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锌钴双金属普鲁士蓝类似物/还原氧化石墨烯复合材料的制备与吸波性能的研究
1
作者 高恒 张海燕 《材料研究与应用》 2025年第1期129-135,共7页
随着无线通信技术进入5G阶段,人们的生活变得更加便利。然而,无线通信带来的电磁波污染对电子产品的干扰及对人们身体健康的危害不容忽视。为了解决这一问题,科学家致力于研发质量轻、厚度薄、吸收电磁波频率范围宽和吸波能力强的电磁... 随着无线通信技术进入5G阶段,人们的生活变得更加便利。然而,无线通信带来的电磁波污染对电子产品的干扰及对人们身体健康的危害不容忽视。为了解决这一问题,科学家致力于研发质量轻、厚度薄、吸收电磁波频率范围宽和吸波能力强的电磁波吸收材料。普鲁士蓝类似物(PBA)作为金属有机框架(MOF)之一,有着成分可调、容易制备等特点,目前在微波吸收领域已经成为了研究热点。由于单一MOF无法构建导电网络,限制了其在吸波领域中应用,将MOF与低维材料复合是解决该问题的有效策略。基于此,采用共沉淀法初步合成锌钴双金属PBA,再以该类似物和氧化石墨烯(GO)作为前驱体,通过简单的水热反应、冷冻干燥及热处理工艺,成功合成了锌钴双金属普鲁士蓝类似物/还原氧化石墨烯(ZnO/CoO/Co@rGO)气凝胶复合材料。ZnO/CoO/Co@rGO气凝胶复合材料以三维还原氧化石墨烯(rGO)气凝胶为骨架,锌钴双金属PBA衍生的ZnO/CoO/Co复合物负载骨架之上,克服了单一MOF无法产生导电网络的问题,同时还降低了材料的密度,提升了阻抗匹配。ZnO/CoO/Co@rGO气凝胶复合材料的电磁参数,可以通过改变锌钴双金属PBA和GO的质量比进行调控。在锌钴双金属PBA与GO的质量比为3∶1,且ZnO/CoO/Co@rGO气凝胶复合材料与石蜡质量比仅为1∶9的情况下,该复合材料在频率2—18 GHz下展示了良好的微波吸收性能,最小反射损耗达到-54.5 dB,而最大有效吸收带宽为6.38 GHz。证明,ZnO/CoO/Co@rGO是一种具有潜力的微波吸收材料,进一步拓宽了MOF基吸波材料的研究范围。 展开更多
关键词 金属有机框架 普鲁士蓝类似物 气凝胶 微波吸收 还原氧化石墨烯 氧化锌 钴 氧化钴
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一例整合了三联吡啶钌和卟啉锌的金属-有机框架材料用于光催化二氧化碳还原全反应 被引量：3
2
作者 陈慧滢 朱浩林 +1 位作者 廖培钦 陈小明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期4-10,共7页
利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金... 利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework,MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性,是CO_(2)光催化还原全反应的良好备选材料。本文中,我们首先整合了具有光活性的锌(Ⅱ)卟啉基元与联吡啶钌(Ⅱ)基元,构建了一种MOF光催化剂,记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较,还合成了两种仅具有锌(Ⅱ)卟啉或联吡啶钌(Ⅱ)基元的同构MOF,分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO_(2)还原可观的光催化活性(CO产率为7.6μmol·g^(-1)·h^(-1)),无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质谱仪观测到^(13)CO(m/z=29)、^(13)C^(18)O(m/z=31)、^(16)O^(18)O(m/z=34)和^(18)O_(2)(m/z=36)信号,表明CO_(2)和H_(2)O分别作为CO和O_(2)的碳源和氧源,这进一步证实了光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合。然而,在相同条件下对PCN-224-Bpy(Ru)与PCN-224(Zn)-Bpy的光催化性能进行测试,CO产率分别仅为1.5与0μmol·g^(-1)·h^(-1)。机理研究表明,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)的最低未占据分子轨道(LUMO)电位比CO_(2)/CO的氧化还原电位更负,而最高占据分子轨道(HOMO)电位比H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位更正,在热力学上满足了光催化CO_(2)还原全反应的要求。