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钌(II)联吡啶配合物及其衍生物的研究进展 被引量：4
1
作者 吴杰颖 胡寒梅 田玉鹏 《安徽大学学报（自然科学版）》 CAS 2001年第3期63-72,共10页
评述了钌 (II)联吡啶配合物及其衍生物的化学研究现状及最新进展。主要从光敏化剂、电致化学发光、多核配合物、超分子型配合物。
关键词 钌联吡啶配合物 衍生物 光敏化剂 电致化学发光 光电功能材料 非线性光学
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联吡啶钌配合物[Ru(Htcterpy)X_3]^(3-)[X=NCS,CN,Cl]的电子结构和光谱性质的理论研究 被引量：4
2
作者 李明霞 周欣 +3 位作者 潘清江 张红星 付宏刚 孙家锺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第12期2377-2380,共4页
利用DFT中的B3LYP方法优化了3个联吡啶钌配合物[Ru(Htcterpy)X3]3-[tcterpy=4,4′,4″-tricar-boxy-2,2′∶6′,2″-terpyridine,X=NCS(1),CN(2),Cl(3)]的基态几何结构,得到的几何参数与实验结果吻合得很好.采用TD-DFT方法,得到了配合物... 利用DFT中的B3LYP方法优化了3个联吡啶钌配合物[Ru(Htcterpy)X3]3-[tcterpy=4,4′,4″-tricar-boxy-2,2′∶6′,2″-terpyridine,X=NCS(1),CN(2),Cl(3)]的基态几何结构,得到的几何参数与实验结果吻合得很好.采用TD-DFT方法,得到了配合物1~3在气态和溶液(乙醇溶液和水溶液)中的激发态电子结构和电子吸收光谱.利用SCRF方法中的CPCM模型来模拟溶剂化效应.研究结果表明,配合物1~3在气态和溶液中的吸收跃迁性质相似,低能吸收均被指认为MLCT和LLCT的混合跃迁,高能吸收均被指认为三联吡啶配体内的π→π*跃迁.溶剂化效应使配合物1~3在溶液中的吸收光谱蓝移. 展开更多
关键词 联吡啶钌配合物 电荷转移 吸收光谱 密度泛函理论 含时密度泛函理论
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新型钌多联吡啶配合物的合成及其对Hg^(2+)的选择性“肉眼”识别 被引量：2
3
作者 李襄宏 张和平 《化学与生物工程》 CAS 2010年第7期43-45,共3页
将二唑引入联吡啶,合成了配体4,4′-二[2-(4-壬氧基苯基)-5-苯基-1,3,4-二唑基]-2,2′-二联吡啶(DPOD),经多步配位反应与RuCl3.3H2O反应制备相应的钌配合物Ru(DPOD)2(NCS)2,并通过红外光谱(IR)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)和元素分析对... 将二唑引入联吡啶,合成了配体4,4′-二[2-(4-壬氧基苯基)-5-苯基-1,3,4-二唑基]-2,2′-二联吡啶(DPOD),经多步配位反应与RuCl3.3H2O反应制备相应的钌配合物Ru(DPOD)2(NCS)2,并通过红外光谱(IR)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)和元素分析对其进行了表征。对Hg2+、Zn2+、Pb2+、Co2+等金属离子的滴定实验表明,仅在Hg2+作用下,该配合物的MLCT态吸收由580 nm蓝移至566 nm,肉眼即可识别其溶液由墨蓝色变为粉红色。该配合物是一种较好的比色汞离子探针。 展开更多
关键词 钌多联吡啶配合物 合成 MLCT态吸收 汞离子识别
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咪唑-多联吡啶钌配合物的合成、晶体结构和性能研究 被引量：1
4
作者 覃彪 傅文甫 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第10期2279-2287,共9页
以多联吡啶类配体取代咪唑3-位,合成了2个配体,进而得到了2个钌配合物[Ru(tpy-PhCH2-Im-Naph)2](PF6)4(C1)和[Ru(2,2′-bpy)2(2,2′-bpy-(CH2-Im-CH3)2)](PF6)4(C2)(tpy=2,2′:6′,2″-三联吡啶,bpy=2,2′-联吡啶,Im=咪唑,Naph=5,7-二甲... 以多联吡啶类配体取代咪唑3-位,合成了2个配体,进而得到了2个钌配合物[Ru(tpy-PhCH2-Im-Naph)2](PF6)4(C1)和[Ru(2,2′-bpy)2(2,2′-bpy-(CH2-Im-CH3)2)](PF6)4(C2)(tpy=2,2′:6′,2″-三联吡啶,bpy=2,2′-联吡啶,Im=咪唑,Naph=5,7-二甲基-1,8-萘啶),通过核磁、质谱、元素分析,紫外、荧光等对这些化合物进行了表征,经X-射线晶体衍射分析确定了配合物C1的晶体结构。结构解析表明:配合物C1是离子型化合物,沿c轴方向堆积成规律的孔洞状。电化学性质测试揭示了氧化还原是一个单电子可逆的过程,对应的可逆对为Ru(Ⅲ)/Ru(Ⅱ),E1/2分别为1.26和1.32 V。C1和C2与CO2的加合物的红外光谱测试表明,这些化合物在碱的作用下能形成碳卡宾,可与CO2结合。 展开更多
关键词 氮杂环卡宾 多联吡啶钌配合物 晶体结构 CO2固定 光谱性质
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含1,3,4-噁二唑的联吡啶钌(Ⅱ)配合物的合成及光电性质研究(英文) 被引量：3
5
作者 李襄宏 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第8期1389-1393,共5页
