基于5-氨基烟酸的锰金属有机框架的合成、结构及荧光传感性质 被引量：2

1

作者 江涛 梁晓彤 +4 位作者 廖思燕 刘小慧 余嘉俊 邹霖 邱燕璇 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第2期307-314,321,共9页

室温下,通过溶液法将5-氨基烟酸(5-Hana)与MnCl_(2)反应,成功合成了一例新的三维Mn(II)金属有机框架[Mn_(2)(5-ana)_(4)(H_(2)O)]n(命名为Mn-MOF)。通过X射线单晶衍射、X射线粉末衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、紫外-可见光谱和... 室温下,通过溶液法将5-氨基烟酸(5-Hana)与MnCl_(2)反应,成功合成了一例新的三维Mn(II)金属有机框架[Mn_(2)(5-ana)_(4)(H_(2)O)]n(命名为Mn-MOF)。通过X射线单晶衍射、X射线粉末衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、紫外-可见光谱和荧光光谱法对配合物的结构和性质进行表征。结构分析表明,配合物属单斜晶系,具有双节点(2,8)-c配位网络结构,其中[Mn_(2)(CO_(2))_(2)(H_(2)O)]二聚单元作为8-连接节点,5-ana-配体作为2-连接节点。分子范德瓦耳斯表面静电势(ESP)分析表明,5-ana-配体的第一反应位点在羧基氧原子附近,ESP最小值为-143.37 kcal·mol^(-1),第二和第三反应位点分别位于吡啶环和氨基氮原子附近。Mn-MOF常温下具有良好的热稳定性。荧光光谱测试显示配合物在256 nm光激发下的最大发射波长为402 nm。更重要的是,Mn-MOF可以通过荧光猝灭实现对Fe^(3+)的选择性识别,且猝灭效率达到98.71%,可作为潜在的荧光探针分析水溶液中的Fe^(3+)。 展开更多

关键词 5-氨基烟酸 Mn(ⅱ) 晶体结构 金属有机框架 荧光传感器 铁离子

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基于氮杂环和羧酸配体的三维镉(Ⅱ)金属有机框架的合成、结构及性能 被引量：1

2

作者 唐静 杨轶 +3 位作者 徐梦鸽 乔子洋 余思冀 黄秋颖 《南京理工大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期535-540,共6页

以含有柔性基团的苯并咪唑衍生物2-(1H-咪唑-1-甲基)-6-甲基-1H-苯并咪唑(immb)和芳香二羧酸对苯二甲酸(H2bdic)为配体,以CdCl2·2.5H2O为金属源,通过水热法合成出了一个新的金属有机框架(MOF)[Cd(bdic)(immb)]n(1)。单晶X-射线衍... 以含有柔性基团的苯并咪唑衍生物2-(1H-咪唑-1-甲基)-6-甲基-1H-苯并咪唑(immb)和芳香二羧酸对苯二甲酸(H2bdic)为配体,以CdCl2·2.5H2O为金属源,通过水热法合成出了一个新的金属有机框架(MOF)[Cd(bdic)(immb)]n(1)。单晶X-射线衍射分析表明,该MOF为单斜晶系,C2/c空间群。桥联配体immb和bdic2-同时与Cd(Ⅱ)离子配位形成三维网状结构,其拓扑符号为(42·63·8)。红外光谱以及热分析的结果与单晶X-射线衍射分析的结果一致。室温固态荧光光谱测定结果表明,标题MOF具有良好的荧光性能。 展开更多

关键词 镉(ⅱ)金属有机框架 晶体结构 热分析 荧光性能

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一例整合了三联吡啶钌和卟啉锌的金属-有机框架材料用于光催化二氧化碳还原全反应 被引量：3

3

作者 陈慧滢 朱浩林 +1 位作者 廖培钦 陈小明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期4-10,共7页

