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Cu/Zn、Cu/Zn/Ni催化剂甲醇部分氧化制氢 被引量:11
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作者 席靖宇 吕功煊 王志飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第7期655-658,共4页
研究了甲醇在Cu/Zn及Cu/Zn/Ni催化剂上部分氧化热耦合裂解制氢的反应,系统地考察了不同O_2/CH_3OH比及反应温度下催化剂性能.当O_2/CH_3OH=0.2时,催化剂的性能最佳.在同样条件下,Cu/Zn催化剂对CO的选择性较Cu/Zn/Ni催化剂低,更具优... 研究了甲醇在Cu/Zn及Cu/Zn/Ni催化剂上部分氧化热耦合裂解制氢的反应,系统地考察了不同O_2/CH_3OH比及反应温度下催化剂性能.当O_2/CH_3OH=0.2时,催化剂的性能最佳.在同样条件下,Cu/Zn催化剂对CO的选择性较Cu/Zn/Ni催化剂低,更具优势. Cu/Zn催化剂用于甲醇部分氧化反应时,甲醇转化率在150 h寿命实验中基本保持在90%左右. XRD谱图表明Cu/Zn合金的生成是导致Cu/Zn系催化剂在甲醇裂解反应中快速失活的主要原因,而在部分氧化反应中,O_2的存在可抑制Cu/Zn合金的生成,使Cu/Zn催化剂表现出高度的稳定性. 展开更多
关键词 甲醇 氢气 合金催化剂 部分氧化 合金催化剂 制备 热耦合裂解
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铜锌催化剂组分间相互作用的研究 被引量:1
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作者 杨上闰 胡兵 傅献彩 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1990年第4期40-46,共7页
本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧... 本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧。研究了Cu-Zn-Mn催化剂中部分Mn进入ZnO晶格生成(Zn,Mn)O固溶体及其对变换反应活性的影响。本文还用TPD-MS(O_2)技术考察了添加Mn、Al等组分对Cu-Zn催化剂组分间相互作用的影响。 展开更多
关键词 催化剂 氧化物-氧化物强相互作用 水煤气低温变换反应
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铜锌铝催化剂制备方法对CO_(2)加氢反应性能影响 被引量:5
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作者 任超 徐波 +3 位作者 王安杰 刘颖雅 孙志超 王瑶 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第1期70-76,共7页
采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了一系列铜锌铝催化剂,并将其与ZSM-5分子筛联合使用,催化CO_(2)加氢制低碳烯烃。对不同制备方法得到的铜锌铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)表征,研究了其在CO_... 采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了一系列铜锌铝催化剂,并将其与ZSM-5分子筛联合使用,催化CO_(2)加氢制低碳烯烃。对不同制备方法得到的铜锌铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)表征,研究了其在CO_(2)加氢反应中的催化性能,比较了不同催化剂制备方法对催化剂CO_(2)加氢制低碳烯烃反应性能的影响。反应结果表明:不同催化剂的制备方法能显著影响所制备催化剂的CuO颗粒尺度、比表面积以及Cu组分分散度,进而影响CO_(2)加氢反应的性能。该体系中铜锌铝催化剂对CO_(2)转化率及CO选择性影响较大,但对碳氢化合物中低碳烯烃的选择性影响不大。溶胶-凝胶法中采用柠檬酸络合制备的催化剂在反应温度320℃,CO_(2)∶H_(2)=1∶3,空速3600 mL/(g·h)条件下,CO_(2)转化率为20.17%,碳氢化合物中低碳烯烃选择性为50.48%。共沉淀法中碳酸钠沉淀剂制备催化剂在相同反应条件下,CO_(2)转化率为29.14%,碳氢化合物中低碳烯烃选择性为54.57%。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 共沉淀法 催化剂 氧化 加氢 低碳烯烃
