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[MB_(12)H_(x)]^(2-)催化乙烯中微量乙炔半加氢反应的理论研究
1
作者 陈康杰 王婉楠 +2 位作者 史秀锋 任瑞鹏 吕永康 《太原理工大学学报》 北大核心 2025年第4期639-647,共9页
【目的】乙烯中微量乙炔半加氢存在的主要问题是过度加氢。高浓度的乙烯是导致过度加氢的主要原因,因此,设计具备乙炔富集能力的催化剂对于乙炔半加氢反应具有重要意义。【方法】设计了具有乙炔富集能力的模型催化剂——[MB_(12)H_(x)]^... 【目的】乙烯中微量乙炔半加氢存在的主要问题是过度加氢。高浓度的乙烯是导致过度加氢的主要原因,因此,设计具备乙炔富集能力的催化剂对于乙炔半加氢反应具有重要意义。【方法】设计了具有乙炔富集能力的模型催化剂——[MB_(12)H_(x)]^(2-)(M=Pd、Ni、Ag;x=9、10),基于密度泛函理论(DFT)系统研究了乙烯和乙炔在催化剂表面的吸附行为,及其催化乙炔选择性加氢的反应机理。乙炔加氢反应涉及的各物种(C_(2)H_(2)、C_(2)H_(3)、CHCH_(3)、C_(2)H_(4)、C_(2)H_(5)、H_(2)以及H原子)在催化剂表面的吸附能、反应热和活化能进行了详细计算。【结果】计算结果表明,在[PdB_(12)H_(9)]^(2-)、[NiB_(12)H_(9)]^(2-)、[AgB_(12)H_(10)]^(2-)上,过度加氢(C_(2)H_(4)+H=C_(2)H_(5))的能垒明显高于半氢化反应(C_(2)H_(4)脱附)的能垒,其中[PdB_(12)H_(9)]^(2-)表现出了最好的乙烯选择性(2.02 eV),同时[PdB_(12)H_(9)]^(2-)较低的限速步骤活化能垒体现出该催化剂具备较高的反应活性(1.18 eV)。 展开更多
关键词 ^[MB_(12)H_(x)]^(2-) 乙炔 乙烯 密度泛函理论 选择性加氢反应
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基于ClO^(-)-HO_(2)-平衡机制的氯介导电催生^(1)O_(2)机理探究
2
作者 孙浩然 殷明明 +1 位作者 唐海亮 王立章 《中国环境科学》 北大核心 2025年第1期167-174,共8页
鉴于单线态氧(^(1)O_(2))氧化能力强、对环境友好等特点,进一步揭示电化学过程中氯介导产^(1)O_(2)的反应机理不仅能够提高废水处理效果,还可以减少活性氯带来的副作用.因此,采用电化学测试、罗丹明B(RhB)模拟废水处理等手段评估Ir-Ta/T... 鉴于单线态氧(^(1)O_(2))氧化能力强、对环境友好等特点,进一步揭示电化学过程中氯介导产^(1)O_(2)的反应机理不仅能够提高废水处理效果,还可以减少活性氯带来的副作用.因此,采用电化学测试、罗丹明B(RhB)模拟废水处理等手段评估Ir-Ta/Ti和Pt/Ti电极的性能,并探讨不同条件(Cl^(-)浓度、电极析氯活性、外加H_(2)O_(2)、通入O_(2))对电化学产^(1)O_(2)的影响.结果表明,以^(1)O_(2)为主导的电化学体系能够去除超过96%的RhB且可缩短降解路径.高效生成^(1)O_(2)的基础是维持体系中产生的次氯酸根(ClO-)与过氧氢根(HO_(2)-)之间的平衡,任何一方过量都会抑制^(1)O_(2)的产生.本次研究以期为促进不同环境情况下^(1)O_(2)的生成和电极的定向制备与改性提供理论依据. 展开更多
关键词 氯介导 ^电化学产^(1)O_(2) RhB去除 ClO-—HO_(2)-平衡
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磁性核壳结构SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂的构建及应用
3
作者 黄雨菲 郑建仙 《食品与机械》 北大核心 2025年第5期19-26,共8页
[目的]构建抗坏血酸棕榈酸酯的磁性固体超强酸催化合成法,解决传统浓硫酸法分离困难、底物氧化及污染问题。[方法]采用共沉淀—溶胶凝胶法制备SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2),通过Hammett指示剂法、NH3-TPD、VSM进行表征... [目的]构建抗坏血酸棕榈酸酯的磁性固体超强酸催化合成法,解决传统浓硫酸法分离困难、底物氧化及污染问题。[方法]采用共沉淀—溶胶凝胶法制备SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2),通过Hammett指示剂法、NH3-TPD、VSM进行表征,使用单因素试验验证催化剂对抗坏血酸棕榈酸酯合成的催化活性并优化其反应参数,最后通过循环试验探究催化剂的稳定性。