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CeO_(2)的淀粉模板法制备及其光芬顿降解甲基橙性能
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作者 唐俊杰 张云婷 +1 位作者 刘正江 吴佳妮 《无机化学学报》 北大核心 2025年第8期1617-1631,共15页
以六水合硝酸铈(Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O)和可溶性淀粉(ST)为原料,通过生物模板法制备了CeO_(2)非均相光芬顿催化剂(ST-CeO_(2))。采用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、固体紫外可见漫反射光谱(UV-Vis D... 以六水合硝酸铈(Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O)和可溶性淀粉(ST)为原料,通过生物模板法制备了CeO_(2)非均相光芬顿催化剂(ST-CeO_(2))。采用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、固体紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征。FTIR和Raman光谱证实了Ce—O键及氧空位的存在。UV-Vis DRS显示其在紫外和可见光区域有强吸收,XPS光谱分析表明催化剂表面存在Ce^(3+)和Ce^(4+)的混合价态,这可有效促进光生电荷的分离和H_(2)O_(2)的活化。甲基橙(MO)降解结果表明,ST-CeO_(2)在紫外光下照射60 min时对MO染料的降解率可达82.8%;加入H_(2)O_(2)后,其在60 min时对MO染料的降解率可达99.7%,而且重复回收利用5次后仍然保持优良的催化性能。自由基捕获实验证明空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是在MO染料降解反应中起主导作用的活性物质,而超氧自由基(·O_(2)-)起次要作用。此外还详细探讨了ST-CeO_(2)光芬顿降解MO染料的机理。 展开更多
关键词 氧化铈 染料废水 光催化 非均相芬顿反应
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Fe-Cu双金属MOFs类芬顿降解刚果红的性能与机理
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作者 龚建康 周清芸 +3 位作者 瞿艳梅 陈妮 王亚秋 王邦艳 《材料工程》 北大核心 2025年第2期175-185,共11页
为解决Fe基MOFs(Fe-MOFs)在类芬顿反应中Fe^(3+)/Fe^(2+)氧化还原循环慢,材料界面电子转移速度低和Fe-MOFs中Fe^(3+)的电子密度高的问题,基于氧化还原偶联反应的原理,采用一步溶剂热法合成了Fe-Cu双金属硝基功能化MOFs材料(NMIL-88B-Cu-... 为解决Fe基MOFs(Fe-MOFs)在类芬顿反应中Fe^(3+)/Fe^(2+)氧化还原循环慢,材料界面电子转移速度低和Fe-MOFs中Fe^(3+)的电子密度高的问题,基于氧化还原偶联反应的原理,采用一步溶剂热法合成了Fe-Cu双金属硝基功能化MOFs材料(NMIL-88B-Cu-1),对其进行表征分析,应用于非均相类芬顿反应降解水体中的刚果红(Congo red,CR),研究了不同材料、H_(2)O_(2)用量、pH、CR的浓度、干扰离子对CR降解的影响及材料稳定性与催化降解的机理。结论如下:Fe^(3+)和Cu^(2+)的摩尔分数均为50%时,能够在α-Fe_(2)O_(3)上组装形成六角棒状结构的介孔型NMIL-88B-Cu-1。在CR的浓度为10 mg/L,pH在3~7范围内,NMIL-88B-Cu-1使用量为0.1 g/L,H_(2)O_(2)浓度为0.5 mol/L时,反应15 min,能够实现对CR快速高效地降解,CR的降解率达98%,NMIL-88B-Cu-1对CR的降解速率分别是NO_(2)-MIL-88B的1.95倍和MIL-88B的2.24倍。在循环4次实验后,CR的降解率达92%,Fe^(3+)/Fe^(2+)的含量比值仅降低了5%,且其晶型结构保持一致,证明了其具有较高的循环稳定性。体系中SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)不影响CR的降解,而Cl-和H_(2)PO_(4)^(-)抑制了CR的降解。机理分析表明,硝基功能化的材料中心Fe^(3+)的电子密度低,Cu^(2+)的引入构建了Fe-Cu双金属MOFs材料,通过Fe与Cu之间的氧化还原偶联反应和Fe-Cu的协同作用,有效促进了Fe^(2+)形成,加速了NMIL-88B材料界面e-转移,产生的·OH能够将CR氧化降解为CO_(2)和H_(2)O等无机小分子物质。 展开更多