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Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上仲丁醇脱氢反应动力学研究 被引量:4
4
作者 房德仁 姜雪梅 +2 位作者 王知园 邱昭鹏 张慧敏 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期49-54,共6页
采用管式连续流动固定床反应器,对仲丁醇在Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上的脱氢反应本征动力学进行了研究,通过双曲线动力学模型和幂函数动力学模型两种模型计算了该反应的各项参数以及反应的表观活化能,将实验数据用SPSS统计分析软件对动力... 采用管式连续流动固定床反应器,对仲丁醇在Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上的脱氢反应本征动力学进行了研究,通过双曲线动力学模型和幂函数动力学模型两种模型计算了该反应的各项参数以及反应的表观活化能,将实验数据用SPSS统计分析软件对动力学模型进行非线性最小二乘法参数拟合,确定了反应机理并求出了表观活化能。实验结果表明,采用双曲线动力学模型时,仲丁醇在催化剂表面的脱氢反应为速率控制步骤,表观活化能为64.75 kJ/mol;采用幂函数动力学模型时表观活化能为81.89 kJ/mol。用相关指数R^2和F分布对两个速率方程进行了检验,两个速率方程的R^2均接近于1,F>10F_α,且用双曲线动力学模型时结果的相关度较高。 展开更多
关键词 仲丁醇 脱氢 甲乙酮 动力学 铜/氧化锌/氧化铝催化剂
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X射线荧光光谱法快速测定铜基催化剂中金属含量 被引量:4
5
作者 张丽 石莲华 +1 位作者 张兴 林伟信 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期123-126,共4页
本文使用X射线荧光光谱仪,采用人工制备标样,以粉末直接压片和经验系数校正基体效应的方法,建立了铜基催化剂中CuO、ZnO和Al203含量的快速测定方法。考察了样品厚度的影响及方法的精密度和准确度。该法待测元素线性范围较宽,分别为... 本文使用X射线荧光光谱仪,采用人工制备标样,以粉末直接压片和经验系数校正基体效应的方法,建立了铜基催化剂中CuO、ZnO和Al203含量的快速测定方法。考察了样品厚度的影响及方法的精密度和准确度。该法待测元素线性范围较宽,分别为:CuO:13.0Voo~97.0%,ZnO:0~63.0%,A12O2:0~25.0%,且相关系数均大于0.99。测定各元素的相对标准偏差均小于0.3%,且测定结果与化学滴定分析结果吻合。该方法快速、简便,可应用于工业生产质量监控。 展开更多
关键词 X射线荧光光谱法 催化剂 氧化 氧化 氧化铝
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汽油催化裂化脱硫USY/ZnO/Al_2O_3催化剂 被引量:19
6
作者 李春义 山红红 +2 位作者 赵博艺 杨朝合 张建芳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第7期641-644,共4页
提出了汽油经催化裂化脱硫的技术路线,并对催化剂进行了研究.综合采用浸渍和共沉淀法制备的USY/ZnO/Al_2O_3汽油催化裂化脱硫催化剂在固定床反应装置上评价结果表明,具有优异的脱硫活性和硫化物裂化选择性.脱除的硫绝大多数以H_2S的... 提出了汽油经催化裂化脱硫的技术路线,并对催化剂进行了研究.综合采用浸渍和共沉淀法制备的USY/ZnO/Al_2O_3汽油催化裂化脱硫催化剂在固定床反应装置上评价结果表明,具有优异的脱硫活性和硫化物裂化选择性.脱除的硫绝大多数以H_2S的形式进入到裂化气中,仅有少量沉积在催化剂上,这有利于硫的回收利用和环境保护.硫化物的裂化脱硫是裂化和氢转移反应协同作用的结果,高温有利于裂化反应,而相对较低的温度对氢转移有利,420 ℃左右为汽油裂化脱硫的最佳温度是这对矛盾作用的结果. 展开更多
关键词 汽油 催化裂化 脱硫 催化剂 USY沸石 氧化 氧化铝
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制备方法对超细Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇的影响 被引量:15
7
作者 张玉龙 王欢 邓景发 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1994年第10期1547-1549,共3页
