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铜锰金属氧化物与分子筛复合催化剂选择性催化氧化二甲基乙酰胺
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作者 徐遵主 唐靖 +1 位作者 王冉 郑寿荣 《环境化学》 北大核心 2025年第9期2415-2425,共11页
采用共沉淀法制备了系列Cu_(x)Mn_(y)Ce_(z)金属氧化物催化剂,并通过固相离子交换将不同质量分数的Cu分别负载至H-ZSM-5和Na-ZSM-5分子筛上,得到了含铜分子筛催化剂Cu-ZSM-5和Cu/Na-ZSM-5.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H_... 采用共沉淀法制备了系列Cu_(x)Mn_(y)Ce_(z)金属氧化物催化剂,并通过固相离子交换将不同质量分数的Cu分别负载至H-ZSM-5和Na-ZSM-5分子筛上,得到了含铜分子筛催化剂Cu-ZSM-5和Cu/Na-ZSM-5.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、拉曼光谱对催化剂结构、氧化还原性能以及物种组成进行了分析,并研究了催化剂对二甲基乙酰胺(DMAC)的催化氧化性能和N_(2)选择效果.结果显示,Cu_(1)Mn_(3)Ce_(0.5)催化剂在200℃对DMAC催化氧化效率为98%,但产物含高浓度的NO_(x);质量分数为4.8%的Cu-ZSM-5催化剂在375—425℃对DMAC有较高的催化效率同时也有较高的N_(2)选择性.将上述两种催化剂进行复合,发现在250℃温度条件下,质量比为3:1的复合催化剂可实现99%以上的DMAC催化效率和N_(2)选择性.这主要是由于Ce的加入提高了金属晶体的分散度和催化剂的储氧能力,进而提升了催化剂对DMAC的催化性能,且Cu-ZSM-5催化剂具备高的N_(2)选择性,可有效避免生成NO_(x)的二次污染. 展开更多
关键词 金属氧化物催化剂 离子交换分子筛 选择性催化氧化 二甲基乙酰胺 (DMAC) 复合 化剂
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钴铝复合氧化物负载金催化剂的制备及催化分解N_2O 被引量:18
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作者 徐晓玲 徐秀峰 +1 位作者 张国涛 牛宪军 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期595-600,共6页
分别用离子交换法和共沉淀法制备了钴铝复合氧化物负载金催化剂,用于催化分解N2O。离子交换法制备的催化剂活性优于共沉淀法制备的催化剂。对于离子交换法制备的催化剂,考察了金负载量、HAuCl4溶液的预处理方式、焙烧温度对催化剂活性... 分别用离子交换法和共沉淀法制备了钴铝复合氧化物负载金催化剂,用于催化分解N2O。离子交换法制备的催化剂活性优于共沉淀法制备的催化剂。对于离子交换法制备的催化剂,考察了金负载量、HAuCl4溶液的预处理方式、焙烧温度对催化剂活性的影响,用BET、XRD、H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,优化出了催化剂的最佳制备参数:金负载量1.1%、预调节HAuCl4溶液的pH值至9.0、300℃焙烧。在钴铝氧化物中加入适量的助剂Na,提高了Co3+的还原性和催化剂的低温活性,在此基础上制备的1.5%Na/1.1%Au/Co-Al催化剂的低温活性优于1.1%Au/Co-Al和1.5%Na/Co-Al。 展开更多
关键词 N2O催化分解 复合氧化物 负载型金催化剂 制备参数 催化活性
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碱土金属对钴铈复合氧化物催化剂催化N_2O分解的影响 被引量:7