关键词 双金属MOFs 非均相芬顿反应 羟基自由基 催化降解
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D401与N-117负载Fe(Ⅱ)非均相Fenton法催化降解苯酚 被引量:3
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作者 李佳怿 孙贤波 刘勇弟 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期692-697,共6页
分别采用D401和N-117负载Fe(Ⅱ)制备非均相Fenton催化剂,探讨两种催化剂在不同初始溶液pH、初始H_2O_2质量浓度和保存条件下,催化降解苯酚的效果和铁溶出情况。结果表明:两种催化剂均能拓展Fenton反应pH范围;D401负载Fe(Ⅱ)催化苯酚降... 分别采用D401和N-117负载Fe(Ⅱ)制备非均相Fenton催化剂,探讨两种催化剂在不同初始溶液pH、初始H_2O_2质量浓度和保存条件下,催化降解苯酚的效果和铁溶出情况。结果表明:两种催化剂均能拓展Fenton反应pH范围;D401负载Fe(Ⅱ)催化苯酚降解速率较快,苯酚降解率随初始溶液pH升高而下降,溶出铁催化的均相Fenton反应是苯酚降解的主要原因;N-117负载Fe(Ⅱ)催化剂苯酚降解速率随初始溶液pH升高而下降,非均相Fenton反应是主要反应过程;初始H_2O_2质量浓度升高能使D401负载Fe(Ⅱ)的溶出总铁质量浓度显著升高,但对N-117负载Fe(Ⅱ)影响很小;水中较高的DO能显著降低两种催化剂的苯酚降解效果。 展开更多
关键词 非均相芬顿反应 树脂基催化剂 苯酚 Fe(Ⅱ) D401 N-117
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抗坏血酸提高稀土复合材料催化降解染料性能研究 被引量:1
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作者 贾羽航 石治刚 +3 位作者 章耀鹏 周奇哲 沈忱思 马春燕 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2023年第1期215-221,共7页
本文以β-环糊精(CD)为载体,通过负载Fe_(3)O_(4)和稀土铈(Ce),制备了稀土复合材料Ce-Fe-CD,形成了可有效降解有机物的非均相芬顿反应Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)体系。为提高催化降解效果,本文用两种方式引入还原剂抗坏血酸(AA):①在非均相芬... 本文以β-环糊精(CD)为载体,通过负载Fe_(3)O_(4)和稀土铈(Ce),制备了稀土复合材料Ce-Fe-CD,形成了可有效降解有机物的非均相芬顿反应Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)体系。为提高催化降解效果,本文用两种方式引入还原剂抗坏血酸(AA):①在非均相芬顿反应过程中直接投加AA,形成AA/Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)体系;②利用AA活化稀土复合材料,获得AA-Ce-Fe-CD复合材料,形成AA-Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)体系。实验结果表明,AA-Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)和AA/Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)对染料的降解率分别为86.9%和83.0%,比未使用AA时分别提高了34.4%和30.5%,且AA-Ce-Fe-CD/H_(2)O_(2)体系有更高的H_(2)O_(2)的利用率,可有效减少H_(2)O_(2)的使用量。电子自旋共振波谱分析表明·OH为两种体系中起主要作用的活性自由基。AA对于金属离子的还原作用和螯合作用是提高稀土复合材料催化效率的主要原因。 展开更多
关键词 抗坏血酸 稀土复合材料 活化 非均相芬顿反应
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整体多通道Fe-Fe2O3活化H2O2降解苯酚性能研究 被引量:1