制备方法对超细Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇的影响张玉龙,王欢,邓景发(复旦大学化学系,上海,200433)关键词超细粒子,合成甲醇,Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂,CO_2+H_2CO2+... 制备方法对超细Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇的影响张玉龙,王欢,邓景发(复旦大学化学系,上海,200433)关键词超细粒子,合成甲醇,Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂,CO_2+H_2CO2+H2合成甲醇是目前的热门课题[1~... 展开更多
关键词 甲醇合成 氧化 氧化铝 催化剂
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凝胶网格共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_2O_3合成甲醇催化剂 被引量:14
8
作者 洪中山 邓景发 +1 位作者 范康年 曹勇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期706-708,共3页
随着工业污染和温室效应等环境问题及能源危机和资源危机的日益严重, 以二氧化碳为原料催化合成甲醇等化学品已成为C1化工研究中最重要的前沿课题之一[1~3]. CO2加氢合成甲醇的研究虽已有许多工作报道, 但将传统共沉淀法制备的工业甲... 随着工业污染和温室效应等环境问题及能源危机和资源危机的日益严重, 以二氧化碳为原料催化合成甲醇等化学品已成为C1化工研究中最重要的前沿课题之一[1~3]. CO2加氢合成甲醇的研究虽已有许多工作报道, 但将传统共沉淀法制备的工业甲醇合成催化剂用于CO2加氢合成甲醇时, 催化活性很低[4]. 因此, 设计和制备能够在比较温和条件下充分活化CO2并具有较高的甲醇选择性的新型催化剂就显得十分必要. 超细粒子催化剂具有高比表面积、 高表面能及表面活性位点多等特点, 表现出不同于常规材料的独特催化性能[5], 作为新型催化剂用于CO2加氢反应具有较好的发展前景. 目前, 国内外在这方面的研究报道日益增多[4]. 本文首次提出用一种新型催化剂制备方法凝胶网格共沉淀法制备具有高活性金属铜表面的超细Cu/ZnO/Al2O3催化剂, 对其在CO2加氢合成甲醇反应中的催化性能进行了研究, 并详细考察了制备参数对催化剂的结构和性能的影响. 展开更多
关键词 凝胶网格共沉淀方法 甲醇 合成 明胶 CO2 加氢 氧化 结构 氧化 氧化铝 催化剂 性能
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CuO/ZnO/Y_2O_3/γ-Al_2O_3双功能催化剂上二甲醚水蒸气重整制氢 被引量:7
9
作者 王晓蕾 潘相敏 +3 位作者 林瑞 任克威 寇素原 马建新 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第6期1097-1102,共6页
将沉积-沉淀法制备的CuO/ZnO/Y2O3催化剂同γ-Al2O3进行机械混合,制备了CuO/ZnO/Y2O3/γ-Al2O3双功能催化剂,用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,实验结果表明其活性、稳定性等均优于常用的CuO/ZnO/Al2O3/γ-Al2O3催化剂.结合N2吸附-脱附(BET... 将沉积-沉淀法制备的CuO/ZnO/Y2O3催化剂同γ-Al2O3进行机械混合,制备了CuO/ZnO/Y2O3/γ-Al2O3双功能催化剂,用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,实验结果表明其活性、稳定性等均优于常用的CuO/ZnO/Al2O3/γ-Al2O3催化剂.结合N2吸附-脱附(BET)、N2O化学吸附(N2O chemisorption)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等表征手段研究了两种催化剂在表面酸性及微观结构上的差异,发现CuO/ZnO/Y2O3催化剂具有相对较高的铜分散度,铜晶粒更加细小化,并且具有高温稳定性的Y2O3可能起到隔离铜的作用,在一定程度上防止了铜晶粒的团聚,从而改善了重整组分的性能,提高了双功能催化剂的重整制氢活性及稳定性. 展开更多
关键词 氧化 氧化铝 二甲醚水蒸气重整 制氢
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助剂对CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂在CO_2加氢制甲醇反应中性能的影响 被引量:19
10
作者 黄树鹏 张永春 +1 位作者 陈绍云 商敏静 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期482-485,共4页