[结果]SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2)具备超强酸性(Hammett酸度函数表示为H0<-13.75)与高磁响应性(47.08 emu/g),且在反应底物摩尔比(n棕榈酸∶n抗坏血酸)6∶5、反应温度70℃、催化剂质量分数7%、反应时间11 h的优化条件下,抗坏血酸棕榈酸酯产率达61.45%(纯度98.58%),循环5次后仍保持大于50%的抗坏血酸棕榈酸酯产率及高磁分离性能(>20 emu/g)。[结论]制备的固体超强酸SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2)稳定性好,兼具可回收性与酯化催化活性。 展开更多
关键词 抗坏血酸棕榈酸酯 ^SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2) 固体超强酸 酯化合成 非均相催化剂
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SRB还原SO_(4)^(2-)影响因素的广义灰色关联分析 被引量：2
4
作者 邓奇根 姚萌萌 +2 位作者 李帅 刘朝思 张哲铖 《中国安全生产科学技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期127-132,共6页
为探究影响硫酸盐还原菌(sulfate-reducing bacteria,SRB)降解污泥还原SO_(4)^(2-)的主要因素,构建广义灰色关联度评价模型,并对变量的重要度进行排序。研究结果表明:在一定条件下,SO_(4)^(2-)还原率随温度及初始pH值的上升呈现先增长... 为探究影响硫酸盐还原菌(sulfate-reducing bacteria,SRB)降解污泥还原SO_(4)^(2-)的主要因素,构建广义灰色关联度评价模型,并对变量的重要度进行排序。研究结果表明:在一定条件下,SO_(4)^(2-)还原率随温度及初始pH值的上升呈现先增长后降低的趋势,随氧化还原电位的上升呈现不断降低的趋势;温度,初始pH,氧化还原电位的综合关联度分别为0.690,0.755,0.537,影响SO_(4)^(2-)还原率因素大小顺序为初始pH>温度>氧化还原电位。研究结果可为污泥处理过程中控制硫化氢的释放提供理论支持,并为避免或减少污泥产硫化氢导致的人员伤亡和财产损失提供思路。 展开更多
关键词 降解 污泥 ^SO_(4)^(2-)还原率 硫化氢
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Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂的制备及其催化甲烷与CO_(2)制乙酸性能
5
作者 任行涛 吴俊 +3 位作者 贾志光 丁靖 万辉 管国锋 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期489-495,共7页
以Zr(NO_(3))4·5H_(2)O和Ni(NO_(3))2·6H_(2)O为原料、(NH4)2CO_(3)为沉淀剂,采用溶胶凝胶-硫酸酸化两步法制备了Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂,采用XRD,FTIR,SEM,N_(2)吸附-脱附,H_(2)-TPR,NH3-TPD等方法对Ni/ZrO_(2)-SO_(4)... 以Zr(NO_(3))4·5H_(2)O和Ni(NO_(3))2·6H_(2)O为原料、(NH4)2CO_(3)为沉淀剂,采用溶胶凝胶-硫酸酸化两步法制备了Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂,采用XRD,FTIR,SEM,N_(2)吸附-脱附,H_(2)-TPR,NH3-TPD等方法对Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂进行表征,考察了Ni的引入方式对催化剂的结构和性能的影响。实验结果表明,与共沉淀方式引入Ni制备的Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂相比,采用溶胶凝胶方式引入Ni制备的催化剂的四方相ZrO_(2)占比更高,表面酸量更多,且具有良好的热稳定性和较强的L酸性;采用溶胶凝胶方式引入Ni制备的Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂的乙酸生成量明显优于共沉淀方式引入Ni制备的Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-)催化剂。四方相ZrO_(2)、酸性位点和过渡金属Ni之间的协同作用促进了甲烷与CO_(2)直接反应合成乙酸。 展开更多
