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富含开放式骨架钛TS-1分子筛的合成及其乙烯一步合成乙二醇的催化性能
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作者 张婷 董鹏 +1 位作者 王婵 岳源源 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期627-639,共13页
以silicalite-1分子筛作为晶种,通过改变晶种添加量,制备了一系列TS-1分子筛,采用X射线衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、傅里叶变换红外光谱、X射线荧光光谱、固体核磁等手段对其物理化学性质进行表征,并考察所合成的TS-1分子筛... 以silicalite-1分子筛作为晶种,通过改变晶种添加量,制备了一系列TS-1分子筛,采用X射线衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、傅里叶变换红外光谱、X射线荧光光谱、固体核磁等手段对其物理化学性质进行表征,并考察所合成的TS-1分子筛催化乙烯一步合成乙二醇的反应性能和再生性能。结果表明:添加晶种有利于提高样品的结晶度,当晶种质量分数为5%时,合成分子筛样品中开放式骨架钛Ti—OH(HO—Si)_(3)的比例最高,且具有较强的Lewis酸强度。将其用于乙烯一步合成乙二醇反应时,表现出优异的催化性能:在催化剂用量0.3 g、乙烯压力2.5 MPa和反应温度60℃的条件下,H_(2)O_(2)转化率为91.1%、H_(2)O_(2)利用率为87.2%、乙二醇的选择性为89.8%。此外,通过考察催化剂再生性能发现,所合成的最佳TS-1分子筛以焙烧方式再生,在乙烯一步合成乙二醇的反应中循环利用5次后,其催化性能基本保持稳定。 展开更多
关键词 ts-1分子筛 开放式骨架 H_(2)O_(2)转化率 H_(2)O_(2)利用率 乙二醇
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多级孔TS-1分子筛的有机硅烷化改性及其在烯丙基氯环氧化反应中的应用
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作者 姚晖 井萌萌 +1 位作者 王闻年 高焕新 《现代化工》 北大核心 2025年第S1期239-244,共6页
对微孔TS-1分子筛采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)水溶液后处理法制备了多级孔TS-1分子筛,继而使用六甲基二硅氮烷(HMD)对该多级孔TS-1分子筛进行了表面硅烷化处理,并对其催化氯丙烯(又名烯丙基氯)环氧化反应的性能进行评价。采用扫描电子显... 对微孔TS-1分子筛采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)水溶液后处理法制备了多级孔TS-1分子筛,继而使用六甲基二硅氮烷(HMD)对该多级孔TS-1分子筛进行了表面硅烷化处理,并对其催化氯丙烯(又名烯丙基氯)环氧化反应的性能进行评价。采用扫描电子显微镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等温线、红外光谱、紫外-可见光光谱、X射线光电子能谱、热重和核磁共振等测试手段对其进行表征分析。结果表明,在后处理过程中,TS-1分子筛表面的硅溶解并与表面的钛在模板剂的诱导下进行了重新排布,在此过程中形成了介孔;硅烷化处理使得TS-1表面的钛与硅烷化试剂发生缩合;钛的化合状态从(SiO)_(3)Ti-OH转变为(SiO)_(3)Ti-O-Si(CH_(3))_(3);焙烧使得硅烷化带来的甲基被氧化,钛物种由(SiO)_(3)Ti-O-Si(CH_(3))_(3)变为(SiO)_(4)Ti。经硅烷化改性后的多级孔TS-1分子筛在氯丙烯环氧化反应中的催化性能显著提高,氯丙烯转化率达到99.7%。 展开更多
关键词 ts-1分子筛 多级孔 烷化处理 表面四配位物种 烯丙基氯环氧化反应
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蒸汽辅助晶化法制备高骨架钛含量纳米TS-1分子筛及其催化1-己烯环氧化性能
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作者 朱婷婷 邓青桃 +5 位作者 董鹏 李铁森 崔勍焱 施杰 周林裕 岳源源 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第6期28-35,共8页