采用共沉淀法制备了CuO-ZnO-Al2O3催化剂,并以金属氧化物为助剂对其进行了改性,在固定床连续流动反应装置上考察了6种助剂改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂对CO2加氢合成甲醇反应的催化性能。采用N2静态吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原等方... 采用共沉淀法制备了CuO-ZnO-Al2O3催化剂,并以金属氧化物为助剂对其进行了改性,在固定床连续流动反应装置上考察了6种助剂改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂对CO2加氢合成甲醇反应的催化性能。采用N2静态吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,用ZrO2或Ag2O改性CuO-ZnO-Al2O3催化剂后,在240℃、2.0MPa、重时空速3600h-1、n(H2):n(CO2)=3:1的反应条件下,CO2转化率提高了约2个百分点,甲醇选择性提高了约4个百分点,甲醇收率提高了约1个百分点;ZrO2改性增大了CuO-ZnO-Al2O3催化剂的比表面积,提高了催化剂表面Cu物种的分散度;Ag2O改性可能使CuO-ZnO-Al2O3催化剂产生了新的活性中心Ag+。 展开更多
关键词 氧化碳加氢 氧化-氧化-氧化铝催化剂 氧化 氧化 合成甲醇
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Cu(Ⅰ)/SO_4^(2-)/ZnO和Cu(Ⅰ)/S_2O_8^(2-)/ZnO催化剂的制备与表征 被引量:14
11
作者 李忠 黄海彬 谢克昌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第8期1609-1615,共7页
采用浸渍法对无定形ZnO分别用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液处理,制备了SO42-/ZnO和S2O28-/ZnO固体酸.通过固体离子交换法制备了Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO两种催化剂,并采用XRD,FTIR,TPD和TPR等进行了表征.研究结果表明,用稀H2SO4... 采用浸渍法对无定形ZnO分别用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液处理,制备了SO42-/ZnO和S2O28-/ZnO固体酸.通过固体离子交换法制备了Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO两种催化剂,并采用XRD,FTIR,TPD和TPR等进行了表征.研究结果表明,用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液分别浸渍处理无定形ZnO,经过500~600℃高温焙烧后得到的SO24-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸表面形成了Zn3O(SO4)2物种;py-FTIR结果表明,两者均具有B酸中心和L酸中心,进一步的NH3-TPD研究结果证明,制备的固体酸NH3脱附峰均出现在543℃附近,属于高强度固体酸.结构分析认为,由于SO24-强烈的电子诱导作用,SO42-和ZnO形成的桥式配位物种产生了B酸中心和L酸中心,而其螯合配位形成的物种没有酸性.SO24-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸与CuCl进行离子交换所制备的Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO催化剂的Cu(Ⅰ)易于还原,对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)表现出较高的活性和选择性,DMC选择性为98.3%,时空收率可达到1.9g(g.h). 展开更多
关键词 固体酸 多相催化 催化剂 氧化 固体离子交换
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Ni-Cu-Al_2O_3催化剂的活性相及作用机理 被引量:4
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作者 褚衍来 李树本 +1 位作者 龚华 陈正石 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第5期429-435,共7页