关键词 ^Ni/ZrO_(2)-SO_(4)^(2-) 溶胶-凝胶法 甲烷 乙酸 合成
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部分浸泡再生混凝土Mg^(2+)-SO_(4)^(2-)-Cl^(-)复合盐侵蚀耐久性损伤特征与机制 被引量：4
6
作者 王家滨 范一杰 +2 位作者 牛荻涛 王宇 张凯峰 《材料导报》 EI CSCD 北大核心 2024年第1期79-91,共13页
为系统研究与揭示西北地区部分掩埋再生混凝土(RAC)结构耐久性损伤特征与机制,以浓度为20%的复合盐溶液为侵蚀介质,开展了14种掺辅助胶凝材料RAC部分浸泡于复合盐溶液的耐久性试验,综合分析RAC动弹性模量、宏观与微观形貌、侵蚀产物物... 为系统研究与揭示西北地区部分掩埋再生混凝土(RAC)结构耐久性损伤特征与机制,以浓度为20%的复合盐溶液为侵蚀介质,开展了14种掺辅助胶凝材料RAC部分浸泡于复合盐溶液的耐久性试验,综合分析RAC动弹性模量、宏观与微观形貌、侵蚀产物物相组成与相对含量的经时变化规律。部分浸泡RAC沿纵向高度分为饱和区、气-液两相界面区、水分传输区及干燥区。侵蚀初期气-液两相界面区损伤程度高于饱和区;侵蚀中后期饱和区的损伤持平或超过气-液两相界面区,水分传输区损伤初现。饱和区侵蚀状态由初期的化学侵蚀转变为中后期的化学-物理双重侵蚀,气-液两相界面区在侵蚀期间均呈现出化学-物理双重侵蚀。化学侵蚀产物为水镁石、硬石膏/石膏、钙矾石、Friedel盐及碱式氯化镁;物理结晶盐包含氯镁石、白钠镁矾、氯化钠、水合硫酸镁、Na_(2)SO_(4)及芒硝,各侵蚀产物与结晶盐的相对含量均随浸泡时间延长而改变。侵蚀后期,Na_(2)SO_(4)和芒硝相互转化使RAC物理力学性能急速退化。粉煤灰-矿渣复掺RAC抗侵蚀性能整体较好,粉煤灰-硅灰复掺最差,后者在浸泡时间180 d时抗压强度损失率高于60%。矿渣-硅灰-偏高岭土三掺RAC耐久性显著高于粉煤灰-矿渣-偏高岭土三掺,后者在侵蚀180 d时已经溃散。四掺辅助胶凝材料RAC性能衰减速度均匀,但抗侵蚀性能仍处于较低水平,相同浸泡时间下,其耐久性指标均与粉煤灰-矿渣复掺RAC差距较大。 展开更多
关键词 再生混凝土 ^Mg^(2+)-SO_(4)^(2-)-Cl^(-)侵蚀 部分浸泡 耐久性退化特征 耐久性退化机制
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盐碱土壤水溶性Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)离子提取与离子色谱仪同时测定技术研究 被引量：1
7
作者 孔令娥 晋琪 +5 位作者 李寒 孙子怡 张宇航 郑磊 马常宝 汪洪 《中国土壤与肥料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期269-278,共10页
为建立盐碱土中水溶性Cl^(-)、NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)的提取与离子色谱仪同时测定的方法,选取采自新疆和宁夏2个盐碱地土样进行正交试验,优化土壤水溶性阴离子浸提过程,水土比例对水溶性离子的测定结果影响显著。选择浸提条件为水土比... 为建立盐碱土中水溶性Cl^(-)、NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)的提取与离子色谱仪同时测定的方法,选取采自新疆和宁夏2个盐碱地土样进行正交试验,优化土壤水溶性阴离子浸提过程,水土比例对水溶性离子的测定结果影响显著。选择浸提条件为水土比例5∶1,振荡时间为3 min,浸提液离心后过0.45μm滤膜,待测液Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)采用离子色谱同时测定。结果表明,离子色谱法测定3种离子线性范围均为0.2~20 mg/L;方法检出限Cl^(-)为0.18 mg/kg,NO_(3)^(-)为0.12 mg/kg,SO_(4)^(2-)为0.38 mg/kg。3种离子6次测定结果相对标准偏差均<5%;加标回收率90.6%~104%;11种不同地点的盐碱土土壤水溶性盐浸提液中Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)的测定结果分别与电位滴定法、连续流动分析仪法、硫酸钡质量法测定数值之间具有较好的相关性。本方法的检出限、准确度、精密度能满足盐碱土土壤水溶性Cl^(-)、NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)离子含量的同时测定,省时省力。 展开更多
