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锆基双金属氧化物催化剂硫中毒的研究 被引量:1
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作者 杨庭龙 王富中 刘飞 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期151-158,共8页
在工业二氧化碳加氢制甲醇过程中,硫化氢气体的引入将对该过程中使用的催化剂活性及稳定性带来负面的影响。基于此,采用微反应合成法成功制备了InZrO_(x)和ZnZrO_(x)锆基催化剂,并研究了在二氧化碳加氢反应中,硫化氢气体对锆基催化剂的... 在工业二氧化碳加氢制甲醇过程中,硫化氢气体的引入将对该过程中使用的催化剂活性及稳定性带来负面的影响。基于此,采用微反应合成法成功制备了InZrO_(x)和ZnZrO_(x)锆基催化剂,并研究了在二氧化碳加氢反应中,硫化氢气体对锆基催化剂的结构性质及其催化性能的影响规律。结果表明,在T=573 K、p=3.0 MPa和GHSV=18 000 mL/(g_(cat)·h)条件下,仅通入二氧化碳/氢气反应气时,InZrO_(x)和ZnZrO_(x)催化剂的二氧化碳转化率和甲醇选择性分别为7.2%、9.3%和93%、92%。在二氧化碳/氢气原料气中通入体积分数为5×10^(-3)硫化氢气体时,InZrO_(x)和ZnZrO_(x)催化剂的二氧化碳转化率和甲醇选择性都降为0,这主要是因为硫化氢气体占据了氧空位,导致锆基双金属氧化物催化剂硫中毒失活。当停止通硫化氢气体时,InZrO_(x)和ZnZrO_(x)催化剂的二氧化碳转化率和甲醇选择性分别恢复为5%、8.6%和58%、84%,分析表明停止通硫化氢气体后,氧空位浓度又恢复,锆基双金属氧化物催化剂部分活性恢复。此研究明晰了锆基催化剂硫中毒失活原理,以及为后期开发耐硫性催化剂提供了理论依据。 展开更多
关键词 微反应合成 CO_(2)加氢制甲醇 锆基双金属氧化物催化剂 硫中毒 氧空位
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Pt/NiAl层状双金属氢氧化物载体催化剂上十氢萘产氢性能
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作者 李文达 王凤丽 +3 位作者 赵俊哲 陈杰玉 刘清龙 罗明生 《石油化工》 北大核心 2025年第2期151-160,共10页
分别采用水热法和共沉淀法制备了NiAl层状双金属氢氧化物(NiAl-LDH),经焙烧得到NiAl-LDH载体(NiAl-LDO),采用浸渍法制备了Pt/NiAl-LDO催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的物理化学性质进行表征,并考察了催化剂上十氢萘的... 分别采用水热法和共沉淀法制备了NiAl层状双金属氢氧化物(NiAl-LDH),经焙烧得到NiAl-LDH载体(NiAl-LDO),采用浸渍法制备了Pt/NiAl-LDO催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的物理化学性质进行表征,并考察了催化剂上十氢萘的产氢性能。实验结果表明,水热法更有利于形成NiAl-LDH的层状结构,有助于活性组分的分散和反应物与催化剂活性位的接触;载体中适量Ni的存在有利于Pt颗粒的稳定;过高的Pt负载量易导致Pt颗粒粒径明显增大;当Ni/Al摩尔比为4∶1,Pt负载量为1%(w)时,催化剂的催化脱氢活性最高,在260℃、常压下反应20 min,每克Pt原子的产氢量达到4.47 mol。 展开更多
关键词 液相有机氢载体 层状双金属氧化物 十氢萘脱氢 Pt催化剂
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CO加氢合成醇-烯新型ZrO2基催化剂研究 被引量:1
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作者 杨成 林明桂 +1 位作者 魏伟 孙予罕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期117-119,共3页
考察了碱金属K改性ZrO2负载Pd-Cu双金属催化剂用于CO加氢反应的性能.结果表明,催化剂具有良好的合成低碳醇和低碳烯烃性能.在温度613 K、压力12.0 MPa的反应条件下,总醇时空产率可达0.75 g/(mL·h);醇和烃的产物分布均不遵循Anderso... 考察了碱金属K改性ZrO2负载Pd-Cu双金属催化剂用于CO加氢反应的性能.结果表明,催化剂具有良好的合成低碳醇和低碳烯烃性能.在温度613 K、压力12.0 MPa的反应条件下,总醇时空产率可达0.75 g/(mL·h);醇和烃的产物分布均不遵循Anderson-Schulz-Flory规律,生成的混合醇类产物以甲醇和异丁醇为主,而烃类主要为C4异构烯烃. 展开更多
关键词 氧化催化剂 氧化碳加氢 钯-铜双金属 低碳醇 低碳烯烃
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锆基复合氧化物的制备及其应用的研究进展 被引量:4
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作者 席慧瑶 所艳华 +3 位作者 汪颖军 王时宇 祖新月 孙羽佳 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期1403-1408,共6页
综述了ZrO2基复合氧化物的各种制备方法及其在加氢精制、光催化、汽车尾气净化等方面的应用。指出利用溶胶-凝胶法、柠檬酸络合法和沉淀法制备Ti O2-ZrO2,Ce O2-ZrO2,Al2O3-ZrO2等锆基复合氧化物过程中存在的优点和不足;对在制备过程中... 综述了ZrO2基复合氧化物的各种制备方法及其在加氢精制、光催化、汽车尾气净化等方面的应用。指出利用溶胶-凝胶法、柠檬酸络合法和沉淀法制备Ti O2-ZrO2,Ce O2-ZrO2,Al2O3-ZrO2等锆基复合氧化物过程中存在的优点和不足;对在制备过程中影响锆基复合氧化物性能的因素(如焙烧温度、摩尔比、干燥方法等)进行了阐述和分析;提出在今后的研究工作中需要从工业化的角度研究锆基复合氧化物的制备方法及其应用,促进锆基复合氧化物的工业化生产。 展开更多