对新鲜和700℃反应过的Ni-Al和Ni-Cu-Al催化剂的XRD、XPS表征结果表明,新鲜NiO-Al2O3催化剂体相中的NiO、NiAl2O4经700℃反应后转变成为金属Ni,同时表面的镍物种由单一的NiAl2O4变为NiAl2O4、NiO和金属Ni的混合物,经反应后NiO-... 对新鲜和700℃反应过的Ni-Al和Ni-Cu-Al催化剂的XRD、XPS表征结果表明,新鲜NiO-Al2O3催化剂体相中的NiO、NiAl2O4经700℃反应后转变成为金属Ni,同时表面的镍物种由单一的NiAl2O4变为NiAl2O4、NiO和金属Ni的混合物,经反应后NiO-CuO-Al2O3催化剂体相和表相中的NiAl2O4、CuAl2O4均转变成为Ni-Cu合金,这是此催化剂对甲烷部分氧化反应的活性相,助剂Cu的作用是促进氧化态镍的还原并调变金属Ni的化学性质,反应过的NiO-Al2O3、NiO-CuO-Al2O3催化剂表面上存在的原子态碳说明CH4的活化方式为红的逐步解离,在此基础上,根据NiO-CuO-Al2O3催化剂的CH4+CO2、CH4+H2O、H2+CO2反应的结果。 展开更多
关键词 甲烷 部分氧化 催化剂 活性相 氧化铝
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富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究 被引量:13
13
作者 张长斌 贺泓 +1 位作者 余运波 张润铎 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期136-139,共4页
以 Cu/Al2 O3 为催化剂 ,对富氧条件下 C3H6 为还原剂选择性催化还原 NO反应进行了研究 .活性评价结果表明 ,与高活性的 Ag/Al2 O3 催化剂相比 ,Cu/Al2 O3 催化剂选择性还原 NO的活性较低 ,N O的最高转化率仅为 4 0 % .在所考察的温度范... 以 Cu/Al2 O3 为催化剂 ,对富氧条件下 C3H6 为还原剂选择性催化还原 NO反应进行了研究 .活性评价结果表明 ,与高活性的 Ag/Al2 O3 催化剂相比 ,Cu/Al2 O3 催化剂选择性还原 NO的活性较低 ,N O的最高转化率仅为 4 0 % .在所考察的温度范围 ( 473~ 72 3K)内 ,红外谱图中不存在有机含氮化合物 ( R— ONO和R— NO2 )的特征振动吸收峰 .作为反应中间体—NCO的前驱体 ,有机含氮化合物在 Cu/Al2 O3 催化剂表面难以生成是造成催化剂选择性还原 NO活性低的直接原因 .在 Cu/Al2 O3 催化剂上 ,N O2 吸附能够优先发生 ,并以 NO3-物种的形式覆盖在大部分催化剂表面 .动态原位红外光谱实验发现 ,这种 NO3-表面物种与C3H6 的反应性较差 ,使生成有机含氮化合物的关键反应难以发生 ,但此时的催化剂表面有利于 C3H6 和 O2的完全氧化反应 ,这是导致 Cu/Al2 O3 催化剂选择性较低的根本原因 . 展开更多
关键词 富氧条件 Cu/Al2O3 负载型催化剂 C3H6 选择性还原 NO 氧化铝 丙烯 尾气净化
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制备溶液pH对C uO-ZnO/Al_2O_3催化剂前体物相及其CO水汽变换反应活性的影响 被引量:3
14
作者 房德仁 刘中民 +2 位作者 杨越 张慧敏 林金土 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第11期1032-1036,共5页
用X射线衍射、微分热重分析、程序升温还原、N2吸附、N2O滴定及常压微反活性评价技术考察了制备溶液pH对CuO-ZnO/A l2O3催化剂前体物相、催化剂物性参数及CO水汽变换反应活性的影响。实验结果表明,催化剂前体中主要存在3种物相:Cu2CO3(O... 用X射线衍射、微分热重分析、程序升温还原、N2吸附、N2O滴定及常压微反活性评价技术考察了制备溶液pH对CuO-ZnO/A l2O3催化剂前体物相、催化剂物性参数及CO水汽变换反应活性的影响。实验结果表明,催化剂前体中主要存在3种物相:Cu2CO3(OH)2、(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)6A l2(OH)16CO3.4H2O。随着pH的升高,Cu2CO3(OH)2和(Cu,Zn)2CO3(OH)2的含量先增加后减少,而(Cu,Zn)6A l2(OH)16CO3.4H2O的含量则随着pH的升高单调上升。焙烧后的试样中形成的CuO-ZnO固溶体越多,CO水汽变换反应活性越高。实验结果表明,CO水汽变换反应是一个结构敏感型反应。 展开更多
关键词 氧化 氧化 氧化铝 催化剂 前体 氧化 水汽变换反应 结构敏感
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Cu-ZnO-Al_2O_3-ZrO_2/HZSM-5催化剂上CO_2加氢合成二甲醚 被引量:6
15
作者 王康军 马晓然 吴静 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期588-591,共4页