关键词 离子色谱仪 盐碱土 ^水溶性Cl^(-) ^水溶性NO_(3)^(-) ^水溶性SO_(4)^(2-)
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湖南省新田县富锶岩溶水矿物饱和指数特征,Sr^(2+)、SO_(4)^(2-)来源及开发潜力
8
作者 赵光帅 苏春田 +4 位作者 黄奇波 朱义年 杨杨 罗飞 李小盼 《中国地质》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1046-1058,共13页
【研究目的】湖南新田县发现大型富锶矿泉水田,然而锶元素来源及锶矿泉开发利用潜力研究相对薄弱,此外探究富锶岩溶水水化学特征及锶元素来源可为岩溶区寻找富锶地下水提供一定的理论支撑。【研究方法】通过开展水文地质调查,富锶地下... 【研究目的】湖南新田县发现大型富锶矿泉水田,然而锶元素来源及锶矿泉开发利用潜力研究相对薄弱,此外探究富锶岩溶水水化学特征及锶元素来源可为岩溶区寻找富锶地下水提供一定的理论支撑。【研究方法】通过开展水文地质调查,富锶地下水水化学指标检测分析,利用PHREEQC软件、水化学计量法、端元法、水文地质参数等揭示富锶岩溶水矿物饱和指数特征,Sr^(2+)、SO_(4)^(2-)来源及富锶地下水开发潜力。【研究结果】方解石在下降泉和机井中均主要处于饱和状态,白云石由下降泉中未饱和状态转为机井中的饱和状态,菱锶矿在机井中出现饱和状态,石膏在下降泉和机井中均为未饱和状态。下降泉中矿物饱和指数随泉水溶解性总固体增加而升高,两者呈较好的正相关关系,但在机井中两者相关性较差。下降泉SO_(4)^(2-)和大气降水SO_(4)^(2-)具有较好的拟合关系,根据Ca^(2+)、Mg^(2+)、Sr^(2+)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)化学计量关系,机井中SO_(4)^(2-)可能来源于石膏溶解。下降泉中Sr^(2+)主要来源于石灰岩中以类质同像置换钙的锶,机井中Sr^(2+)较大可能来源于含水层中菱锶矿。研究区85.2%水点的地下水符合国家生活饮用水卫生标准,超标水点多为单指标超标。经计算,枯水年富锶地下水天然补给资源量、可开采资源量和地下水资源潜力分别为3.83×10^(7)m^(3)/a、1.05×10^(7)m^(3)/a、7.28×10^(6)m^(3)/a。【结论】新田县富锶地下水中锶主要来源于泥盆系佘田桥组地层含锶矿物(类质同像置换钙的锶和菱锶矿)的溶解,富锶地下水资源量及资源潜力可观,具有较大的开发利用潜力与价值。 展开更多
关键词 富锶岩溶水 矿物饱和指数 ^Sr^(2+)和SO_(4)^(2-) 开发潜力 水文地质调查工程 新田县 湖南省
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完全浸泡再生混凝土Mg^(2+)-SO_(4)^(2-)-Cl^(-)侵蚀耐久性损伤规律与机理 被引量：2
9
作者 王家滨 张凯峰 +1 位作者 郑康华 符梦涛 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第18期67-77,共11页
我国西北地区的土壤与地下水中含有高浓度Mg^(2+)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-),这些离子导致长期掩埋于地下的再生混凝土(RAC)结构耐久性严重退化。为了揭示Mg^(2+)-SO_(4)^(2-)-Cl^(-)侵蚀RAC耐久性损伤规律与机理,采用长期浸泡的方式,系统... 我国西北地区的土壤与地下水中含有高浓度Mg^(2+)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-),这些离子导致长期掩埋于地下的再生混凝土(RAC)结构耐久性严重退化。为了揭示Mg^(2+)-SO_(4)^(2-)-Cl^(-)侵蚀RAC耐久性损伤规律与机理,采用长期浸泡的方式,系统开展复掺辅助胶凝材料RAC耐久性试验,研究复掺辅助胶凝材料方式与取代率对RAC耐久性退化规律的影响。采用X射线衍射、红外光谱及热重等分析手段,表征RAC侵蚀产物物相组成与相对含量,揭示复合盐侵蚀RAC耐久性损伤机理。结果表明,10%粉煤灰(质量分数)+20%(质量分数)矿渣复掺RAC耐久性较高,硅灰或偏高岭土取代率高于10%时RAC的耐久性较差。侵蚀离子与RAC水化产物产生化学反应并形成晶粒极大的侵蚀产物,加速C-S-H分解向M-S-H转变;高浓度离子间相互作用形成物理盐结晶,促进裂缝的萌生扩展。化学/物理双重作用破坏RAC微观结构,加速离子扩散传输,形成化学侵蚀-结构损伤-离子传输过程。RAC界面过渡区及砂浆中遍布裂缝与孔隙,再生混凝土物理力学性能急速退化。 展开更多