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作者 刘畅 薛莉 贺泓 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第6期1033-1039,共7页
采用低温柠檬酸络合法制备了添加不同碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce/Co摩尔比为0.05)催化剂,考察了其催化N2O分解的活性.结果表明,碱土金属对钴铈催化剂催化N2O分解的活性有明显促进作用,助催化效果递变顺序为Mg<Ca<Sr,Ba.分析催... 采用低温柠檬酸络合法制备了添加不同碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce/Co摩尔比为0.05)催化剂,考察了其催化N2O分解的活性.结果表明,碱土金属对钴铈催化剂催化N2O分解的活性有明显促进作用,助催化效果递变顺序为Mg<Ca<Sr,Ba.分析催化剂的X射线衍射(XRD),比表面积测定(BET),X光电子能谱(XPS),氧气程序升温脱附(O2-TPD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征结果发现,碱土金属的添加并没有引起催化剂晶相结构和比表面积的明显变化,但可以影响催化剂中钴离子周围的化学环境,有效提高Co2+的给电子能力.在N2O催化分解反应中,N2O表面分解步骤是通过Co2+向其反键轨道提供电子实现的,而分解产生的吸附氧的脱附过程是电子返还给Co2+的过程,即活性位再生过程.研究认为,钴铈复合氧化物催化剂上N2O表面分解步骤是反应的速控步骤,碱土金属的添加提高了活性位的给电子能力,促进了速控步骤的进行,从而提高了钴铈复合氧化物催化剂的活性. 展开更多
关键词 N2O催化分解 碱土金属 氧化 氧化 复合氧化物催化剂
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钴铈复合氧化物超细微粒催化剂的制备与性能研究 被引量:5
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作者 刘常坤 范以宁 陈懿 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第4期43-47,共5页
用溶胶-凝胶法制备钴(Co)、铈(Ce)不同比例的复合氧化物超细微粒催化剂,并考察其催化氧化对甲酚(PMP)选择制取对羟基苯甲醛(PHB)的性能。结果表明,以nCo/nCe=1的Co、Ce复合氧化物在250℃焙烧时具... 用溶胶-凝胶法制备钴(Co)、铈(Ce)不同比例的复合氧化物超细微粒催化剂,并考察其催化氧化对甲酚(PMP)选择制取对羟基苯甲醛(PHB)的性能。结果表明,以nCo/nCe=1的Co、Ce复合氧化物在250℃焙烧时具有最佳催化性能,可使PHB的选择性达86.0%。应用DTA-TG、TEM、XRD等手段考察了氧化物催化剂前驱体的热分解行为及焙烧温度对粒子晶态的影响。结果表明,在250℃下恒温焙烧2h,可得到非晶态、高比表面钴铈复合氧化物超细微粒(r≤30nm),且其非晶态结构的热稳定性较好;而得到的单金属组分氧化物却呈晶态结构。焙烧温度为700℃时,复合氧化物也呈现晶态结构,且具有CeO2晶型。 展开更多
关键词 复合氧化物 超细微粒催化剂 金属催化剂
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铜掺杂Zr_0.4Ce_0.6O_2复合氧化物催化剂性能的研究 被引量:4
5
作者 王建平 王恩过 陈诵英 《煤炭转化》 CAS CSCD 2000年第2期88-91,共4页
研究了铜掺杂 Zr0 .4 Ce0 .6O2 复合氧化物的还原性和催化性能 .结果表明 ,铜掺杂能显著提高该复合氧化物中氧化铈的还原性 ,降低氧化铜的还原温度 ,也能提高对 CO氧化的催化活性 ,这说明在铜与锆铈复合氧化物之间存在较强的相互作用 .