常规TS-1分子筛存在反应活性位点(骨架钛物种)数量有限和可及性差的问题,降低了其催化烯烃环氧化的性能。基于此,采用溶剂络合钛源与硅源预水解相结合的策略,以蒸汽辅助晶化法合成出具有高骨架钛含量的纳米TS-1分子筛,并与利用水热晶化... 常规TS-1分子筛存在反应活性位点(骨架钛物种)数量有限和可及性差的问题,降低了其催化烯烃环氧化的性能。基于此,采用溶剂络合钛源与硅源预水解相结合的策略,以蒸汽辅助晶化法合成出具有高骨架钛含量的纳米TS-1分子筛,并与利用水热晶化法制备出的具有高骨架钛含量的常规TS-1分子筛样品进行对比。结果表明:所制备的纳米TS-1分子筛比商业TS-1分子筛和所合成的常规TS-1分子筛具有更小的晶粒尺寸和更高的外比表面积;与对比样品相比,所制备的纳米TS-1分子筛具有更高的骨架钛含量,因此在被应用于1-己烯环氧化反应时,其表现出比对比催化剂更优异的催化性能,1-己烯转化率为70.4%,1,2-环氧己烷选择性和收率分别为94.0%和66.2%。 展开更多
关键词 纳米ts-1分子筛 溶剂络合 蒸汽辅助晶化 高骨架含量 1-己烯环氧化
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以TiCl_4醇溶液作钛源在水热体系中合成钛硅分子筛TS-1 被引量:14
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作者 张义华 王祥生 +2 位作者 郭新闻 修金海 刘松 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第6期550-554,共5页
钛硅分子筛TS - 1的制备研究是催化领域的一个热点。采用异丙醇为溶剂调节TiCl4的水解活性 ,并以其为钛源在TPABr(四丙基溴化铵 ) -NH4OH体系中合成出了晶粒尺寸为 3× 2 μm的钛硅分子筛TS - 1,用XRD、IR、UV-Vis、SEM等手段对所... 钛硅分子筛TS - 1的制备研究是催化领域的一个热点。采用异丙醇为溶剂调节TiCl4的水解活性 ,并以其为钛源在TPABr(四丙基溴化铵 ) -NH4OH体系中合成出了晶粒尺寸为 3× 2 μm的钛硅分子筛TS - 1,用XRD、IR、UV-Vis、SEM等手段对所制备的样品进行了表征。通过对不同溶剂所起的作用的对比 ,发现醇溶剂分子的体积对钛硅分子筛的合成有着重要影响 ,其中异丙醇的使用能够有效的降低TiCl4的水解活性 ,使其与硅源的性质相匹配并促进了沸石骨架上钛原子的引入 ;制得的分子筛TS - 1在丙烯与过氧化氢的环氧化反应中表现出优异的催化性能。 展开更多
关键词 分子筛ts-1 合成 丙烯 环氧化 碳化 催化剂
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HTS-1钛硅分子筛催化环己酮氨肟化工业试验 被引量:11
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作者 顾耀明 刘春平 +1 位作者 程立泉 朱泽华 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期187-191,共5页
通过工业试验,考察了钛硅分子筛HTS-1新剂和再生剂在环己酮氨肟化制备环己酮肟工艺中的工业试验性能,工业运行结果显示:环己酮转化率>99.6%,环己酮肟选择性>99.5%,催化剂单程寿命大于600h。同时介绍了亚微米级HTS-1催化过程中的... 通过工业试验,考察了钛硅分子筛HTS-1新剂和再生剂在环己酮氨肟化制备环己酮肟工艺中的工业试验性能,工业运行结果显示:环己酮转化率>99.6%,环己酮肟选择性>99.5%,催化剂单程寿命大于600h。同时介绍了亚微米级HTS-1催化过程中的分离和粘壁问题及其工程解决措施,应用陶瓷膜微滤技术解决了催化剂和反应液的分离和循环使用问题,应用波纹管技术克服了催化剂粘壁现象,达到正常换热的效果,并通过优化使系统满足生产要求。 展开更多
关键词 环己酮肟 分子筛Hts-1 氨肟化 工业试验 膜分离
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钛硅分子筛TS-1的合成改性及其催化功能 被引量:11
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作者 刘绚艳 尹笃林 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第9期1568-1573,共6页
钛硅分子筛TS-1由于其优异的催化氧化性能而受到极大关注,TS-1的制备及基础研究是催化领域的一个热点。本文重点综述了近年来钛硅分子筛催化材料的合成、改性及其催化应用的研究进展,包括钛硅分子筛(TS-1)的水热合成方法和同晶取代合成... 钛硅分子筛TS-1由于其优异的催化氧化性能而受到极大关注,TS-1的制备及基础研究是催化领域的一个热点。本文重点综述了近年来钛硅分子筛催化材料的合成、改性及其催化应用的研究进展,包括钛硅分子筛(TS-1)的水热合成方法和同晶取代合成法、改性、成型与负载以及钛硅分子筛催化氧化功能和酸催化功能的研究。 展开更多