采用共沉淀法和机械混合法合成了Cu-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5双功能催化剂,研究了该催化剂催化CO2加氢合成二甲醚反应的性能,考察了HZSM-5分子筛的硅铝比、反应温度和反应压力对CO2转化率、二甲醚选择性和收率的影响。实验结果表明,随硅... 采用共沉淀法和机械混合法合成了Cu-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5双功能催化剂,研究了该催化剂催化CO2加氢合成二甲醚反应的性能,考察了HZSM-5分子筛的硅铝比、反应温度和反应压力对CO2转化率、二甲醚选择性和收率的影响。实验结果表明,随硅铝比的增大,二甲醚选择性和收率呈峰形变化特性;随反应温度的升高,CO2转化率增加,二甲醚选择性降低;而随反应压力的升高,二甲醚选择性增加。当硅铝比(n(SiO2)∶n(Al2O3))为50、反应温度和压力为250℃和3.0 MPa时,CO2转化率达到19.6%,二甲醚的选择性和收率分别为47.0%和9.2%。H2-TPR,NH3-TPD,XRD表征结果显示,Cu-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5双功能催化剂中HZSM-5分子筛的结构没有明显变化,但硅铝比的变化影响双功能催化剂的酸性,HZSM-5分子筛的加入使Cu的还原温度降低。 展开更多
关键词 -氧化-氧化铝-氧化锆/HZSM-5分子筛催化剂 加氢 氧化 二甲醚
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CeO_2改性Cu/Al_2O_3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢 被引量:29
16
作者 张新荣 史鹏飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第1期85-89,共5页
研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/Al2O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250℃,水醇摩尔比... 研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/Al2O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250℃,水醇摩尔比为1.0,液体空速为3.28h-1条件下,甲醇转化率为95.5%,氢气选择性为100%.此外,CeO2通过促进水气转化反应降低了重整气中CO的含量.Cu/CeO2/Al2O3催化剂在200h的寿命实验中,活性仍保持在90.0%以上,而Cu/Al2O3催化剂在100h的寿命实验中,活性已很快下降.XRD和TPR分析及表面元素分布结果表明,铜和铈相互作用促进了铜在催化剂表面的高度分散,阻止了铜晶粒团聚、烧结,促使铜晶粒细小化,促进了铜的还原,改善了Cu/CeO2/Al2O3催化剂的性能. 展开更多
关键词 甲醇 氢气 水蒸气重整 Cu/Al2O3催化剂 CeO2 改性剂 氢气 制备 氧化 质子交换膜燃料电池 氧化铝
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溶胶-凝胶法制备Cu-ZnO/SiO_2催化剂及其催化乙酸甲酯氢解反应的性能 被引量:4
17
作者 陈维苗 凌晨 +3 位作者 丁云杰 王涛 朱何俊 吕元 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期512-517,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu-ZnO/SiO2催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD和XRF等方法对催化剂进行了表征,考察了氨水浸泡和造孔剂的添加对催化剂物化性质的影响,并将其用于乙酸甲酯氢解制乙醇反应。实验结果表明,氨水浸泡提高了催化剂试... 采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu-ZnO/SiO2催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD和XRF等方法对催化剂进行了表征,考察了氨水浸泡和造孔剂的添加对催化剂物化性质的影响,并将其用于乙酸甲酯氢解制乙醇反应。实验结果表明,氨水浸泡提高了催化剂试样的比表面积;造孔剂聚乙二醇的添加则进一步增加了催化剂试样的孔体积和孔径,孔分布更集中,有利于活性组分的分散,CuO晶粒尺寸明显下降。在乙酸甲酯氢解反应中,各催化剂均表现出较高的活性和选择性;在反应温度250℃、反应压力7.0 MPa、n(H2)∶n(乙酸甲酯)=10、LHSV=0.50 h-1的条件下,乙酸甲酯转化率和乙醇选择性最高可分别达98.5%和96.2%;运行430 h后,其催化性能未见下降,且可在较低的压力下运行。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 -氧化 氧化催化剂 乙酸甲酯 氢解反应 乙醇