利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金... 利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework,MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性,是CO_(2)光催化还原全反应的良好备选材料。本文中,我们首先整合了具有光活性的锌(Ⅱ)卟啉基元与联吡啶钌(Ⅱ)基元,构建了一种MOF光催化剂,记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较,还合成了两种仅具有锌(Ⅱ)卟啉或联吡啶钌(Ⅱ)基元的同构MOF,分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO_(2)还原可观的光催化活性(CO产率为7.6μmol·g^(-1)·h^(-1)),无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质谱仪观测到^(13)CO(m/z=29)、^(13)C^(18)O(m/z=31)、^(16)O^(18)O(m/z=34)和^(18)O_(2)(m/z=36)信号,表明CO_(2)和H_(2)O分别作为CO和O_(2)的碳源和氧源,这进一步证实了光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合。然而,在相同条件下对PCN-224-Bpy(Ru)与PCN-224(Zn)-Bpy的光催化性能进行测试,CO产率分别仅为1.5与0μmol·g^(-1)·h^(-1)。机理研究表明,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)的最低未占据分子轨道(LUMO)电位比CO_(2)/CO的氧化还原电位更负,而最高占据分子轨道(HOMO)电位比H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位更正,在热力学上满足了光催化CO_(2)还原全反应的要求。相比之下,不含联吡啶钌(Ⅱ)基元的PCN-224(Zn)-Bpy的HOMO电位更负于H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位,这表明联吡啶钌(Ⅱ)基元在热力学上是光催化CO_(2)还原全反应所必需的。此外,光致发光光谱中,荧光几乎被PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)猝灭,且平均光致发光寿命比PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)更长,这表明PCN-224中光生载流子的复合率较低。与PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)相比,PCN-224的光电流更高,这一现象也支持了中后者光生载流子的复合率较低这一结论。总而言之,在光催化CO_(2)还原过程中,锌卟啉(Ⅱ)配体既作为光敏单元,又作为CO_(2)还原活性位点,而联吡啶钌(Ⅱ)基元与锌(Ⅱ)卟啉基元的结合可以优化光催化剂的能带结构,进而促进光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合,从而实现了高效光催化CO_(2)还原全反应。 展开更多

关键词 金属有机框架 锌(ⅱ)卟啉衍生物 联吡啶(ⅱ)钌配合物 光生电荷 光催化CO_(2)还原

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一种具有荧光性质的三维Zn(Ⅱ)金属-有机框架 被引量：3

4

作者 朱百丽 贺鹏珍 +1 位作者 王清华 崔术新 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2021年第8期1471-1477,共7页

以1,3,5-苯三甲酸(H_(3)BTC)为配体,与Zn(Ⅱ)离子在溶剂热条件下反应制备了配合物{[Zn(BTC)2/3]·[HCON(CH_(3))_(2)]·[C_(2)H_(5) OH]}n(1)。通过单晶X射线衍射分析(SXRD)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)、粉末X射线衍射分... 以1,3,5-苯三甲酸(H_(3)BTC)为配体,与Zn(Ⅱ)离子在溶剂热条件下反应制备了配合物{[Zn(BTC)2/3]·[HCON(CH_(3))_(2)]·[C_(2)H_(5) OH]}n(1)。通过单晶X射线衍射分析(SXRD)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)、粉末X射线衍射分析(PXRD)和荧光光谱对配合物1进行表征。单晶X射线衍射分析表明,配合物1属于单斜晶系P21/n空间群。在配合物1中Zn(Ⅱ)离子通过羧基上的氧原子与BTC 3-离子配位,形成了具有孔道的三维Zn(Ⅱ)金属有机框架(MOF)结构。并且通过分子间氢键相互作用,将乙醇和N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)分子封装进平行四边形的孔道中。室温下的荧光光谱分析表明,当激发波长为297 nm时,配合物1在601 nm处具有最强的发射峰。 展开更多

关键词 Zn(ⅱ)配合物 溶剂热合成 1 3 5-苯三甲酸 金属有机框架 晶体结构 荧光性质

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环糊精金属有机框架材料对废水中Hg(Ⅱ)的吸附研究 被引量：1

5

作者 董清丽 党璐童 +2 位作者 武凯莉 段松 康永锋 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期205-211,共7页

以γ-CD为配体,KOH作为金属离子,通过KH580偶联合成环境友好型的环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOFs-SH)用于吸附水环境中痕量Hg(Ⅱ)。通过扫描电镜、傅里叶红外光谱仪、粉末X射线衍射仪及差示扫描量热仪对其结构和形貌进行表征。研究... 以γ-CD为配体,KOH作为金属离子,通过KH580偶联合成环境友好型的环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOFs-SH)用于吸附水环境中痕量Hg(Ⅱ)。通过扫描电镜、傅里叶红外光谱仪、粉末X射线衍射仪及差示扫描量热仪对其结构和形貌进行表征。研究了实验参数对γ-CD-MOFs-SH吸附性能的影响,结果表明,利用拟二阶动力学模型和Langmuir等温吸附方程模型,可以很好地阐明Hg(Ⅱ)的吸附过程,理论上最大吸附能力高达208mg/g。此外,γ-CD-MOFs-SH在经过5次循环再生实验,吸附率仍达第一次的80%以上,具有优异的可再生吸附性能。 展开更多