关键词 复合氧化物催化剂 加氢精制 催化 汽车尾气净化
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Cu-Ni/ZrSiO催化剂的制备及其对CO_2和CH_3OH合成DMC的反应性能 被引量:3
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作者 钟顺和 雷泽 +1 位作者 王建伟 肖秀芬 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第5期12-17,共6页
采用表面反应改性法制备了ZrO2 SiO2 (ZrSiO)复合载体 ,以等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu Ni及Cu Ni K2 O催化剂。用IR、TPSR MS和MRS 90 1微反技术考察了CO2 和CH3OH在催化剂上的化学吸附和反应性能。结果表明 ,CO2 在金属位 (M )和... 采用表面反应改性法制备了ZrO2 SiO2 (ZrSiO)复合载体 ,以等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu Ni及Cu Ni K2 O催化剂。用IR、TPSR MS和MRS 90 1微反技术考察了CO2 和CH3OH在催化剂上的化学吸附和反应性能。结果表明 ,CO2 在金属位 (M )和Lewis酸位Zrn + 的协同作用下形成卧式吸附态M CO O→Zrn + ,CH3OH在Zrn + 和Zr O 两类中心的协同作用下形成解离吸附态Zr OCH3 和Zr OH ;在适宜的反应条件 (温度 140℃、压力 0 6MPa、空速 144 0h 1、n(CH3OH) /n(CO2 ) =2下 ,反应的总碳转化率可达 8% ,生成DMC的选择性大于 87% ;适量引入助剂K2 展开更多
关键词 氧化 甲醇 碳酸二甲酯 复合载体 ZrSiO 双金属催化剂 K2O助剂 氧化 燃料油添加剂 硅复合氧化物
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MNbO_(4)/生物质碳复合催化剂的制备和催化性能研究 被引量:1
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作者 王曦 张永伟 +2 位作者 司艺铭 王银号 云斯宁 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期10008-10015,共8页
开发一种适用于非碘体系染料敏化太阳能电池(DSSC)的对电极(CE)催化剂对太阳能的开发利用具有重要的意义。在这项工作中,通过共沉淀法合成了铌基双金属氧化物(MNbO_(4),M=Al,Fe)以及相应的与生物质衍生碳(BC)复合催化剂(MNbO_(4)/BC,M=A... 开发一种适用于非碘体系染料敏化太阳能电池(DSSC)的对电极(CE)催化剂对太阳能的开发利用具有重要的意义。在这项工作中,通过共沉淀法合成了铌基双金属氧化物(MNbO_(4),M=Al,Fe)以及相应的与生物质衍生碳(BC)复合催化剂(MNbO_(4)/BC,M=Al,Fe)。采用X射线衍射仪和场发射扫描电子显微镜对制备的四种材料进行结构和形貌的表征。结果表明,AlNbO_(4)和FeNbO_(4)为高结晶度的单斜相;AlNbO_(4)/BC和FeNbO_(4)/BC是AlNbO_(4)和FeNbO_(4)与三维多孔BC骨架的复合材料。由电催化性能测试和光伏性能测试可知,AlNbO_(4)/BC和FeNbO_(4)/BC催化剂与Cu^(2+)/Cu^(+)电解液界面的电荷转移电阻(R_(ct))比AlNbO_(4)和FeNbO_(4)小,分别为4.27和11.21Ω·cm^(2)。此外,AlNbO_(4)/BC组装的DSSC获得了3.94%的光电能量转换效率,优于Pt基的DSSC(3.29%)。MNbO_(4)/BC复合催化剂在非碘体系的DSSC中被首次探究。 展开更多
关键词 染料敏化太阳能电池 氧化还原电对 双金属氧化物 对电极催化剂 生物质衍生碳
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MnO_(2)-0.39IrO_(x)复合氧化物用于酸性介质中水氧化反应的性能
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作者 郭川铭 张凯杨 +4 位作者 武昀 姚瑞 赵强 李晋平 刘光 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1135-1142,共8页
通过Adams方法成功制备MnO_(2)-0.39IrO_(x)(0.39为Ir/Mn的原子比)催化剂并将其用于酸性介质中高效析氧反应(OER)。电化学测试发现,MnO_(2)-0.39IrO_(x)仅需253 mV的过电势即可驱动10 mA·cm^(-2)的水氧化电流密度,并可稳定运行200 ... 通过Adams方法成功制备MnO_(2)-0.39IrO_(x)(0.39为Ir/Mn的原子比)催化剂并将其用于酸性介质中高效析氧反应(OER)。电化学测试发现,MnO_(2)-0.39IrO_(x)仅需253 mV的过电势即可驱动10 mA·cm^(-2)的水氧化电流密度,并可稳定运行200 h。在1.50 V(vs RHE)电势下,MnO_(2)-0.39IrO_(x)的贵金属Ir的质量活性为61.3 mA·mg^(-1),是IrO2的35.8倍,说明MnO_(2)掺杂大大提升了贵金属利用率。结构分析发现MnO_(2)-0.39IrO_(x)独特的片状结构大幅度提高了催化剂的电化学活性表面积,并且Ir位点与Mn位点之间存在一定的电子相互作用。催化过程分析表明,MnO_(2)-0.39IrO_(x)表面出现一定的重构现象,并且Mn组分对Ir位点的化学环境实现了持续优化,从而实现了催化剂的高效酸性OER性能。 展开更多
关键词 析氧反应 Ir催化剂 双金属氧化物 相互作用 利用率
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