Co(appma)(amp)Cl][ZnCl_4]体系配合物二异构体的合成与结构特征

11

作者 温祖标 刘肃平 郭辉瑞 《华中师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 2006年第4期559-562,共4页

用过氧化物法合成了[Co(appma)(amp)Cl][ZnCl4](appma=N-(2-氨丙基)-2-吡啶甲胺,amp=2-(氨甲基)吡啶)体系配合物.元素分析与13C1、H NMR检测表明,配合物是标题体系中的二异构体且配合物阳离子中可能具有C—H…π结构.

关键词 钴(Ⅲ)配合物 c—h…π结构 ^13c和^1h NMR

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新型N,O-双官能团席夫碱配体及其镉配合物的合成、晶体结构及荧光性质(英文) 被引量：7

12

作者 王彦 刘光祥 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第4期713-719,共7页

合成了一个新颖的席夫碱N,O-双管能团有机配体(4-(吡啶基-2-亚甲基氨基)苯甲酸,4,2-pmabaH)(1),并在水和乙醇体系中合成了它的镉配合物[Cd(4,2-pmaba)(H2O)3](4,2-pmaba).H2O(2)。利用元素分析及X-射线单晶结构测定对其进行了表征。标... 合成了一个新颖的席夫碱N,O-双管能团有机配体(4-(吡啶基-2-亚甲基氨基)苯甲酸,4,2-pmabaH)(1),并在水和乙醇体系中合成了它的镉配合物[Cd(4,2-pmaba)(H2O)3](4,2-pmaba).H2O(2)。利用元素分析及X-射线单晶结构测定对其进行了表征。标题化合物1属于正交晶系,Pna21空间群。化合物2属于正交晶系,Pbcn空间群。在化合物2中,Cd(Ⅱ)的配位环境为七配位。其中有2种不同配位模式的配体,其M2L2环状结构单元通过氢键作用连接成一个具有三维结构的超分子化合物。对化合物1,2的荧光性质也进行了测定。 展开更多

关键词 晶体结构 镉配合物 c-h…π相互作用 氢键 席夫碱

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甲烷/甲醇光催化转化研究进展 被引量：4

13

作者 张舒怡 鲍静娴 +2 位作者 吴博 钟良枢 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期923-939,共17页

在能源需求不断上涨及石油供应日益紧张的背景下,开展对煤、天然气或生物质等非油基资源(CO、CO2、CH3OH、CH4等)的高效利用显得尤为重要。C1小分子(CO、CO2、CH3OH、CH4等)经催化转化可得到燃料及多种化学品,一直受到学术界及工业界的... 在能源需求不断上涨及石油供应日益紧张的背景下,开展对煤、天然气或生物质等非油基资源(CO、CO2、CH3OH、CH4等)的高效利用显得尤为重要。C1小分子(CO、CO2、CH3OH、CH4等)经催化转化可得到燃料及多种化学品,一直受到学术界及工业界的广泛关注。甲烷/甲醇作为重要的C1平台分子,其催化转化在C1化学中占据重要地位。为了提高目标产物的选择性,需要有效地控制甲烷/甲醇中C―H键的活化。传统热催化作为甲烷/甲醇最常见的转化方法发展已久,但仍然面临着反应条件苛刻、能耗大、产率和选择性低等问题。光催化反应通过引入光能弥补反应中吉布斯自由能的上升,同时具有反应条件温和、操作简单、能耗低等特点,从而为甲烷/甲醇转化提供了新的途径。通过调节光的波长、强度以及催化剂的氧化能力可以实现甲烷/甲醇的选择性转化,减少副产物的生成。此外,光催化能够选择性活化甲醇的C―H键而非O―H键,从而实现甲醇的C―C偶联反应。本文主要围绕甲烷/甲醇的重整、氧化和偶联反应,总结近年来的光催化转化进展,并对进一步提高光催化性能做了展望。 展开更多