关键词 锆铈复合氧化物 催化活性 掺杂 催化剂
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铜钴复合氧化物的固相合成及二甲苯燃烧催化性能 被引量:12
6
作者 胡瑞生 付冬 +1 位作者 王克冰 沈岳年 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第4期266-269,共4页
采用低温固相合成法制备了铜钴复合氧化物催化剂。用XRD谱表征了样品的结构 ;用BET法计算了样品的比表面积 ;用TPR谱和FTIR谱表征了样品的还原性能及红外光谱特征 ;考察了不同焙烧温度下催化剂的物相和还原性能及其对二甲苯燃烧反应的... 采用低温固相合成法制备了铜钴复合氧化物催化剂。用XRD谱表征了样品的结构 ;用BET法计算了样品的比表面积 ;用TPR谱和FTIR谱表征了样品的还原性能及红外光谱特征 ;考察了不同焙烧温度下催化剂的物相和还原性能及其对二甲苯燃烧反应的催化活性。 展开更多
关键词 铜钴复合氧化物催化剂 纳米晶 固相合成 二甲苯 燃烧反应 催化性能
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溶胶-凝胶法制备铈钴复合氧化物催化剂的研究 被引量:4
7
作者 刘常坤 范以宁 陈懿 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第3期316-318,共3页
用溶胶-凝胶法制备了钴、铈及其复合氧化物催化剂,在以对甲酚氧化制取对羟基苯甲醛的反应中,其催化性能较好。用DTA-TG、FT-IR、TEM、XRD等手段考察了复合氧化物前驱体的热分解行为以及焙烧温度对粒子晶态的影响。... 用溶胶-凝胶法制备了钴、铈及其复合氧化物催化剂,在以对甲酚氧化制取对羟基苯甲醛的反应中,其催化性能较好。用DTA-TG、FT-IR、TEM、XRD等手段考察了复合氧化物前驱体的热分解行为以及焙烧温度对粒子晶态的影响。结果表明,在250℃下恒温焙烧2h,可得到非晶态和高比表面的钴铈复合氧化物超细微粒(r≤30nm),且具有良好的保持非晶态结构的热稳定性。 展开更多
关键词 复合氧化物 超细微粒 溶胶-凝胶法催化剂
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不同方法制备钴铈复合氧化物催化剂的性能和表征 被引量:1
8
作者 刘常坤 范以宁 +1 位作者 胡征 陈懿 《湖北化工》 1997年第3期56-58,共3页
以共沉淀法和球磨法制备了钴铈复合氧化物催化剂,考察了其对对甲酚液相氧化选择得到对羟基苯甲醛的催化性能,用XRD方法对其结构进行了表征.结果表明:球磨法制备的Co/Ce=1的钴铈复合氧化物活性和比活性最高,收醛选择性达81.8%,具有工业... 以共沉淀法和球磨法制备了钴铈复合氧化物催化剂,考察了其对对甲酚液相氧化选择得到对羟基苯甲醛的催化性能,用XRD方法对其结构进行了表征.结果表明:球磨法制备的Co/Ce=1的钴铈复合氧化物活性和比活性最高,收醛选择性达81.8%,具有工业应用前景.共沉淀法制备的钴铈复合氧化物的催化性能随处理温度的升高而逐渐改善,证实了氢氧化物为非活性物相,而氧化物物相对液相碱助反应体系是适宜的. 展开更多
关键词 复合氧化物 催化剂 制备 性能 金属氧化物
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钴铬复合氧化物催化剂的性能与结构表征
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作者 刘常坤 奚强 邝生鲁 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第2期119-123,共5页
用共沉淀、浸渍和固相反应3种方法制备了不同钴铬原子比的复合氧化物催化剂,考察了它们的催化氧化四氢萘的性能。结果表明,共沉淀是最好的制备方法,在本实验中Co/Cr=1为最佳的配比。用XRD、TPR、EPR对催化剂的结构... 用共沉淀、浸渍和固相反应3种方法制备了不同钴铬原子比的复合氧化物催化剂,考察了它们的催化氧化四氢萘的性能。结果表明,共沉淀是最好的制备方法,在本实验中Co/Cr=1为最佳的配比。用XRD、TPR、EPR对催化剂的结构进行了表征。结果表明,用Cr2O3浸渍Co2+后于300℃下焙烧的样品物相以Cr2O3形式为主,用共沉淀和固相反应法制备的样品物相为具有尖晶石结构的Co3-xCrxO4;催化剂的还原温度愈低,其催化活性愈高。在本实验中,以共沉淀法制得的Co1.5Cr1.5O4具有最高的吸附氧量,相应地也具有最高的催化活性。所有催化剂的四氢萘酮选择性均在80mol%左右。 展开更多