关键词 耐久性 再生混凝土 ^Mg^(2+)-SO_(4)^(2-)-Cl^(-)侵蚀 完全浸泡 损伤机理
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养殖水体NO_(2)^(-)-N降解复合菌剂制备及特性研究 被引量：1
10
作者 伍俊溢 魏祥东 《现代畜牧科技》 2024年第6期20-24,共5页
随着我国水产养殖规模也逐年上升,养殖水体中氮化合物累积问题日益严重。为实现我国水产行业的安全生产,本文筛选出一种NO_(2)^(-)-N降解菌,并与光合菌、乳酸菌进行复配以此制备复合菌剂。通过单因素试验分析温度、pH值、亚硝酸盐初始... 随着我国水产养殖规模也逐年上升,养殖水体中氮化合物累积问题日益严重。为实现我国水产行业的安全生产,本文筛选出一种NO_(2)^(-)-N降解菌,并与光合菌、乳酸菌进行复配以此制备复合菌剂。通过单因素试验分析温度、pH值、亚硝酸盐初始浓度、菌种接种量等对NO_(2)^(-)-N降解的影响,确定不同影响因素下复合菌剂的最佳降解效果和生长状态。研究结果表明,从活性淤泥中筛选带1株具有高效NO_(2)^(-)-N氧化性质的菌株A3,并与光合细菌(Rhodopseudomonas palustris)、乳酸菌(Lactobacillus acidophilus)按照32∶2∶1混合,该比例降解效率最高。复合菌剂在40℃,pH值为9.0、pH值为6.0的条件下,OD600值稳定在0.2~0.4,对NO_(2)^(-)-N的降解率保持在50%左右。复合菌剂在25℃,pH值为7.5的条件下长势最好,降解率最高;复合菌剂的降解率随初始NO_(2)^(-)-N浓度的升高而降低,OD600值变化不明显,表明复合菌剂与A3菌株对NO_(2)^(-)-N有很强的耐受性,能够在0.1~8.0 g/L的条件下维持降解活性,保持一定的降解速率。 展开更多
关键词 复合微生物菌剂 ^NO_(2)^(-)-N 养殖水体 ^NO_(2)^(-)-N高效氧化菌
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致密油的CO_(2^(-))水注入驱替模型的仿真实验设计 被引量：1
11
作者 周丽霞 刘雨琪 +2 位作者 罗亚凌 赵承恩 王磊 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2024年第2期156-161,共6页
该文设计了CO_(2^(-))水注入驱替致密油的仿真实验,引入分子动力学模拟方法,模拟了水驱、CO_(2)驱和CO_(2^(-))WAG驱替纳米孔道内致密油的微观动力学过程,研究了驱替过程中的气、水、油的流动行为、所受阻力及各组分之间的微观相互作用... 该文设计了CO_(2^(-))水注入驱替致密油的仿真实验,引入分子动力学模拟方法,模拟了水驱、CO_(2)驱和CO_(2^(-))WAG驱替纳米孔道内致密油的微观动力学过程,研究了驱替过程中的气、水、油的流动行为、所受阻力及各组分之间的微观相互作用,分析了三种驱替方法的驱替效率、驱替速率和临界驱动压强。教学实践证明,学生通过本实验深刻理解了油气田开发的不同驱替方式的微观过程以及不同分子之间的相互作用对驱替过程的影响,掌握了研究油气田开发的分子动力学模拟方法,为进一步开展相关创新研究打下了良好的基础。 展开更多
关键词 分子动力学 ^CO_(2^(-))WAG驱 临界驱动压强 油气田开发
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具有ω_(d,d′)-型D关系的正则单ω^(2)-半群
12
作者 商宇 冯莹莹 《华南师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第4期116-122,共7页
为得到正则单ω^(2)-半群构造的刻画,研究了具有ω_(d,d′)-型D关系的正则单ω^(2)-半群:从群的长度为(d,d′)的ω-链及其到群的同态出发,借助Bruck-Reilly扩张,获得了具有ω_(d,d′)-型D关系的正则单ω^(2)-半群;证明了任一个具有ω_(... 为得到正则单ω^(2)-半群构造的刻画,研究了具有ω_(d,d′)-型D关系的正则单ω^(2)-半群:从群的长度为(d,d′)的ω-链及其到群的同态出发,借助Bruck-Reilly扩张,获得了具有ω_(d,d′)-型D关系的正则单ω^(2)-半群;证明了任一个具有ω_(d,d′)-型D关系的正则单ω^(2)-半群都可以用Bruck-Reilly扩张构造出来,得到了这类半群的结构定理。 展开更多
关键词 正则半群 ^单ω^(2)-半群 Bruck-Reilly扩张