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轻稀土元素改性Cu-ZnO-Al_2O_3催化剂对CO_2加氢制甲醇反应的催化性能 被引量:11
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作者 于杨 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期24-30,共7页
研究了轻稀土元素La,Ce,Pr,Nd对Cu-Zn O-Al_2O_3(CZA)催化剂的改性以及改性前后的催化剂在CO_2加氢制甲醇反应中的催化性能,比较了Ce/CZA和CZA催化剂上反应温度对甲醇收率的影响,并考察了Ce/CZA催化剂的稳定性;采用XRD、XPS、H_2-TPD、C... 研究了轻稀土元素La,Ce,Pr,Nd对Cu-Zn O-Al_2O_3(CZA)催化剂的改性以及改性前后的催化剂在CO_2加氢制甲醇反应中的催化性能,比较了Ce/CZA和CZA催化剂上反应温度对甲醇收率的影响,并考察了Ce/CZA催化剂的稳定性;采用XRD、XPS、H_2-TPD、CO_2-TPD、N_2O化学吸附、低温N2吸附-脱附、SEM-EDS等方法表征了催化剂的构效关系。实验结果表明,轻稀土元素改性能提高CZA催化剂的催化性能,Ce改性的效果最好,与CZA催化剂相比,Ce/CZA催化剂上的甲醇收率能提高43.6%;Ce/CZA催化剂的最佳使用温度为240℃,在此温度下运行1 000 h,Ce/CZA催化剂的稳定性良好;Ce/CZA催化剂较高的催化性能可归因于对反应物分子具有较高的吸附能力以及较强的Cu-Zn O相互作用。 展开更多
关键词 氧化碳加氢 一铝催化剂 甲醇 轻稀土元素
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添加Ag对Cu/γ-Al_2O_3催化剂
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作者 朱波 罗孟飞 +4 位作者 仲逸芬 李斌峰 袁贤鑫 陈平 吴红丽 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1995年第12期1921-1925,共5页
运用BET、XRD、TPR及苯和丙酮氧化活性测定等方法研究了Cu/γ-Al_2O_3和Cu-Ag/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能和对有机物的催化活性。结果表明:不同金属负载量的Cu/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能有... 运用BET、XRD、TPR及苯和丙酮氧化活性测定等方法研究了Cu/γ-Al_2O_3和Cu-Ag/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能和对有机物的催化活性。结果表明:不同金属负载量的Cu/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能有明显差异,反映出催化剂表面存在着不同种类的铜物种。Ag的添加使催化剂的TPR峰位发生明显位移,提高了催化剂对有机物的催化氧化活性。同时还发现,热处理温度对催化剂中铜物种的存在形式、催化还原特性及催化活性有明显影响.Ag在一定程度上提高了催化剂的热稳定性。 展开更多
关键词 催化剂 还原特性 氧化铝 添加
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CuO/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化还原NO的研究
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作者 顾立军 谢颖 +2 位作者 刘宝生 陈小平 王乐夫 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期81-82,87,共3页
采用CuO/γ -Al2 O3作为C3H6 选择性催化还原 (C3H6 -SCR)NO催化剂 ,考察了铜负载量(CuO含量为 0~ 2 0 % (ω) )、氧浓度及原料气空速对NO转化率的影响。结果表明 :CuO/γ -Al2 O3催化剂的NO还原活性是比较高的 ;当铜负载量为 16 % (ω... 采用CuO/γ -Al2 O3作为C3H6 选择性催化还原 (C3H6 -SCR)NO催化剂 ,考察了铜负载量(CuO含量为 0~ 2 0 % (ω) )、氧浓度及原料气空速对NO转化率的影响。结果表明 :CuO/γ -Al2 O3催化剂的NO还原活性是比较高的 ;当铜负载量为 16 % (ω)时 ,NO转化率比较理想 ;在考察的氧浓度范围内 ,当氧浓度为 0 .4 2 8% (φ)时 ,NO转化率是适宜的。 展开更多
关键词 CUO/Γ-AL2O3 催化剂 催化还原反应 NO 氧化铝 分子筛
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