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作者 郭云飞 杜学聪 于洪涛 《大连理工大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期462-466,共5页
采用阳极氧化法成功制备出整体多通道Fe-Fe2O3,并以整体多通道Fe-Fe2O3为阴极,铂片为阳极,外加H2O2,构建非均相芬顿体系,利用电催化作用促进Fe(Ⅲ)还原为 Fe(Ⅱ).结果显示:在溶液pH为7,H2O2浓度为1.0 mmol/L,施加电压为-0.4 V的条件下,... 采用阳极氧化法成功制备出整体多通道Fe-Fe2O3,并以整体多通道Fe-Fe2O3为阴极,铂片为阳极,外加H2O2,构建非均相芬顿体系,利用电催化作用促进Fe(Ⅲ)还原为 Fe(Ⅱ).结果显示:在溶液pH为7,H2O2浓度为1.0 mmol/L,施加电压为-0.4 V的条件下,苯酚去除率在60 min内能够达到96%,这表明整体多通道Fe-Fe2O3是较理想的非均相催化剂.ICP溶出测试结果说明,电催化作用能够有效促进Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),从而提高催化效率. 展开更多
关键词 整体多通道 FE2O3 非均相芬顿反应
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Cu掺杂MIL-88B-Fe活化双氧水降解有机污染物性能研究 被引量:5
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作者 高聪 全燮 陈硕 《大连理工大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期1-7,共7页
非均相类芬顿反应是一种去除水中难降解有机污染物的有效方法,但受限于Fe(Ⅲ)向Fe(Ⅱ)转换速率较慢,非均相类芬顿催化剂活性普遍偏低.通过溶剂热法制备了高活性Cu掺杂MIL-88B-Fe非均相类芬顿催化剂.以苯酚作为目标污染物,研究了Cu掺杂量... 非均相类芬顿反应是一种去除水中难降解有机污染物的有效方法,但受限于Fe(Ⅲ)向Fe(Ⅱ)转换速率较慢,非均相类芬顿催化剂活性普遍偏低.通过溶剂热法制备了高活性Cu掺杂MIL-88B-Fe非均相类芬顿催化剂.以苯酚作为目标污染物,研究了Cu掺杂量对MIL-88B-Fe催化性能的影响.结果表明,掺杂Cu可以提高MIL-88B-Fe的催化性能,MIL-88B-Fe0.6Cu0.4的催化活性最高,其降解苯酚动力学常数是未掺杂MIL-88B-Fe的1.6倍,并且比一些常见的非均相类芬顿催化剂(Fe2O3、α-FeOOH及FeBiO3)高3个数量级.X射线光电子能谱(XPS)及电化学表征结果表明:Cu的掺杂可以加快催化剂中电子传递,促进催化剂中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原循环,从而提高MIL-88B-Fe催化效率. 展开更多
关键词 非均相芬顿反应 CU掺杂 MIL-88B-Fe 电子传递 有机污染物
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SO_4^(2-)/SnO_2-Fe_2O_3-硅藻土固体酸催化剂的制备及其对染料废水的催化处理 被引量:3
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作者 陈新 蒋伟群 +1 位作者 刘瑛 商少明 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期71-75,共5页
以硅藻土为载体,采用溶胶-凝胶法引入金属氧化物SnO2和Fe2O3,制备了二元氧化物复合型SO42-/SnO2-Fe2O3-硅藻土固体酸催化剂。利用该催化剂与H2O2构成非均相类Fenton试剂氧化体系,催化H2O2产生氧化能力极强的·OH,用于处理实际翠蓝... 以硅藻土为载体,采用溶胶-凝胶法引入金属氧化物SnO2和Fe2O3,制备了二元氧化物复合型SO42-/SnO2-Fe2O3-硅藻土固体酸催化剂。利用该催化剂与H2O2构成非均相类Fenton试剂氧化体系,催化H2O2产生氧化能力极强的·OH,用于处理实际翠蓝废水和模拟亚甲基蓝废水。催化剂的最佳制备条件为:H2SO4溶液的浓度3 mol/L,浸渍时间2.0 h,焙烧温度550℃,焙烧时间3.5 h,焙烧方式为随炉升降温。实验结果表明:采用在最佳工艺条件下制得的催化剂,处理实际翠蓝废水COD去除率可达79.5%、脱色率达99.6%;处理模拟亚甲基蓝废水COD去除率可达83.1%、脱色率达99.6%。 展开更多
关键词 固体酸催化剂 非均相芬顿试剂氧化反应 染料废水处理
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