关键词 金属有机框架材料 环糊精金属有机框架材料 Hg(ⅱ)吸附

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混合配体构筑的两个锌(Ⅱ)和镉(Ⅱ)的金属有机框架化合物的合成、晶体结构及吸附和荧光性质 被引量：6

6

作者 李玉玲 赵越 孙为银 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1176-1184,共9页

在溶剂热条件下,由1,3,5-三(1-咪唑基)苯(tib)和3,4′,5-联苯三羧酸(H3BPT)或1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H3BTB)与镉的硝酸盐或锌的硝酸盐反应,得到2个新的金属有机框架化合物[Cd3(tib)2(BPT)2(H2O)2]·DMA·6H2O(1)和[Zn2(tib)(HB... 在溶剂热条件下,由1,3,5-三(1-咪唑基)苯(tib)和3,4′,5-联苯三羧酸(H3BPT)或1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H3BTB)与镉的硝酸盐或锌的硝酸盐反应,得到2个新的金属有机框架化合物[Cd3(tib)2(BPT)2(H2O)2]·DMA·6H2O(1)和[Zn2(tib)(HBTB)2(H2O)]·2H2O(2),并对其结构和吸附及荧光性能进行了研究。结构分析结果表明配合物1是一个具有4节点的三维框架化合物,其简化后的拓扑符号为{83}4{85·12}{86}2;而2是一个具有二维网格结构的化合物,该二维网格结构可进一步通过氢键作用形成三维超分子化合物。气体和蒸汽吸附性能研究结果表明1和2都可以选择性吸附CO2和Me OH,荧光性能研究结果表明,1可以通过荧光猝灭机理在甲醇、乙醇、2-异丙醇、乙腈、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、四氢呋喃、三氯甲烷、二氯甲烷和丙酮的混合溶剂中选择性识别丙酮分子。 展开更多

关键词 锌(ⅱ)/镉(ⅱ)的金属有机框架化合物 吸附性能 荧光性能

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一种钡金属有机框架材料的合成及其晶体结构和发光性能的研究

7

作者 张文谦 孙威 +3 位作者 曹铎 牛亚杰 吴文荣 王东飞 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2022年第8期1370-1377,共8页

金属有机框架(MOFs)因其独特的结构和在晶体工程与材料科学领域中的潜在应用而成为研究热点。目前,大多数MOFs都以过渡金属为中心,而具有特殊构型的第Ⅱ主族金属(碱土金属)受到的关注则相对较少。本文采用溶剂热法,以异烟酸氮氧化物(HI... 金属有机框架(MOFs)因其独特的结构和在晶体工程与材料科学领域中的潜在应用而成为研究热点。目前,大多数MOFs都以过渡金属为中心,而具有特殊构型的第Ⅱ主族金属(碱土金属)受到的关注则相对较少。本文采用溶剂热法,以异烟酸氮氧化物(HINO)为有机配体,与二水合氯化钡(BaCl_(2)·2H_(2)O)金属盐合成了一种新型的三维Ba(Ⅱ)-MOF材料[Ba(INO)_(2)]_(n)。通过单晶X射线衍射、X射线粉末衍射、红外光谱、元素分析、热重分析、荧光光谱等测试对该Ba-MOF进行了结构和性能表征。单晶X射线衍射结果表明:[Ba(INO)_(2)]_(n)为单斜晶系,Cc空间群,晶胞参数为a=1.63614(7)nm,b=1.12635(4)nm,c=0.74240(3)nm,中心离子Ba(Ⅱ)为高配位数的九配位变形三帽三角棱柱体几何构型。[Ba(INO)_(2)]_(n)结构中的Ba—O一维链由B型INO配体连接形成二维平面层结构,再由A型INO配体沿着4个方向延伸连接形成三维框架。然而有趣的是,当Ba—O一维链直接由A型INO配体连接时即可形成三维微孔框架,而B型INO配体则进一步撑起该三维框架形成坚实稳定的柱撑结构。[Ba(INO)_(2)]_(n)表现出良好的热稳定性。此外,固态荧光测试显示,在330 nm紫外光激发下,[Ba(INO)_(2)]_(n)发出395 nm的蓝光,相比于HINO配体的437 nm最大发射峰,出现了明显的蓝移,这是由INO配体与Ba(Ⅱ)金属离子之间的电荷转移导致的。 展开更多