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荧光铜纳米团簇用于食品和环境中Cr_(2)O_(7)^(2-)的检测研究
13
作者 赵干 杨丽娜 +2 位作者 向晖 贺诗雨 刘洪林 《合肥工业大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第1期112-117,共6页
重金属离子污染问题是食品和环境安全领域的一个重要课题,因此迫切需要开发科学灵敏的检测方法。文章使用4,6-二氨基-2-巯基嘧啶(DAMP)作为配体,在温和条件下,仅通过简单的搅拌,在10 min之内合成一种发射波长为590 nm的新型铜纳米团簇(c... 重金属离子污染问题是食品和环境安全领域的一个重要课题,因此迫切需要开发科学灵敏的检测方法。文章使用4,6-二氨基-2-巯基嘧啶(DAMP)作为配体,在温和条件下,仅通过简单的搅拌,在10 min之内合成一种发射波长为590 nm的新型铜纳米团簇(copper nanoclusters,CuNCs)。鉴于该团簇对于重铬酸根离子(Cr_(2)O_(7)^(2-))高度的灵敏性和抗干扰能力,将其作为荧光探针,实现了对Cr_(2)O_(7)^(2-)的特异性和灵敏性检测,最低检出限为0.7μmol/L。通过加标回收试验,验证其在饮用水和湖水实际样品中对Cr_(2)O_(7)^(2-)的荧光检测能力,荧光变化显著,其加标回收率在94.3%~108.2%之间,相对标准偏差(relative standard deviation,RSD)均低于5%。结果表明该荧光探针对食品和环境中的Cr_(2)O_(7)^(2-)具有良好的检测效果。 展开更多
关键词 食品安全 环境安全 重金属污染 铜纳米团簇(CuNCs) ^重铬酸根离子(Cr_(2)O_(7)^(2-)) 荧光检测
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南海北部海区海底沉积物中孔隙水的Cl^-和SO_4^(2-)浓度异常特征及其对天然气水合物的指示意义 被引量：71
14
作者 蒋少涌 杨涛 +6 位作者 薛紫晨 杨竞红 凌洪飞 吴能友 黄永样 刘坚 陈道华 《现代地质》 CAS CSCD 北大核心 2005年第1期45-54,共10页
报道了中国南海北部海区海底沉积物中孔隙水的Cl-和SO42-质量浓度的变化特征, 圈定了孔隙水中Cl-质量浓度的高值异常区。由于水合物形成过程中的排盐效应, 会使其上覆浅表层沉积物中孔隙水的盐度增高, 因此这些氯离子的高值异常区值得... 报道了中国南海北部海区海底沉积物中孔隙水的Cl-和SO42-质量浓度的变化特征, 圈定了孔隙水中Cl-质量浓度的高值异常区。由于水合物形成过程中的排盐效应, 会使其上覆浅表层沉积物中孔隙水的盐度增高, 因此这些氯离子的高值异常区值得进一步的勘查。对孔隙水中SO42-的质量浓度分析表明, 研究区的一些站位表现出随深度增加SO42-的质量浓度梯度发生明显的变化, 计算的硫酸盐甲烷交接带SMI界面深度均在 10m左右, 与ODP164航次和ODP204航次有天然气水合物的钻孔的SMI界面深度基本吻合, 说明这些站位深部有天然气水合物存在的可能性。 展开更多
关键词 ^Cl^- ^SO4^2- 孔隙水 天然气水合物 南海北部海区
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SO_4^(2-)/M_xO_y型固体超强酸催化剂的研究进展 被引量：49
15
作者 宋华 杨东明 +2 位作者 李锋 刘全夫 徐骞 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第2期145-151,共7页
概述了SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂的催化机理;分析比较了纳米技术法、低温陈化法、沉淀–混合共沉淀浸渍法、浓硫酸活化钛白粉法等制备出的催化剂对催化性能的影响;介绍了催化剂载体改性、引入金属或离子、促进剂等改性方面的研究进... 概述了SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂的催化机理;分析比较了纳米技术法、低温陈化法、沉淀–混合共沉淀浸渍法、浓硫酸活化钛白粉法等制备出的催化剂对催化性能的影响;介绍了催化剂载体改性、引入金属或离子、促进剂等改性方面的研究进展;展望了固体超强酸催化剂的研究和应用前景。 展开更多
关键词 ^SO4^2-/MxOy 固体超强酸 催化剂 制备 改性
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金属掺杂纳米固体超强酸SO_4^(2-)/ZrO_2的IR考察 被引量：16