关键词 复合氧化物 四氢萘 催化氧化 催化剂
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铜锰复合氧化物催化剂上甲苯的催化燃烧 被引量:17
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作者 顾欧昀 廖永涛 +6 位作者 陈锐杰 贾璐 龟山秀雄 林益 周吕 马华 郭燏 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第7期2832-2840,共9页
采用碳酸盐共沉淀法在全范围内制备了一系列具有高比表面积的铜锰互相掺杂的复合氧化物,通过调变铜锰摩尔比考察了其在甲苯催化燃烧反应中的表现。铜锰复合氧化物催化剂,尤其是掺杂低浓度铜的氧化锰,在甲苯催化燃烧中表现出了超越单组... 采用碳酸盐共沉淀法在全范围内制备了一系列具有高比表面积的铜锰互相掺杂的复合氧化物,通过调变铜锰摩尔比考察了其在甲苯催化燃烧反应中的表现。铜锰复合氧化物催化剂,尤其是掺杂低浓度铜的氧化锰,在甲苯催化燃烧中表现出了超越单组分氧化物的性能。随掺杂量的变化,反应活性呈现火山状的趋势。XRD、H2-TPR、XPS及BET等表征结果显示氧化物粒子的结晶度及分散度、催化剂的可还原性、表面氧浓度、催化剂的比表面积等诸多因素均对催化活性产生了一定的影响,然而复合氧化物催化性能上升的根本原因在于铜物种和锰物种之间存在的较强的相互协同作用。 展开更多
关键词 甲苯 催化燃烧 复合金属氧化物 催化剂 活性 数值分析
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γ-Al_2O_3负载钴铜复合氧化物的制备及其催化分解N_2O性能 被引量:2
11
作者 于泳 丁林 +3 位作者 李建华 宋永吉 李翠清 王虹 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期434-438,共5页
采用等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载钴铜复合氧化物催化剂(Co9Cux/γ-Al_2O_3),利用XRD,BET,H_2-TPR等手段对催化剂进行表征。考察了Cu负载量、有无O_2存在等对催化剂活性的影响,研究了催化剂的催化机理及其稳定性。表征结果显示,Co_9C... 采用等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载钴铜复合氧化物催化剂(Co9Cux/γ-Al_2O_3),利用XRD,BET,H_2-TPR等手段对催化剂进行表征。考察了Cu负载量、有无O_2存在等对催化剂活性的影响,研究了催化剂的催化机理及其稳定性。表征结果显示,Co_9Cu_x/γ-Al_2O_3催化剂具有尖晶石结构,随Cu负载量的增加,催化剂的比表面积下降,CuO还原峰向低温区移动,Cu的负载量达15%(w)时,继续增加Cu负载量,催化剂比表面积基本保持不变,钴系氧化物的存在提高了催化剂活性。实验结果表明,Co9Cu15/γ-Al_2O_3催化剂的活性最高,N2O转化率在565℃时达100%;Co9Cu15/γ-Al_2O_3催化剂具有良好的稳定性,在有O_2条件下,560℃连续催化分解N_2O反应24 h,N_2O转化率仍大于97%。 展开更多
关键词 浸渍法 铜钴复合氧化物催化剂 氧化亚氮 催化分解
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整体式钴基复合金属催化剂微波催化燃烧甲苯特性 被引量:1
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作者 赵思蕊 卜龙利 +4 位作者 代菁雯 黄思宁 罗梦垚 刘楠 王嘉乐 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1253-1264,共12页