关键词 分子筛ts-1 改性 氧化 酸催化
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硅胶微球负载钛硅分子筛TS-1催化剂的制备及对苯氧化合成苯酚的催化性能 被引量:4
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作者 刘雅哲 肖剑白 +1 位作者 盖鸿玮 肖如亭 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期667-672,共6页
将硅胶微球浸渍于钛硅分子筛(TS-1)合成液中,经晶化、焙烧制得负载TS-1分子筛硅胶微球催化剂。用XRD、IR和SEM测试技术对其进行表征,将其用于过氧化氢氧化苯合成苯酚的反应中。结果显示,TS-1分子筛能够很好地负载于硅胶表面,晶化温度160... 将硅胶微球浸渍于钛硅分子筛(TS-1)合成液中,经晶化、焙烧制得负载TS-1分子筛硅胶微球催化剂。用XRD、IR和SEM测试技术对其进行表征,将其用于过氧化氢氧化苯合成苯酚的反应中。结果显示,TS-1分子筛能够很好地负载于硅胶表面,晶化温度160℃,晶化时间72 h,焙烧温度550℃,焙烧时间6 h时,获得的催化剂显示良好的催化性能。在苯和H2O2初始原料量分别为0.5和0.1 mo、l催化剂加入量为8 g、反应温度为60℃条件下,经过3 h的反应,苯的转化率达到10.32%,苯酚选择性达到97.12%。9次重复使用后的苯转化率为9.42%,苯酚选择性为93.14%。 展开更多
关键词 微球 负载催化剂 分子筛(ts-1) 苯酚
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钛硅分子筛TS-1合成及催化环己酮氨氧化的研究进展 被引量:4
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作者 梁新华 王亚权 +2 位作者 王莅 张香文 米镇涛 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第4期10-13,共4页
钛硅分子筛TS- 1催化的环己酮氨氧化反应是一个绿色过程。介绍了TS- 1分子筛的合成、TS- 1分子筛催化的环己酮氨氧化及环己酮氨氧化与过氧化氢生产的集成。指出提高催化剂的性能、降低其生产成本是今后研究的重点 。
关键词 分子筛ts-1 合成 催化 环己酮 氨氧化 研究进展
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钛硅分子筛TS-1催化烯烃环氧化反应的研究进展 被引量:5
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作者 刘亚 张月成 赵继全 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期9-16,168,共9页
TS-1催化的烯烃环氧化反应具有条件温和、环境友好、符合绿色化学理念、应用前景广阔等优点。该文首先介绍了不同介质中TS-1催化过氧化氢(H2O2)氧化脂肪烯烃反应的进展,结果表明,在甲醇等质子溶剂中,溶剂可以和Ti—OOH(钛氧活性中心)通... TS-1催化的烯烃环氧化反应具有条件温和、环境友好、符合绿色化学理念、应用前景广阔等优点。该文首先介绍了不同介质中TS-1催化过氧化氢(H2O2)氧化脂肪烯烃反应的进展,结果表明,在甲醇等质子溶剂中,溶剂可以和Ti—OOH(钛氧活性中心)通过氢键作用形成活性中间体,实现烯烃的环氧化;同时,TS-1的酸中心易引发环氧化物开环、聚合等副反应,适量的碱性添加剂可减少酸性位点,抑制副产物生成,提高环氧化产物的选择性。其次,采用酸改性、碱改性、硅烷化改性或金属盐改性等方法可改善TS-1的催化性能。积炭是TS-1失活的主要原因,高温焙烧、原位H2O2氧化或热溶剂洗涤可基本恢复TS-1的活性。最后指出:探索TS-1新的合成与改性方法以及再生方法与TS-1活性的关系是该领域未来的发展方向。 展开更多
关键词 分子筛ts-1 烯烃 催化 环氧化反应 改性 再生
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金属改性对钛硅分子筛TS-1上油酸甲酯环氧化性能的影响 被引量:2
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作者 龚绍峰 龚建议 +1 位作者 龚佳慧 龙冬芳 《中国油脂》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期49-55,共7页
