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Co(Ⅱ)-席夫碱配合物在水溶液中催化苯甲醇氧化制苯甲醛的研究 被引量：5
1
作者 刘晓 王涛 +3 位作者 张晨 宋宪根 宁丽丽 丁云杰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第12期1467-1474,共8页
合成了双水杨醛乙二胺合钴(Co(salen))、双水杨醛-1,2-丙二胺合钴(Co(salproen))、双水杨醛环己二胺合钴(Co(salcyen))和双水杨醛邻苯二胺合钴(Co(salophen))4种Co-席夫碱配合物,并将其用于催化苯甲醇氧化制苯甲醛反应;探讨了反应温度... 合成了双水杨醛乙二胺合钴(Co(salen))、双水杨醛-1,2-丙二胺合钴(Co(salproen))、双水杨醛环己二胺合钴(Co(salcyen))和双水杨醛邻苯二胺合钴(Co(salophen))4种Co-席夫碱配合物,并将其用于催化苯甲醇氧化制苯甲醛反应;探讨了反应温度、反应时间、Na OH用量及加入方式、配合物用量等因素对氧化反应的影响,优化了反应条件。实验结果表明,不同二胺配合物催化的目标产物苯甲醛的选择性均在90%以上,但催化活性有明显差异;在反应时间4 h、反应温度80℃、Na OH用量25%(x)(分3次加入)、Co(salen)用量6%(x)的条件下,Co(salen)的催化活性最高,苯甲醇转化率达到了71.9%,相应的苯甲醛选择性为98.6%;而Co(salophen)的催化活性仅为22.0%。 展开更多
关键词 钴-席夫碱配合物 苯甲醇 苯甲醛 催化氧化
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3-[(2-羟基-5-氯苯亚甲基)-氨基]-7-羟基香豆素钴配合物用于光催化还原CO_(2)
2
作者 文国强 罗祥瑞 +3 位作者 徐旭东 吴芳辉 王婷婷 查习文 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期310-318,共9页
采用2,4-二羟基苯甲醛为起始原料合成了一种香豆素类席夫碱有机配体3-[(2-羟基-5-氯苯亚甲基)-氨基]-7-羟基香豆素CHB,接着将该配体与二价钴金属盐配位制备了新型的离子型金属-有机分子配合物CHB-Co,采用多种手段分别表征了配体和配合... 采用2,4-二羟基苯甲醛为起始原料合成了一种香豆素类席夫碱有机配体3-[(2-羟基-5-氯苯亚甲基)-氨基]-7-羟基香豆素CHB,接着将该配体与二价钴金属盐配位制备了新型的离子型金属-有机分子配合物CHB-Co,采用多种手段分别表征了配体和配合物的结构特征,然后研究了席夫碱类配合物CHBCo对CO_(2)还原的可见光催化活性.结果表明,优化各项实验条件后,配合物CHB-Co在H_(2)O/CH3CN溶液(V∶V=1∶4)中光催化CO_(2)还原的主要产物CO的产量为14.68μmol,转换数(TON)值达1468,转换率(TOF)值为146.8 h−1,选择性高达90%.通过不同光照时间下催化剂与光敏剂的紫外可见吸收光谱实验结果验证光催化过程中催化剂CHB-Co稳定存在,光敏剂的光降解是造成光催化体系停滞的主要原因.电化学实验结果显示CO_(2)氛围下配合物CHB-Co发生还原反应的起始电位位于−0.89 V(vs NHE),表明CHB-Co足以驱动电子从光敏剂的金属中心转移到催化剂,催化剂与光敏剂之间发生了有效的电子传递,从而催化CO_(2)发生还原反应.通过荧光光谱和荧光猝灭实验可知,牺牲剂不会对激发态光敏剂产生猝灭效应,而催化剂可以,并且随着催化剂浓度的增大,其对激发态光敏剂的猝灭效应也逐渐增强,表明催化剂CHB-Co与光敏剂之间能够较好地进行电子传输,从而展现出该材料在减轻环境污染和CO_(2)资源化利用方面的潜力. 展开更多
关键词 钴席夫碱配合物 合成 光催化 CO_(2) 还原 机理.
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含轴向咪唑配体的手性SalenCo(川)配合物ECD谱的理论解析 被引量：7
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作者 苏晓玲 王越奎 +2 位作者 王炎 贾杰 高小丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1633-1639,共7页
用密度泛函理论(DFT)方法,在B3LYP和混合基组(C,H原子用6-31 G*;Co,N,O用6-31 1+G(2d,p))水平上,对含轴向配体的三种Co(Ⅲ)席夫碱配合物[Co(MeO-salen)(国m)_2]^+、[Co(MeO-salen)(2-Melm)_2]^+和[Co(MeO-salen)(Melm)_2]^+(lm=咪唑,Mel... 用密度泛函理论(DFT)方法,在B3LYP和混合基组(C,H原子用6-31 G*;Co,N,O用6-31 1+G(2d,p))水平上,对含轴向配体的三种Co(Ⅲ)席夫碱配合物[Co(MeO-salen)(国m)_2]^+、[Co(MeO-salen)(2-Melm)_2]^+和[Co(MeO-salen)(Melm)_2]^+(lm=咪唑,Melm=1-甲基咪唑,2-Melm=2-甲基咪唑,MeO-salenH2=salen型席夫碱,即(R,R)-N,N'-双(5-甲氧基亚水杨基)-1,2-二亚胺基环己烷)在二氯甲烷溶液中的基态结构进行了优化,并用含时密度泛函理论(TDDFT)方法,在相同泛函和基组水平上计算了其激发能、振子强度和旋转强度.这些计算中均用极化连续介质模型(PCM)考虑了溶剂效应.计算的电子圆二色(ECD)谱与实验谱吻合较好.通过对有关跃迁性质的分析,对实验电子圆二色光谱进行了解析与指认.结果表明,长波区的第一个园二色(CD)吸收带主要是由π→d荷移跃迁(LMCT)引起的,而不是通常认为的d→d跃迁.轴向配体的加入对配合物前两个CD吸收带的符号没有影响,但会影响带形和强度.手性salen配合物的绝对构型为λ(RR)时,第一个CD吸收带为正,第二个为负.这些结论对于深入理解该类配合物的电子结构和手征光学性质具有重要的科学意义. 展开更多
关键词 钴席夫碱配合物 轴向咪唑配体 圆二色谱 TDDFT计算 手征光学性质
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