相比之下,不含联吡啶钌(Ⅱ)基元的PCN-224(Zn)-Bpy的HOMO电位更负于H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位,这表明联吡啶钌(Ⅱ)基元在热力学上是光催化CO_(2)还原全反应所必需的。此外,光致发光光谱中,荧光几乎被PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)猝灭,且平均光致发光寿命比PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)更长,这表明PCN-224中光生载流子的复合率较低。与PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)相比,PCN-224的光电流更高,这一现象也支持了中后者光生载流子的复合率较低这一结论。总而言之,在光催化CO_(2)还原过程中,锌卟啉(Ⅱ)配体既作为光敏单元,又作为CO_(2)还原活性位点,而联吡啶钌(Ⅱ)基元与锌(Ⅱ)卟啉基元的结合可以优化光催化剂的能带结构,进而促进光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合,从而实现了高效光催化CO_(2)还原全反应。 展开更多
关键词 金属有机框架 锌(Ⅱ)卟啉衍生物 联吡啶(Ⅱ)钌配合物 光生电荷 光催化CO_(2)还原
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梭形含钴MOFs材料协同催化双烯烃空气环氧化反应
3
作者 张望 鲁新环 +4 位作者 董妍红 郭昊天 严姗 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期45-53,共9页
金属有机框架(MOFs)材料由于具有酸性和表面结构可调控的特点被广泛应用于多相催化反应.本文设计并合成出一种含金属Co的梭形双金属MOF材料(ZnCo-MOFs),其可直接用于常规水热反应促进双烯烃空气环氧化反应,解决了双烯烃使用常规水热法... 金属有机框架(MOFs)材料由于具有酸性和表面结构可调控的特点被广泛应用于多相催化反应.本文设计并合成出一种含金属Co的梭形双金属MOF材料(ZnCo-MOFs),其可直接用于常规水热反应促进双烯烃空气环氧化反应,解决了双烯烃使用常规水热法反应困难的问题.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了该材料.ZnCo-MOFs能够在无还原剂和引发剂的情况下催化双烯烃空气环氧化反应,相比单烯烃其效率明显提升.以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作为反应溶剂,仅90℃水浴搅拌条件下反应5 h,双烯烃环辛烯和苯乙烯的转化率分别达97.0%和98.8%,环氧选择性分别为98.4%和92.7%.该催化剂在多次循环使用后依然没有失活,具有良好的循环稳定性. 展开更多
关键词 梭形含钴金属有机框架材料 协同催化 双烯烃 空气环氧化
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用于水锌电容的硝酸处理N掺杂碳材料的制备及其电化学性能
4
作者 冯运 梁龙生 +6 位作者 罗杭 柴松林 高楚轩 王灵婕 林一清 李刚 程再军 《微纳电子技术》 CAS 2024年第11期71-82,共12页
为了满足现代电子设备对储能装置快速充放电和长周期循环稳定性的需要,亟需开发新型的电化学储能装置,水系锌离子混合电容器(ZIHC)因其固有优势被认为是一种极具发展潜力的储能设备。为此,研制了一种由金属有机框架(MOF)衍生的N掺杂碳(N... 为了满足现代电子设备对储能装置快速充放电和长周期循环稳定性的需要,亟需开发新型的电化学储能装置,水系锌离子混合电容器(ZIHC)因其固有优势被认为是一种极具发展潜力的储能设备。为此,研制了一种由金属有机框架(MOF)衍生的N掺杂碳(N-C)材料作为ZIHC的高性能正极,并对其进行硝酸活化(N-C-HNO_(3))改性。实验结果表明,在0.2~1.8 V的电压窗口内,N-C-HNO_(3)在0.2 A·g^(-1)的电流密度下具有117.78 mA·h·g^(-1)的质量比容量,即使电流密度增大到10 A·g^(-1),质量比容量仍有52.78 mA·h·g^(-1)。20 000次充放电循环之后比电容保持率为103.83%。同时结合非原位表征技术揭示了ZIHC的Zn^(2+)、H^(+)和SO_(4)^(2-)的共吸附储能机制。基于硝酸对N掺杂碳材料进行处理,可以改善碳材料的电化学性质,能够显著提升ZIHC正极的电化学性能。 展开更多
关键词 锌离子电容器 金属有机框架(MOF)材料 杂原子掺杂 碳材料改性 储能装置
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锌(Ⅱ)配合物的超分子设计及对甲醇蒸气的吸附性能 被引量：3
5
作者 吴娟 赵博文 +2 位作者 黄超 陈冬梅 朱必学 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1069-1074,共6页