关键词 c―h键活化 c1化学 甲烷 甲醇 光催化

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室温光驱动甲烷活化 被引量：1

14

作者 母晓玥 李路 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期968-976,共9页

如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,长期以来是催化、化学及化工领域的热点课题和难点课题之一。为了提高甲烷的转化效率,过去几十年里,研究人员不断开发新的催化剂和新的反应路... 如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,长期以来是催化、化学及化工领域的热点课题和难点课题之一。为了提高甲烷的转化效率,过去几十年里,研究人员不断开发新的催化剂和新的反应路径。与传统高温热催化方法相比,如果能利用自然界中丰富的太阳能驱动甲烷转化,将同时满足能源和环保两方面的要求,是各种新型非常规策略中比较令人期待的一种。本文从光催化材料的组成、结构及催化路线、催化机制等方面进行总结,对当前室温光活化甲烷分子的研究现状加以论述。 展开更多

关键词 甲烷转化 c―h键活化 光催化 无氧脱氢 分子筛 半导体

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双齿甜菜碱衍生物大环及双环镉(Ⅱ)配位化合物的合成与晶体结构(英文)

15

作者 辛清萍 李松林 刘雪佳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第4期815-822,共8页

利用甜菜碱衍生物1,5-二(4-羧基吡啶基)-N-甲基二乙胺(L)合成了两种镉(Ⅱ)的配位化合物[Cd2Cl4(H2O)2L2].2H2O和[Cd2(SCN)4(μ-H2O)L2]。用X-射线单晶衍射仪测定了配合物的单晶结构,并对它们进行了元素分析、红外光谱、1H NMR、热重等... 利用甜菜碱衍生物1,5-二(4-羧基吡啶基)-N-甲基二乙胺(L)合成了两种镉(Ⅱ)的配位化合物[Cd2Cl4(H2O)2L2].2H2O和[Cd2(SCN)4(μ-H2O)L2]。用X-射线单晶衍射仪测定了配合物的单晶结构,并对它们进行了元素分析、红外光谱、1H NMR、热重等表征。结构分析表明,前者具有三十六元大环框架,而后者为双环结构。由于缺乏分子之间的强烈相互作用,弱相互作用决定了这两种化合物在晶格中的堆积模式:前者由相邻分子间的π-π和C-H…π相互作用而堆积形成二维砖墙的结构;后者由配位的SCN-阴离子通过S…S弱相互作用联接成一维链状结构。 展开更多

关键词 双齿甜菜碱衍生物 镉(Ⅱ)配合物 Π-Π堆积 c-h…π作用 S…S作用

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镍配合物催化N-烯丙基酰胺异构化反应机理 被引量：1

16

作者 方升 王梅艳 +1 位作者 刘静静 刘靖尧 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第7期1475-1482,共8页

采用密度泛函理论(DFT)方法,对镍配合物Ni(PPh3)2催化N-烯丙基酰胺异构化生成N-丙烯基酰胺的微观反应机理进行了计算.反应涉及了C—H键活化、异构化及还原消除生成新的C—H键等步骤.对C—H键活化和异构化步骤,分别考虑了Ni(PPh_3)_2和Ni... 采用密度泛函理论(DFT)方法,对镍配合物Ni(PPh3)2催化N-烯丙基酰胺异构化生成N-丙烯基酰胺的微观反应机理进行了计算.反应涉及了C—H键活化、异构化及还原消除生成新的C—H键等步骤.对C—H键活化和异构化步骤,分别考虑了Ni(PPh_3)_2和Ni(PPh_3)的催化活性,发现均为前者对应的能垒更低;对异构化步骤,分别考虑了π-烯丙基和σ-烯丙基机理,发现前者能垒更低.在整个反应路径中,生成产物E异构体的决速能垒为141.8 kJ/mol,与生成Z异构体的决速能垒(141.1 kJ/mol)仅差0.7 kJ/mol,与实验上E/Z选择性不高(56/44)一致.Pd(PPh_3)_2催化的决速中间体和过渡态的计算表明,生成E和Z异构体的决速能垒较高,均超过175 kJ/mol,与实验上Pd(PPh_3)_4没有催化活性一致.Ni(PPh_3)_2和Pd(PPh_3)_2催化活性不同,可由Ni的d电子对烯丙基阴离子π*反键的反馈作用较Pd更强来解释.此外,通过反应物中不同取代基对产物E/Z选择性影响的分析,发现E/Z选择性不同是由各取代基在生成E和Z异构体的决速过渡态中所受空间位阻不同所导致. 展开更多

关键词 c—h键活化 烯烃异构化 π-烯丙基 σ-烯丙基 N-丙烯基酰胺

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