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作者 菅盘铭 徐林 +2 位作者 高强 沈常美 孙荣夫 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期356-359,共4页
首先采用sol gel法制备出ZrO(OH) 2 ,再分别用Ni2 + ,Al3 + ,Sn4+ ,Ag+ ,Sn2 + 金属盐溶液和H2 SO4稀溶液浸渍ZrO(OH) 2 的方法合成了一系列金属离子掺杂的SO2 -4/ZrO2 纳米固体超强酸。并用XRD ,TEM和IR技术考察了各样品的性能。结果发... 首先采用sol gel法制备出ZrO(OH) 2 ,再分别用Ni2 + ,Al3 + ,Sn4+ ,Ag+ ,Sn2 + 金属盐溶液和H2 SO4稀溶液浸渍ZrO(OH) 2 的方法合成了一系列金属离子掺杂的SO2 -4/ZrO2 纳米固体超强酸。并用XRD ,TEM和IR技术考察了各样品的性能。结果发现 ,经不同金属掺杂的SO2 -4/ZrO2 颗粒具有固体超强酸的IR谱特征。经Ni2 + ,Sn4+ 掺杂的样品中Zr—O和 SO 键振动吸收峰明显蓝移 ,Zr—O的νZr—O由SO2 -4/ZrO2 的4 85cm-1增大到Ni2 + ,Sn4+ 掺杂样品的 5 0 0cm-1,SO的νas由 1390cm-1增大到 14 0 5和 14 0 0cm-1,而Sn2 + 掺杂的样品变化不大。说明Ni2 + ,Sn4+ 金属离子的掺杂增强了样品的超强酸性。同时还发现 ,随着样品焙烧温度的提高 ,经Ni2 + 和Al3 + 掺杂的SO2 -4/ZrO2 纳米颗粒 ,Zr—O和 SO 键振动吸收峰明显蓝移 ,而Ag+ 掺杂的样品在焙烧温度达到 10 73K时IR谱只是吸收强度减弱 ,振动频率不变。 展开更多
关键词 ^SO4^2-/ZRO2 掺杂 纳米固体超强酸 OH IR谱 ^NI^2+ ^AL^3+ ^AG^+ 并用 样品
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孔隙水中NH_4^+和HPO_4^(2-)浓度异常:一种潜在的天然气水合物地球化学勘查新指标 被引量：17
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作者 杨涛 蒋少涌 +4 位作者 杨竞红 葛璐 凌洪飞 吴能友 陈道华 《现代地质》 CAS CSCD 北大核心 2005年第1期55-60,共6页
在海洋天然气水合物的勘查与研究中地球化学方法发挥了重大作用。利用海洋沉积物孔隙水中各种离子含量和同位素异常可以有效示踪天然气水合物的存在, 其中Cl-浓度异常、SO42-浓度梯度和氧同位素组成异常已成为指示天然气水合物存在的灵... 在海洋天然气水合物的勘查与研究中地球化学方法发挥了重大作用。利用海洋沉积物孔隙水中各种离子含量和同位素异常可以有效示踪天然气水合物的存在, 其中Cl-浓度异常、SO42-浓度梯度和氧同位素组成异常已成为指示天然气水合物存在的灵敏示踪剂。通过对比有和没有天然气水合物存在的海域浅表层沉积物中孔隙水的NH4+和HPO42-含量, 发现有天然气水合物区的孔隙水中NH4+和HPO42-浓度明显偏高, 且存在与SO42-类似的浓度梯度曲线, 认为孔隙水中NH4+和HPO42-浓度异常有可能成为一种新的地球化学示踪剂, 指示天然气水合物的存在; 探讨了引起孔隙水中NH +和HPO 2-浓度异常的可能机理及精确测定这些离子含量的方法。 展开更多
关键词 天然气水合物 ^NH4^+ ^HPO4^2- 孔隙水 海洋沉积物
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固体超强酸S2O8^2-／SnO2-SiO2催化合成环己酮1，2-丙二醇缩酮 被引量：12
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作者 李淑敏 郭海福 +3 位作者 闫鹏 吴燕妮 王兰英 郑飞宁 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第2期169-173,共5页