关键词 钡(ⅱ)金属有机框架 高配位数金属几何构型 柱撑结构 热稳定性 发光性能

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三维钴金属有机框架的合成、晶体结构及性质研究 被引量：1

8

作者 党明安 钟元昊 +1 位作者 郜瑞敏 李纲 《郑州大学学报（理学版）》 CAS 北大核心 2014年第4期68-72,共5页

使六水合氯化钴与多功能有机配体2-（间溴）苯基-4,5-咪唑二羧酸（m-BrPhH3IDC）在溶剂热条件下反应,制得了网状金属有机框架{[Co3（m-BrPhIDC）2（H2O）7]·H2O}n（配合物1）.采用元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射以及X射线单晶... 使六水合氯化钴与多功能有机配体2-（间溴）苯基-4,5-咪唑二羧酸（m-BrPhH3IDC）在溶剂热条件下反应,制得了网状金属有机框架{[Co3（m-BrPhIDC）2（H2O）7]·H2O}n（配合物1）.采用元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射以及X射线单晶衍射表征了其组成和结构.结果表明：钴离子在配体m-BrPhIDC^3-的桥联作用下,形成了新颖的复杂三维固态结构.研究了配合物1在空气气氛下的热稳定性以及在2~300K范围内的变温磁化率,发现相邻的钴离子间存在着弱的反铁磁耦合作用. 展开更多

关键词 咪唑二羧酸 钴(ⅱ) 金属有机框架 晶体结构 性能

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一种水稳性的Zn基金属-有机框架的合成及其对铁离子及2,6⁃二氯⁃4⁃硝基苯胺的荧光识别 被引量：4

9

作者 王晓晴 马学慧 +2 位作者 冯豆豆 唐婧 吴丹 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第1期137-144,共8页

以3,5⁃双(4⁃羧基苯氧基)吡啶(H_(2)bcpp)和1,4⁃双(1⁃咪唑基)苯(1,4⁃bib)为配体,通过溶剂热法构筑了一个新型的热稳定性和水稳定性的Zn􀃭基金属-有机框架:[Zn_(2)(bcpp)_(2)(1,4⁃bib)_(2)]·1.5H_(2)O(1)。配合物1属于单斜晶... 以3,5⁃双(4⁃羧基苯氧基)吡啶(H_(2)bcpp)和1,4⁃双(1⁃咪唑基)苯(1,4⁃bib)为配体,通过溶剂热法构筑了一个新型的热稳定性和水稳定性的Zn􀃭基金属-有机框架:[Zn_(2)(bcpp)_(2)(1,4⁃bib)_(2)]·1.5H_(2)O(1)。配合物1属于单斜晶系,I2/a空间群,具有一维管状结构。相邻的一维结构通过相互穿插形成一个三维超分子结构。此外,配合物1具有良好的荧光性,能够对水溶液中的铁离子及农药2,6⁃二氯⁃4⁃硝基苯胺实现高灵敏及高选择的荧光猝灭检测。 展开更多

关键词 金属-有机框架 Zn(ⅱ) 荧光检测 铁离子 农药

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Cu(Ⅱ)Co(Ⅱ)双金属碳纳米片用于无酶葡萄糖传感器 被引量：1

10

作者 黄小梅 邓祥 +3 位作者 邢浪漫 陈伟 孙莉 朱晓玉 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期1891-1902,共12页