以蜂窝状堇青石为载体,通过将钴与过渡金属铜锰铈复合,浸渍法制备系列整体式钴基复合金属催化剂,探究其在微波辐照下对典型VOCs—甲苯的催化活性.结果表明,甲苯进气浓度1000mg/m^(3),进气流速4L/min时,催化剂对甲苯的催化活性为CoCuCeOx... 以蜂窝状堇青石为载体,通过将钴与过渡金属铜锰铈复合,浸渍法制备系列整体式钴基复合金属催化剂,探究其在微波辐照下对典型VOCs—甲苯的催化活性.结果表明,甲苯进气浓度1000mg/m^(3),进气流速4L/min时,催化剂对甲苯的催化活性为CoCuCeOx>CoCuOx>CoCuMnCeOx>Co CuMnOx,CoCuCeOx对甲苯的T50=220℃、T90=295℃.表征可知,钴铜氧化物的复合使得催化剂表面颗粒态的CoOx、CuOx和Cu Co_(2)O_(4)尖晶石相互搭建形成有空隙的球状结构,而锰的加入不利于该球状结构生成.Cu^(2+)取代了一部分Co3O4尖晶石结构中的Co^(2+)形成Cu Co_(2)O_(4)尖晶石,CuCo_(2)O_(4)尖晶石中的Co-O和Cu-O键容易断裂,从而促进气态氧的吸附与活化,产生表面活性氧物种参与甲苯的氧化反应.Ce的加入会存在Ce^(3+)/Ce4+价态的转化,促使CoCuCeOx催化剂表面产生丰富的氧空位,进而作为活性中心促进甲苯的氧化降解.钴、铜、铈之间的复合改变了活性组分结构,提高了催化剂的吸波性能与催化活性,可应用于微波催化燃烧VOCs技术中. 展开更多
关键词 复合金属 尖晶石 整体式催化剂 微波催化燃烧 甲苯
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掺杂CeO_2的CuMnOx复合氧化物催化剂的制备及对甲苯催化燃烧性能研究 被引量:9
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作者 曹利 黄学敏 冯燕 《西安建筑科技大学学报(自然科学版)》 CSCD 北大核心 2010年第5期729-733,共5页
以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了掺杂铈的铜锰复合氧化物催化剂,考察了铜锰原子比、铈的掺杂量、浸渍液浓度及催化剂制备焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,同时对该催化剂用于甲苯催化燃烧过程的稳定性进行了研究.实验表明:... 以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了掺杂铈的铜锰复合氧化物催化剂,考察了铜锰原子比、铈的掺杂量、浸渍液浓度及催化剂制备焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,同时对该催化剂用于甲苯催化燃烧过程的稳定性进行了研究.实验表明:铜锰原子比1:2,铈掺杂量Cu:Mn:Ce=1:2:0.2,浸渍液质量浓度0.0278g/mL,焙烧温度600℃是催化剂制备的较优条件;经过45小时的连续催化操作,催化剂对甲苯的转化率仍保持在97%以上,表现出良好的稳定性. 展开更多
关键词 复合氧化物 CeO_2 催化剂 催化燃烧 甲苯
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介孔铜钴复合催化剂的制备与表征 被引量:1
14
作者 王宝罗 方卫民 《浙江大学学报(理学版)》 CAS CSCD 北大核心 2008年第3期301-304,共4页
以硝酸铜、硝酸钴和尿素等为基本原料,采用特殊的水热合成法制备出前驱体.前驱体经高温煅烧后得到介孔铜钴复合氧化物粉体.通过TG-DSC、FT-IR、XRD、SEM等检测手段对前驱体及产物的物性和结构进行分析表征,揭示其内在的物化特性.结果表... 以硝酸铜、硝酸钴和尿素等为基本原料,采用特殊的水热合成法制备出前驱体.前驱体经高温煅烧后得到介孔铜钴复合氧化物粉体.通过TG-DSC、FT-IR、XRD、SEM等检测手段对前驱体及产物的物性和结构进行分析表征,揭示其内在的物化特性.结果表明:在此实验条件下钴元素能够掺入到CuO的晶格之中,形成介孔铜钴复合氧化物.产物符合高性能催化剂的活性位结构要求. 展开更多
关键词 催化剂 复合氧化物 水热合成法 介孔
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Cu、Mn复合氧化物及其负载Au催化剂的研究
15
作者 叶青 武少华 +2 位作者 金钧 沈忱 周克斌 《北京工业大学学报》 CAS CSCD 1999年第3期53-57,共5页