环氧植物油可广泛用作各种化工材料,为提高植物油环氧化催化剂钛硅分子筛TS-1的活性,采用沉淀沉积法制备了系列金属改性的TS-1催化剂(M/TS-1,M为Mn、Fe、Cu、Mg),对其进行了表征,并以油酸甲酯环氧化为探针反应,考察了金属改性对TS-1上... 环氧植物油可广泛用作各种化工材料,为提高植物油环氧化催化剂钛硅分子筛TS-1的活性,采用沉淀沉积法制备了系列金属改性的TS-1催化剂(M/TS-1,M为Mn、Fe、Cu、Mg),对其进行了表征,并以油酸甲酯环氧化为探针反应,考察了金属改性对TS-1上油酸甲酯环氧化性能的影响。结果表明:Fe和Cu的引入提高了TS-1的催化活性,但Mg和Mn改性却抑制了油酸甲酯的环氧化,Cu/TS-1催化剂的催化活性最高;结合多种表征结果发现,Cu/TS-1催化剂的高活性归因于Cu的引入有效地改变了Ti活性中心的电子环境,并增加了新的中强酸性位点;Cu/TS-1催化油酸环氧化的最佳工艺条件为反应温度80℃、H_(2)O_(2)与油酸甲酯物质的量比3∶1、油酸甲酯与催化剂质量比10∶1~20∶1;Cu/TS-1重复使用5次后,油酸甲酯转化率和环氧油酸甲酯收率略有降低。综上,采用Cu改性TS-1可显著提高其催化活性,且Cu/TS-1具有良好的再生性能。 展开更多
关键词 油酸甲酯 环氧化 分子筛 ts-1 金属改性
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钛硅分子筛催化1-丁烯环氧化研究 被引量:7
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作者 马书启 李钢 +3 位作者 王祥生 金长子 刘民 郭新闻 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期509-512,共4页
1-Butylene epoxidation was catalyzed by microporous titanosilicate molecular sieves TS-1 synthesized by different methods and mesoporous titanosilicate molecular sieves Ti-HMS, using dilute hydrogen peroxide solution ... 1-Butylene epoxidation was catalyzed by microporous titanosilicate molecular sieves TS-1 synthesized by different methods and mesoporous titanosilicate molecular sieves Ti-HMS, using dilute hydrogen peroxide solution as oxidant. The effect of the Si/Ti molar ratio of the catalyst TS-1 and Ti-HMS on their performance was investigated. Conventional TS-1 has smaller crystal size and higher activity than that of TS-1 synthesized by using TPABr as template or the method of gas-solid phase. The TS-1 synthesized by using TPABr as template exhibits the highest selectivity to 1, 2-epoxybutane (BO). With the increase of Ti content in molecular sieves, the conversion of H2O2 increases. The catalytic activity of mesoporous Ti-HMS is lower than that of TS-1, and large amount of H2O2 is decomposed in 1-butylene epoxidation. The primary reason for low activity of Ti-HMS in 1-butylene epoxidation is that Ti-HMS has poorer hydrophobicity property than TS-1. 展开更多
关键词 分子筛 ts-1 Ti—HMS 1-丁烯 环氧化反应 环氧丁烷
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用沉淀二氧化硅合成钛硅分子筛TS-2的研究 被引量:3