采用室温、水溶剂一步共混工艺合成了铜钴双金属有机框架纳米纤维(CuCo-MOF),以CuCo-MOF为前驱体,在空气中高温煅烧,获得均匀负载纳米尺寸氧化铜和氧化钴的碳纳米片(Cu(Ⅱ)Co(Ⅱ)@C)。将Cu(Ⅱ)Co(Ⅱ)@C修饰于玻碳电极,在碱性溶液中直接... 采用室温、水溶剂一步共混工艺合成了铜钴双金属有机框架纳米纤维(CuCo-MOF),以CuCo-MOF为前驱体,在空气中高温煅烧,获得均匀负载纳米尺寸氧化铜和氧化钴的碳纳米片(Cu(Ⅱ)Co(Ⅱ)@C)。将Cu(Ⅱ)Co(Ⅱ)@C修饰于玻碳电极,在碱性溶液中直接催化葡萄糖,实现了无酶传感器对葡萄糖的超灵敏检测。由于CuO和CoO均匀牢固地镶嵌在碳基纳米片上,防止了催化剂的团聚,从而极大地增大其催化比表面积,增加了催化活性位点,增强了稳定性,同时因碳纳米片中铜钴双金属的协同作用,使无酶葡萄糖传感器具有优异的导电性、好的催化性能和较高的灵敏度。该无酶传感器对葡萄糖的检测范围为0.03μmol/L~13.60 mmol/L,检测限为0.01μmol/L(S/N=3),灵敏度为10.56 mA·L/(cm^(2)·mmol)。此外,该无酶传感器还具有制备方法简单和抗干扰性好等优点。 展开更多

关键词 金属有机框架材料 Cu(ⅱ)Co(ⅱ)双金属碳基纳米片 无酶葡萄糖传感器 协同作用

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锌(Ⅱ)配合物的超分子设计及对甲醇蒸气的吸附性能 被引量：3

11

作者 吴娟 赵博文 +2 位作者 黄超 陈冬梅 朱必学 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1069-1074,共6页

采用饱和蒸气扩散技术,将2,4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙(H_2dhbi)配体分别与Zn(ClO_4)2·6H_2O和Zn(NO_3)_2·6H_2O进行配位作用,得到2种不同配位模式的金属-有机框架材料[(dhbi)_2Zn_2·8H_2O]n(1)和{[(dhbi)_2(H_2O)_2Zn_2]... 采用饱和蒸气扩散技术,将2,4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙(H_2dhbi)配体分别与Zn(ClO_4)2·6H_2O和Zn(NO_3)_2·6H_2O进行配位作用,得到2种不同配位模式的金属-有机框架材料[(dhbi)_2Zn_2·8H_2O]n(1)和{[(dhbi)_2(H_2O)_2Zn_2]·4DMF]}n(2).利用X射线单晶衍射、热分析技术(TG-DTA)和X射线粉末衍射(PXRD)等方法进行了结构表征.进一步将配位聚合物1和2用于对甲醇分子的吸附性能研究,结果表明,化合物1是一种理想的微孔材料,其对甲醇分子的吸附能力为化合物2的近5倍,采用PLATON对材料的孔隙体积进行计算得到化合物1和2的孔隙率分别为38.2%和5.5%. 展开更多

关键词 2 4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙 锌(ⅱ)配合物 金属-有机框架 晶体结构 甲醇 吸附

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对溴苯基咪唑二羧酸构筑的锶配聚物的合成、晶体结构及性能 被引量：2

12

作者 贾洪亮 王峰 +1 位作者 张宇 李纲 《郑州大学学报（理学版）》 CAS 北大核心 2014年第2期85-89,共5页

采用溶剂热法合成了锶的配聚物[Sr2(p-BrPhHIDC)2(H2O)2]n(p-BrPhH3IDC=2-(对溴)苯基-4,5-咪唑二羧酸),进行了元素分析、红外光谱的表征,X射线单晶衍射结果表明它是一个二维的固态结构.采用TGA进行了配合物在空气气氛下的失重分析,发现... 采用溶剂热法合成了锶的配聚物[Sr2(p-BrPhHIDC)2(H2O)2]n(p-BrPhH3IDC=2-(对溴)苯基-4,5-咪唑二羧酸),进行了元素分析、红外光谱的表征,X射线单晶衍射结果表明它是一个二维的固态结构.采用TGA进行了配合物在空气气氛下的失重分析,发现在212.6℃以后,首先失重4.19%,说明配合物在212.6℃内是热稳定的.采用荧光光度法研究了其固态荧光性能,发现在325 nm处产生有发射光谱,原因是金属锶离子与有机配体形成配聚物增大了刚性所致. 展开更多

关键词 咪唑二羧酸 锶(ⅱ) 金属有机框架 晶体结构 性能

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