研究了Cu、Mn复合氧化物及其负载型An催化剂的物相结构、表面形貌、体相及表面的化学组成,考察了它们对CO氧化的催化活性及在200℃下进行氧化处理的效果.结果表明:Au和Ce加入Cu、Mn复合氧化物中,可提高其对CO氧化的催化活性;对催... 研究了Cu、Mn复合氧化物及其负载型An催化剂的物相结构、表面形貌、体相及表面的化学组成,考察了它们对CO氧化的催化活性及在200℃下进行氧化处理的效果.结果表明:Au和Ce加入Cu、Mn复合氧化物中,可提高其对CO氧化的催化活性;对催化剂进行氧化处理后,催化活性有所增加,表明对CO氧化的活性与晶格氧的数量有关;用浸渍法、涂层法所制备的催化剂其活性小于用共沉淀法制备的催化剂. 展开更多
关键词 复合氧化物 负载型 催化剂 氧化
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钴铬复合氧化物超细微粒的制备、结构及其催化性能 被引量:2
16
作者 刘常坤 申永存 奚强 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1996年第6期72-74,共3页
钴铬复合氧化物超细微粒的制备、结构及其催化性能刘常坤,申永存,奚强(武汉化工学院精细化工系武汉430073)关键词钴铬复合氧化物,超细微粒,催化剂,制备,结构,催化氧化,三甲苯酚,三甲苯醌2,3,6-三甲苯酚(TMP... 钴铬复合氧化物超细微粒的制备、结构及其催化性能刘常坤,申永存,奚强(武汉化工学院精细化工系武汉430073)关键词钴铬复合氧化物,超细微粒,催化剂,制备,结构,催化氧化,三甲苯酚,三甲苯醌2,3,6-三甲苯酚(TMP)的氧化产物之一2,3,6-三甲苯... 展开更多
关键词 复合氧化物 超细微粒 催化剂 催化性能
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纳米钴铜复合氧化物的制备与电化学性能 被引量:1
17
作者 刘斌 胡文胜 +1 位作者 宋彬 贾殿赠 《电源技术》 CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1005-1007,共3页
采用沉淀法制备了作为锂离子电池负极材料的纳米钴铜复合氧化物粉末,并用X射线衍射(XRD)对其结构进行了分析,透射电镜对其形貌进行了表征,通过充放电和循环试验,对其电化学性能进行了测试。结果表明,采用沉淀法可以制备出颗粒粒度分布... 采用沉淀法制备了作为锂离子电池负极材料的纳米钴铜复合氧化物粉末,并用X射线衍射(XRD)对其结构进行了分析,透射电镜对其形貌进行了表征,通过充放电和循环试验,对其电化学性能进行了测试。结果表明,采用沉淀法可以制备出颗粒粒度分布较集中,尺寸为20 nm的钴铜复合氧化物;充放电过程中从40周到50周,钴铜复合氧化物放电比容量由316 mAh/g衰减到309 mAh/g,放电容量保持率较高(98%),说明纳米钴铜复合氧化物具有较高的放电容量和良好的循环性能。 展开更多
关键词 纳米复合氧化物 沉淀法 负极材料
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铈钴复合催化剂的研究
18
作者 王宝罗 杨硕 +1 位作者 沈杰 孙加吉 《应用化工》 CAS CSCD 2007年第7期664-667,共4页
以硝酸铈和硝酸钴、尿素等为基本原料,采用水热合成法制备出前驱体,经高温锻烧获得铈钴复合氧化物粉体,经TG-DTA,XRD,SEM等检测手段进行表征。将其作为催化剂,应用在H2O2液相氧化甲苯制备苯甲醛的实验研究中,反应物料用GC分析检测。结... 以硝酸铈和硝酸钴、尿素等为基本原料,采用水热合成法制备出前驱体,经高温锻烧获得铈钴复合氧化物粉体,经TG-DTA,XRD,SEM等检测手段进行表征。将其作为催化剂,应用在H2O2液相氧化甲苯制备苯甲醛的实验研究中,反应物料用GC分析检测。结果表明,900-B(900℃煅烧3 h,nCe∶nCo=5∶1)铈钴复合催化剂具有良好的催化性能,在反应温度80℃时,甲苯转化成苯甲醛的转化率达到41.7%。 展开更多
关键词 甲苯 苯甲醛 催化剂 复合氧化物 水热合成
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Cu-Co-Al复合氧化物在N_2O分解反应中的催化活性 被引量:5
19
作者 张海杰 王建 +1 位作者 窦喆 徐秀峰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期235-240,共6页