采用饱和蒸气扩散技术,将2,4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙(H_2dhbi)配体分别与Zn(ClO_4)2·6H_2O和Zn(NO_3)_2·6H_2O进行配位作用,得到2种不同配位模式的金属-有机框架材料[(dhbi)_2Zn_2·8H_2O]n(1)和{[(dhbi)_2(H_2O)_2Zn_2]... 采用饱和蒸气扩散技术,将2,4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙(H_2dhbi)配体分别与Zn(ClO_4)2·6H_2O和Zn(NO_3)_2·6H_2O进行配位作用,得到2种不同配位模式的金属-有机框架材料[(dhbi)_2Zn_2·8H_2O]n(1)和{[(dhbi)_2(H_2O)_2Zn_2]·4DMF]}n(2).利用X射线单晶衍射、热分析技术(TG-DTA)和X射线粉末衍射(PXRD)等方法进行了结构表征.进一步将配位聚合物1和2用于对甲醇分子的吸附性能研究,结果表明,化合物1是一种理想的微孔材料,其对甲醇分子的吸附能力为化合物2的近5倍,采用PLATON对材料的孔隙体积进行计算得到化合物1和2的孔隙率分别为38.2%和5.5%. 展开更多
关键词 2 4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙 锌(Ⅱ)配合物 金属-有机框架 晶体结构 甲醇 吸附
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钴氮共掺杂碳基电催化剂的制备及性能调控 被引量：4
6
作者 公维佳 张鸿宇 +1 位作者 杨柳 唐小斌 《哈尔滨工业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期40-49,共10页
贵金属基电催化剂是促进燃料电池及金属-空气电池技术发展的关键材料,然而,其单一的氧还原/氧析出催化功能及高昂的制备成本制约了其推广应用。为此,开发低成本、高效的非贵金属双功能电催化剂至关重要。以核壳金属有机框架(MOFs)为前驱... 贵金属基电催化剂是促进燃料电池及金属-空气电池技术发展的关键材料,然而,其单一的氧还原/氧析出催化功能及高昂的制备成本制约了其推广应用。为此,开发低成本、高效的非贵金属双功能电催化剂至关重要。以核壳金属有机框架(MOFs)为前驱体,通过高温煅烧法制备具有核壳结构、高催化活性、高导电性的钴/氮共掺杂碳基电催化剂(Co/Co_(3)O_(4)@NGC)。结果表明:煅烧温度是影响电催化剂微纳结构、物化组成和催化活性的关键因素,最佳烧结温度为900℃;制备的电催化剂(Co/Co_(3)O_(4)@NGC-900)具有清晰的核壳结构和3D十二面体形貌,微表面遍布Co/Co_(3)O_(4)纳米颗粒和Co-N_(x)位点。同时,Co/Co_(3)O_(4)@NGC-900有机地结合了多元活性成分(如活性Co/Co_(3)O_(4)纳米颗粒、Co-N_(x)及N掺杂)和高度石墨化碳基底的共同作用,具备高效的氧还原性(ORR,起始电位为0.89 V、半波电位为0.82 V、塔菲尔斜率为58.1 mV/dec、传荷电阻为26.6Ω)和氧析出性(OER,过电势为410 mV、塔菲尔斜率为132 mV/dec、传荷电阻为24.5Ω),且具有与传统贵金属基电催化剂(Pt/C,RuO_(2)/C)相匹配的电催化性能,在保障高效电催化活性的前提下实现了催化剂制造成本的大幅削减,为新型MOFs电催化材料的制备和应用提供了理论和技术支撑。 展开更多
关键词 核壳金属有机框架 钴/氮共掺杂 电催化剂制备 Co/Co_(3)O_(4) 催化活性
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基于Pd@ZnCo-MOF衍生物的免疫传感器制备及电化学性能 被引量：2
7
作者 任梦婕 雷倩 +2 位作者 徐宏妍 胡杰 郭丽芳 《微纳电子技术》 CAS 北大核心 2021年第11期998-1004,共7页
采用溶剂热法合成了不同含量Pd纳米颗粒修饰锌钴金属有机框架(Pd@ZnCo-MOF)衍生物中空微笼结构,利用扫描电子显微镜(SEM)对其结构进行了表征。同时,制备了基于Pd@ZnCo-MOF复合结构的电化学免疫传感器,并用于前列腺特异性抗原的性能检测... 采用溶剂热法合成了不同含量Pd纳米颗粒修饰锌钴金属有机框架(Pd@ZnCo-MOF)衍生物中空微笼结构,利用扫描电子显微镜(SEM)对其结构进行了表征。同时,制备了基于Pd@ZnCo-MOF复合结构的电化学免疫传感器,并用于前列腺特异性抗原的性能检测。通过循环伏安法(CV)、电化学阻抗(EIS)谱以及差分脉冲伏安法(DPV)对其电化学性能进行了测试。实验结果表明:基于0.8 mL氯化钯负载ZnCo-MOF衍生物(Pd_(0.8)@ZnCo-MOF)的无标记型电化学免疫传感器,对前列腺特异性抗原的线性检测范围为0.05~100 ng/mL,最低检测限为0.035 ng/mL,且具有较好的重现性。 展开更多