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作者 郭建维 王乐夫 +4 位作者 刘卅 张焜 易国斌 李大光 余林 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期386-392,共7页
以沉淀二氧化硅为硅源,钛酸四丁酯为钛源,四丁基氢氧化铵为模板剂,采用水热晶 化法合成了TS-2分子筛.在优化合成步骤的基础上,采用XRD、FT-IR、UV-Vis、SEM 等测试方法系统研究了晶化温度、凝胶Si/Ti对晶化动力学行为及TS-2分子筛晶相... 以沉淀二氧化硅为硅源,钛酸四丁酯为钛源,四丁基氢氧化铵为模板剂,采用水热晶 化法合成了TS-2分子筛.在优化合成步骤的基础上,采用XRD、FT-IR、UV-Vis、SEM 等测试方法系统研究了晶化温度、凝胶Si/Ti对晶化动力学行为及TS-2分子筛晶相结构的影 响.结果表明:高纯TS-2分子筛的最佳晶化温度为175℃,过高的晶化温度易导致MEL结构 向MFI晶相结构的转变及晶粒的逐渐长大.高纯TS-2样品的极限Ti/Si值为0.04,高于此值 则生成非骨架钛氧化物,并造成相对结晶度和催化氧化性能显著降低. 展开更多
关键词 分子筛 ts-2 合成 沉淀二氧化
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TS-1分子筛中非骨架钛物种(TiO_2)_x对丙烯环氧化反应的影响 被引量:8
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作者 张义华 郭新闻 +2 位作者 王祥生 李钢 陈永英 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第5期41-46,共6页
研究了不同形态的 Ti O2 和不同硅钛比的 TS-1分子筛在催化丙烯环氧化反应中的作用 ,分别用 XRD、UV-VIS对它们的结构与形态进行了表征。结果表明 ,无定型或高分散 Ti O2 粒子能够促进 H2 O2 分解 ,对丙烯环氧化非常不利 ;结晶完好的锐... 研究了不同形态的 Ti O2 和不同硅钛比的 TS-1分子筛在催化丙烯环氧化反应中的作用 ,分别用 XRD、UV-VIS对它们的结构与形态进行了表征。结果表明 ,无定型或高分散 Ti O2 粒子能够促进 H2 O2 分解 ,对丙烯环氧化非常不利 ;结晶完好的锐钛矿型与金红石型 Ti O2 对反应无影响。通过对非骨架钛物种物化性能的研究 ,进一步揭示了 TS-1分子筛中所包含的非骨架钛物种的存在形态及其对丙烯环氧化反应的影响。 展开更多
关键词 氧化 ts-1分子筛 过氧化氢 丙烯 环氧化
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四丙基氢氧化铵处理钛硅分子筛催化1-己烯环氧化 被引量:2
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作者 王亚权 林永杰 +4 位作者 刘伟 王书海 叶家鑫 李昊阳 王守桂 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 EI CSCD 北大核心 2017年第1期65-70,共6页
用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)处理钛硅分子筛(TS-1),处理后的钛硅分子筛作催化剂催化1-己烯发生环氧化反应.用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(UV-Vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N... 用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)处理钛硅分子筛(TS-1),处理后的钛硅分子筛作催化剂催化1-己烯发生环氧化反应.用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(UV-Vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附曲线(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP)对催化剂进行了表征.表征结果表明:样品的MFI结构没有被破坏;当TPAOH碱处理钛硅分子筛时,晶体内部部分硅溶解导致分子筛内部有介孔生成;随着四丙基氢氧化铵浓度的增加,分子筛中的骨架钛含量逐渐减少同时有非骨架钛生成.在催化1-己烯环氧化反应中,介孔的生成使处理后的钛硅分子筛活性和选择性得到明显改善.但是当介孔体积大于0.219,cm3/g时,由于骨架钛损失较多,1-己烯转化率和1,2-环氧己烷相对于1-己烯和过氧化氢的选择性都显著降低. 展开更多
关键词 分子筛 四丙基氢氧化铵 1-己烯环氧化 介孔