以金属硝酸盐为原料、柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法和高温焙烧法制备了系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物催化剂,并采用浸渍法制备了相应的K改性催化剂,将这些催化剂用于N2O分解反应,考察了催化剂组成和K负载量对活性的影响。采用N2物... 以金属硝酸盐为原料、柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法和高温焙烧法制备了系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物催化剂,并采用浸渍法制备了相应的K改性催化剂,将这些催化剂用于N2O分解反应,考察了催化剂组成和K负载量对活性的影响。采用N2物理吸附(BET)、XRD和H2-TPR等技术对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂的活性较高。表征结果显示,系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物均为尖晶石型结构。在550℃下N2O连续进行分解反应600 min,有氧无水气氛中Cu0.1Co0.9Co Al O4和0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4(K与(Cu+Co)的原子比为0.03)催化剂上的N2O转化率分别为77.0%和92.8%;而在有氧有水气氛中Cu0.1Co0.9Co Al O4和0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂上的N2O转化率分别为14.5%和36.2%。与Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂相比,0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂具有较高的活性和稳定性。 展开更多
关键词 --铝复合氧化物催化剂 钾改性催化剂 氧化二氮分解 溶胶-凝胶法
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Co-M(M=La,Ce,Fe,Mn,Cu,Cr)复合金属氧化物催化分解N_2O 被引量:23
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作者 薛莉 贺泓 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第5期664-670,共7页
通过共沉淀法制备了一系列Co-M(M=La,Ce,Fe,Mn,Cu,Cr)复合金属氧化物及纯Co_3O_4催化剂,考察了其催化分解N_2O的活性.结果表明在研究的系列催化剂中,Co-Ce复合氧化物催化剂具有最好的催化分解N_2O的活性;其活性与Ce/Co摩尔比有直接的关... 通过共沉淀法制备了一系列Co-M(M=La,Ce,Fe,Mn,Cu,Cr)复合金属氧化物及纯Co_3O_4催化剂,考察了其催化分解N_2O的活性.结果表明在研究的系列催化剂中,Co-Ce复合氧化物催化剂具有最好的催化分解N_2O的活性;其活性与Ce/Co摩尔比有直接的关系,当Ce/Co摩尔比为0.05时(CoCe0.05催化剂)催化活性最佳;当有NO和O_2共存时,可能在催化剂活性中心上形成表面硝酸盐或亚硝酸盐吸附物种而使其活性受到较大影响.通过对Co-M催化剂的XRD、BET、O_2-TPD及H_2-TPR等表征结果的分析,发现作为主要活性位的Co^(2+)的氧化还原能力是影响催化剂活性的主要原因.这是因为根据反应机理,N_2O的表面分解步骤与Co^(2+)氧化成Co^(3+)的能力相关,而吸附氧的脱附与Co^(3+)还原成Co^(2+)的能力相关.在所研究的催化剂中,添加除CeO_2之外的其它过渡金属氧化物时,催化剂中Co^(3+)/Co^(2+)的氧化还原能力降低,因此其催化性能降低.另外,添加不同过渡金属氧化物也改变了N_2O催化分解反应的速控步骤. 展开更多
关键词 氧化 氧化 尖晶石 氧化亚氮催化分解 复合金属氧化物催化剂
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