关键词 锌钴金属有机框架(znco-mof) 电化学免疫传感器 溶剂热法 前列腺特异性抗原 差分脉冲伏安法
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ZnCo-MOF纳米添加剂对PEO基钠离子固体电解质离子导电性的影响
8
作者 葛治 李劼 刘晋 《中南大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期2983-2991,共9页
以复合金属有机框架纳米材料(ZnCo-MOF)为添加剂改善聚氧化乙烯−双(三氟甲基磺酰基)亚胺钠钠离子固体电解质(PEO-NaTFSI)的电化学性能。采用Zeta电位法研究ZnCo-MOF的表面电性,并将PEONaTFSI-ZnCo-MOF应用于全固态钠硫电池中。研究结果... 以复合金属有机框架纳米材料(ZnCo-MOF)为添加剂改善聚氧化乙烯−双(三氟甲基磺酰基)亚胺钠钠离子固体电解质(PEO-NaTFSI)的电化学性能。采用Zeta电位法研究ZnCo-MOF的表面电性,并将PEONaTFSI-ZnCo-MOF应用于全固态钠硫电池中。研究结果表明:当ZnCo-MOF加入量为8%(质量分数)时,改性后的固体电解质PEO-NaTFSI-ZnCo-MOF在60℃的离子电导率达到3.29×10^(−4)S/cm。同时,钠离子迁移数也有显著提高,从原来的0.18增加至0.53。ZnCo-MOF表面带正电,呈路易斯酸性。ZnCo-MOF与PEO-NaTFSI相互作用促进了钠盐的解离,提高了固体电解质的离子传导能力。全固态钠硫电池的初始放电容量达到1030.5 mA·h/g,循环80圈后放电容量仍有352.4 mA·h/g,说明该固体电解质在低成本全固态钠硫电池上具有应用前景。 展开更多
关键词 聚合物固体电解质 锌钴复合金属有机框架 离子电导率 全固态钠硫电池
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Zn/Ni-MOF衍生碳的制备及其活化过硫酸盐性能研究 被引量：3
9
作者 魏雨晗 刘洁 +1 位作者 官桓羽 万家峰 《黑龙江大学工程学报（中英俄文）》 2023年第3期15-23,共9页
四环素类抗生素(TCs)是一类应用非常广泛的广谱抗菌药物,但因其高溶解性且易于积累,对水环境和人类健康造成危害。通过过氧单硫酸盐(PMS)活化在反应体系中产生高氧化电位的去氧化有机物,是降解此类抗生素废水的有效途径。通过水热法和... 四环素类抗生素(TCs)是一类应用非常广泛的广谱抗菌药物,但因其高溶解性且易于积累,对水环境和人类健康造成危害。通过过氧单硫酸盐(PMS)活化在反应体系中产生高氧化电位的去氧化有机物,是降解此类抗生素废水的有效途径。通过水热法和高温煅烧法制备了Zn/Ni-MOF衍生碳(Zn/Ni-MOFs-PC)材料,催化过硫酸盐降解水中盐酸四环素。研究结果表明,碳化之后介孔含量增加丰富了孔道结构,带来更宽离子传输通道的同时可产生更多的活性位点,优化催化条件对盐酸四环素呈现良好的催化活性,同时拥有优异的循环稳定性。 展开更多
关键词 金属有机框架 盐酸四环素 锌 镍 过氧单硫酸盐
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Zn-Ni MOF/rGO复合结构的制备及其电化学性能
10
作者 王文达 雷倩 +1 位作者 徐宏妍 胡杰 《微纳电子技术》 CAS 北大核心 2021年第10期882-889,925,共9页
采用溶剂热法和电化学还原法制备了双金属锌-镍金属有机框架/还原氧化石墨烯(Zn-Ni MOF/rGO)复合结构。利用扫描电子显微镜(SEM)对Zn-Ni MOF/rGO复合结构形貌进行了表征。通过循环伏安(CV)法和计时安培滴定法对修饰在玻碳电极(GCE)上的Z... 采用溶剂热法和电化学还原法制备了双金属锌-镍金属有机框架/还原氧化石墨烯(Zn-Ni MOF/rGO)复合结构。利用扫描电子显微镜(SEM)对Zn-Ni MOF/rGO复合结构形貌进行了表征。通过循环伏安(CV)法和计时安培滴定法对修饰在玻碳电极(GCE)上的Zn-Ni MOF/rGO/GCE传感器的性能进行了测试。实验结果表明:制备的Zn-Ni MOF/rGO/GCE传感器对亚硝酸盐的检测具有灵敏度高(0.50μA·μM^(-1)·cm^(-2),1 M=1 mol/L)、线性范围宽(1.0~2000μM)、检测限低(0.47μM)以及良好的选择性和长期稳定性等特点。因此,制备的基于Zn-Ni MOF/rGO复合结构的传感器能够实现对亚硝酸盐的高性能检测,并在实际环境检测中具有潜在的应用前景。 展开更多
关键词 锌-镍金属有机框架(Zn-Ni MOF) 还原氧化石墨烯(rGO) 复合结构 电化学传感器 亚硝酸盐
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