采用沉淀-浸渍法制备了固体超强酸S2O28-/SnO2-SiO2,以它为催化剂催化环己酮和1,2-丙二醇合成了环己酮1,2-丙二醇缩酮;考察了带水剂种类及用量、酮醇摩尔比、催化剂用量、反应时间对产品收率的影响,并用正交实验对反应条件进行了优化。... 采用沉淀-浸渍法制备了固体超强酸S2O28-/SnO2-SiO2,以它为催化剂催化环己酮和1,2-丙二醇合成了环己酮1,2-丙二醇缩酮;考察了带水剂种类及用量、酮醇摩尔比、催化剂用量、反应时间对产品收率的影响,并用正交实验对反应条件进行了优化。实验结果表明,适宜的反应条件为:n(环己酮)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.6、催化剂用量为反应物料总质量的2.0%、带水剂环己烷用量5.0mL、反应时间50min。在此条件下,环己酮1,2-丙二醇缩酮收率达到91.47%;催化剂的稳定性良好,在重复使用5次后环己酮1,2-丙二醇缩酮收率为82.20%,活性下降的主要原因为催化剂表面积碳和吸附了有机物;经傅里叶变换红外光谱和气相色谱质谱分析表明,产物为环己酮1,2-丙二醇缩酮,纯度为100%。 展开更多
关键词 固体超强酸 ^S2O8^2-/SnO2-SiO2催化 环己酮 1 2-丙二醇 环己酮1 2-丙二醇缩酮
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SO_4^(2-)/TiO_2及S_2O_8^(2-)/TiO_2催化剂的制备及表征 被引量：11
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作者 马雪旦 郭岱石 +4 位作者 蒋淇忠 马紫峰 马正飞 叶伟东 李春波 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期239-244,共6页
制备了纳米级固体超强酸SO42?/TiO2、S2O82-/TiO2,以及MCM-41负载的SO42-/ZrO2。利用X射线衍射、氮吸附-脱附和原位吡啶吸附红外等表征方法,并通过对假性紫罗兰酮催化环化反应的初步考察,从结构、酸性和催化活性等方面对三种催化剂进行... 制备了纳米级固体超强酸SO42?/TiO2、S2O82-/TiO2,以及MCM-41负载的SO42-/ZrO2。利用X射线衍射、氮吸附-脱附和原位吡啶吸附红外等表征方法,并通过对假性紫罗兰酮催化环化反应的初步考察,从结构、酸性和催化活性等方面对三种催化剂进行了比较分析。结果表明,所制备的SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2催化剂不但具有小于7.0nm的纳米级晶粒、高于140cm2-g-1的比表面积、以及约4nm的相对规整的介孔结构,还保持了单纯而完善的锐钛晶型和较强的酸活性。与SO42-/ZrO2/MCM-41主要表现为Lewis酸性不同,SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2主要以Brφnsted酸性为主,其中采用硫酸为促进剂制备的SO42-/TiO2具有最强的Br-nsted酸性,而采用过硫酸根作为促进剂则使S2O82-/TiO2产生较SO42-/ZrO2/MCM-41更强的Lewis酸中心。研究发现,SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2对假性紫罗兰酮催化环化反应具有远高于SO42-/ZrO2/MCM-41的酸催化活性,其活性差异源于不同的酸性本质,而催化剂中较多强Brφnsted酸中心的存在有利于需要质子参与的环化反应的进行。 展开更多
关键词 固体超强酸 ^SO4^2-/TIO2 ^S2O8^2-/TriO2 紫罗兰酮 环化
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SO_4^(2-)/ZrO_2-HZSM-5固体超强酸催化环化制b-紫罗兰酮 被引量：14
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作者 李春波 马紫峰 +2 位作者 沈旻 蒋淇忠 叶伟东 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第4期442-447,共6页
制备了一系列负载SO42- / ZrO2 -HZSM-5的超强酸催化剂,并用TG、XRD等手段对催化剂的结构和热行为进行了表征,使用Hammett指示剂、吡啶吸附红外光谱等方法测试了催化剂酸性。结果表明, HZSM-5对催化剂的酸性和结构具有调变作用。 利用... 制备了一系列负载SO42- / ZrO2 -HZSM-5的超强酸催化剂,并用TG、XRD等手段对催化剂的结构和热行为进行了表征,使用Hammett指示剂、吡啶吸附红外光谱等方法测试了催化剂酸性。结果表明, HZSM-5对催化剂的酸性和结构具有调变作用。 利用所制备的催化剂对假性紫罗兰酮催化环化反应制b-紫罗兰酮的催化活性进行了研究, 假性紫罗兰酮转化率可达54.4%, 对应的b-紫罗兰酮的选择性为76%。 展开更多
关键词 ^SO4^2-/ZRO2 HZSM-5沸石 负载超强酸 Β-紫罗兰酮
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