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硅或钛取代AlPO-11分子筛的合成及表征
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作者 胡松青 许本静 +2 位作者 阎子峰 柏晓红 于静 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期113-118,共6页
介绍了硅,钛取代AlPO-11分子筛SAPO-11、TAPO-11的合成方法,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重差热、氮气吸脱附等手段对合成的分子筛进行了表征,考察了晶化温度和原料比对分子筛合成的影响。结果表明,硅,钛取代AlPO-11分... 介绍了硅,钛取代AlPO-11分子筛SAPO-11、TAPO-11的合成方法,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重差热、氮气吸脱附等手段对合成的分子筛进行了表征,考察了晶化温度和原料比对分子筛合成的影响。结果表明,硅,钛取代AlPO-11分子筛能生成AEL结构的TAPO-11分子筛;SAPO-11与AlPO-11分子筛表观形貌相差不大,而TAPO-11分子筛表观形貌则与AlPO-11分子筛有很大不同;硅,钛取代后分子筛的孔道半径及其孔容有所改变;3种分子筛都具有较好的热稳定性。 展开更多
关键词 取代A1PO-11分子筛 铝比 铝比 晶化温度
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钛硅分子筛/地聚物复合微球的制备及其催化性能
16
作者 陈锦泓 王梦琦 +4 位作者 龙联真 王扬扬 苏文锋 赖芳 葛圆圆 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期22-30,共9页
以经过聚乙烯亚胺(PEI)修饰后的地聚物微球(GQ)作为载体,采用原位生长的方法,制备了钛硅分子筛/地聚物复合微球(TS-1@GQ)。探讨了PEI浓度对TS-1@GQ催化性能的影响,并运用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X... 以经过聚乙烯亚胺(PEI)修饰后的地聚物微球(GQ)作为载体,采用原位生长的方法,制备了钛硅分子筛/地聚物复合微球(TS-1@GQ)。探讨了PEI浓度对TS-1@GQ催化性能的影响,并运用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)等方法对最佳TS-1@GQ进行表征,同时评价了其催化1-己烯制备1,2-环氧己烷的性能。结果表明,当PEI浓度达到0.003 mol/L时,TS-1@GQ表面的TS-1分子筛负载量(w)可达11.43%。在反应温度25℃下,当TS-1@GQ用量为0.02 g、n(1-己烯)∶n(H_(2)O_(2))为1∶1时,TS-1@GQ对1-己烯的转化率可达13.19%,1,2-环氧己烷的选择性达到95.88%,优于商用TS-1的催化效果。此外,该催化剂还展现出了良好的可循环性。 展开更多
关键词 分子筛 地聚物微球 1-己烯 1 2-环氧己烷
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铵盐对TS-1分子筛合成过程中钛物种分布的影响 被引量:1
17
作者 佘豪豪 丁国强 +4 位作者 李显清 王洪星 曹东波 朱玉雷 李永旺 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2021年第8期1148-1160,共13页
以(NH)_(4)SO_(4)作为晶化调节剂,通过调节铵盐添加量,合成出了不同钛物种分布的TS-1-X系列分子筛(X为铵盐与SiO_(2)的物质的量比)。通过ICP-AES、FT-IR、UV-vis、UV-Raman等表征对TS-1-X系列分子筛中钛物种分布进行了系统的研究。以1-... 以(NH)_(4)SO_(4)作为晶化调节剂,通过调节铵盐添加量,合成出了不同钛物种分布的TS-1-X系列分子筛(X为铵盐与SiO_(2)的物质的量比)。通过ICP-AES、FT-IR、UV-vis、UV-Raman等表征对TS-1-X系列分子筛中钛物种分布进行了系统的研究。以1-己烯环氧化为探针反应,考查了TS-1-X分子筛的催化性能。研究结果表明,适量铵盐不仅有利于钛从液相向固相富集,促进Ti元素进入MFI骨架结构,还有利于抑制晶粒过快生长,得到晶粒粒径小且分布均匀的TS-1分子筛;而过量的(NH)_(4)SO_(4)反而利于锐钛矿TiO_(2)、无定型钛等非骨架钛物种的形成,同时促进晶粒过快生长得到大晶粒TS-1分子筛。最后,当n((NH_(4))_(2)SO_(4))/n(SiO_(2))=0.2时合成出反应性能最佳的骨架富钛TS-1,其对1-己烯转化率高达42%,同时H2O_(2)的有效利用率为81.8%。此外,通过实验和表征考察了铵盐中各组分对TS-1性质的影响,发现铵盐通过自身的阴离子以及对pH值的改变,对TS-1晶化体系进行调节。 展开更多
关键词 Α-烯烃 分子筛 1-己烯 环氧化
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环境友好催化剂TS-1分子筛的合成及应用研究 被引量:19
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作者 林民 舒兴田 汪燮卿 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第8期1-4,共4页
针对具有应用前景的新型环境友好氧化催化剂 T S1 合成中存在的问题,采用新方法合成 T S1 分子筛,显著改善和提高了 T S1 分子筛的氧化反应性能,解决了 T S1 分子筛合成难以重复以及反应活性不易稳定的问题... 针对具有应用前景的新型环境友好氧化催化剂 T S1 合成中存在的问题,采用新方法合成 T S1 分子筛,显著改善和提高了 T S1 分子筛的氧化反应性能,解决了 T S1 分子筛合成难以重复以及反应活性不易稳定的问题。在 2 000 m L 规模 T S1 分子筛合成放大试验研究中,所得 T S1分子筛与传统法合成相比,苯酚羟基化反应诱导期缩短一半,活性提高 1 倍以上,苯酚转化率达到 20% ~23% ;用于环己烷氧化生成环己酮反应,环己烷的转化率达 49.6% ;用于环己酮的氨氧化,环己酮的转化率为 96% ~99% ;用于丙烯环氧化,转化率为 95% ~98% 。 展开更多
关键词 分子筛 氧化 活性 ts-1分子筛 催化剂
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环己酮氨肟化反应体系中TS-1分子筛失活原因的研究 被引量:31
19
作者 刘银乾 李永祥 +1 位作者 吴巍 闵恩泽 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期41-45,共5页
在TS-1分子筛催化环己酮氨肟化制备环己酮肟反应体系中考察了催化剂的稳定性及失活原因。对新鲜催化剂和失活催化剂进行的XBD、FF-IB、FT-Raman、ICP、TGA/DTA等一系列对比表征和初步再生试验的结果表明,TS-1分子筛在单程运转周期内失... 在TS-1分子筛催化环己酮氨肟化制备环己酮肟反应体系中考察了催化剂的稳定性及失活原因。对新鲜催化剂和失活催化剂进行的XBD、FF-IB、FT-Raman、ICP、TGA/DTA等一系列对比表征和初步再生试验的结果表明,TS-1分子筛在单程运转周期内失活的主要原因是沉积物堵塞了分子筛的孔道,此外还存在着骨架钛结构变化的趋势,但失活分子筛的晶相结构没有遭到明显破坏。 展开更多
关键词 环已酮 氨肟化反应体系 ts-1分子筛 失活原因 研究 杂原子分子筛
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以四丙基溴化铵为模板剂合成TS-1分子筛的研究 被引量:5
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作者 赵琦 韩秀文 +6 位作者 刘秀梅 翟润生 林励吾 包信和 郭新闻 李钢 王祥生 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第10期906-912,共7页
运用1H→13CCP/MASNMR、29SiMASNMR、IR、XRD和元素分析等表征方法,研究了以四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂的合成体系中,Ti酯和模板剂用量以及不同碱源对TS-1分子筛的影响,考察了不同Ti含量固体样品催化丙烯环氧化反应.实验结果... 运用1H→13CCP/MASNMR、29SiMASNMR、IR、XRD和元素分析等表征方法,研究了以四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂的合成体系中,Ti酯和模板剂用量以及不同碱源对TS-1分子筛的影响,考察了不同Ti含量固体样品催化丙烯环氧化反应.实验结果表明:随着凝胶中Ti酯用量的增加,制得的分子筛结构对称性由单斜晶系逐渐向正交晶系转变,其丙烯环氧化活性也相应增加.尽管凝胶中所加减源只调变凝胶碱度而不起模板剂作用,然而凝胶的强碱环境对骨架钛原子引入有利.当凝胶中TPABr/SiO2摩尔比值在0.05-0.25之间时,TPABr加入量的变化不影响TS-1分子筛中骨架钛含量. 展开更多
关键词 TPABr 模板剂 分子筛 催化剂 合成 ts-1
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