合成了2个新的含1,3,4-噁二唑官能团的联吡啶配体及其相应的钌髤配合物Ru(CPOD)(dcbpy)(NCS)2(Ru-1)和Ru(DPOD)(dcbpy)(NCS)2(Ru-2)(CPOD=4-羧基-4′-[2-(4-壬氧基苯基)-5-苯基-1,3,4-噁二唑]-2,2′-二联吡啶,DPOD=4,4′-二[2-(4-壬氧... 合成了2个新的含1,3,4-噁二唑官能团的联吡啶配体及其相应的钌髤配合物Ru(CPOD)(dcbpy)(NCS)2(Ru-1)和Ru(DPOD)(dcbpy)(NCS)2(Ru-2)(CPOD=4-羧基-4′-[2-(4-壬氧基苯基)-5-苯基-1,3,4-噁二唑]-2,2′-二联吡啶,DPOD=4,4′-二[2-(4-壬氧基苯基)-5-苯基-1,3,4-噁二唑]-2,2′-二联吡啶,dcbpy=4,4′-二羧基-2,2′-二联吡啶),并通过红外光谱、循环伏安、紫外可见吸收光谱、元素分析和光电流-光电压曲线实验对其结构和光电转化性质进行了表征。这些配合物的最大MLCT态吸收位于555nm,摩尔消光系数可达1.43×104L·mol-1·cm-1。它们的光化学和电化学性质表明:激发态能级与TiO2导带底能级匹配,电子能够注入到TiO2导带中。将它们敏化到纳米晶TiO2电极上,光电转化效率为2.4%。 展开更多
关键词 噁二唑官能团 两亲性钌(Ⅱ)联吡啶配合物 光电转化
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一例整合了三联吡啶钌和卟啉锌的金属-有机框架材料用于光催化二氧化碳还原全反应 被引量：3
6
作者 陈慧滢 朱浩林 +1 位作者 廖培钦 陈小明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期4-10,共7页
利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金... 利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework,MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性,是CO_(2)光催化还原全反应的良好备选材料。本文中,我们首先整合了具有光活性的锌(Ⅱ)卟啉基元与联吡啶钌(Ⅱ)基元,构建了一种MOF光催化剂,记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较,还合成了两种仅具有锌(Ⅱ)卟啉或联吡啶钌(Ⅱ)基元的同构MOF,分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO_(2)还原可观的光催化活性(CO产率为7.6μmol·g^(-1)·h^(-1)),无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质谱仪观测到^(13)CO(m/z=29)、^(13)C^(18)O(m/z=31)、^(16)O^(18)O(m/z=34)和^(18)O_(2)(m/z=36)信号,表明CO_(2)和H_(2)O分别作为CO和O_(2)的碳源和氧源,这进一步证实了光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合。然而,在相同条件下对PCN-224-Bpy(Ru)与PCN-224(Zn)-Bpy的光催化性能进行测试,CO产率分别仅为1.5与0μmol·g^(-1)·h^(-1)。机理研究表明,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)的最低未占据分子轨道(LUMO)电位比CO_(2)/CO的氧化还原电位更负,而最高占据分子轨道(HOMO)电位比H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位更正,在热力学上满足了光催化CO_(2)还原全反应的要求。相比之下,不含联吡啶钌(Ⅱ)基元的PCN-224(Zn)-Bpy的HOMO电位更负于H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位,这表明联吡啶钌(Ⅱ)基元在热力学上是光催化CO_(2)还原全反应所必需的。此外,光致发光光谱中,荧光几乎被PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)猝灭,且平均光致发光寿命比PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)更长,这表明PCN-224中光生载流子的复合率较低。与PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)相比,PCN-224的光电流更高,这一现象也支持了中后者光生载流子的复合率较低这一结论。总而言之,在光催化CO_(2)还原过程中,锌卟啉(Ⅱ)配体既作为光敏单元,又作为CO_(2)还原活性位点,而联吡啶钌(Ⅱ)基元与锌(Ⅱ)卟啉基元的结合可以优化光催化剂的能带结构,进而促进光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合,从而实现了高效光催化CO_(2)还原全反应。 展开更多
关键词 金属有机框架 锌(Ⅱ)卟啉衍生物 联吡啶(Ⅱ)钌配合物 光生电荷 光催化CO_(2)还原
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3-(2-吡啶-3-乙烯基)-1H-吲哚钌配合物的合成及抗肿瘤性能 被引量：1
7
作者 钱晓婷 吕梦迪 +3 位作者 王裙 陶钦 薛旭玲 刘红科 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期824-834,共11页
以3-(2-吡啶-3-乙烯基)-1H-吲哚(Indole)为配体与二联吡啶钌前体Ru(bpy)_(2)Cl_(2)进行配位反应,得到一种新型联吡啶钌配合物Ru-Indole,并通过1H NMR、ESI-MS及元素分析对配体及配合物进行了表征。研究结果表明,配合物具有良好的脂溶性... 以3-(2-吡啶-3-乙烯基)-1H-吲哚(Indole)为配体与二联吡啶钌前体Ru(bpy)_(2)Cl_(2)进行配位反应,得到一种新型联吡啶钌配合物Ru-Indole,并通过1H NMR、ESI-MS及元素分析对配体及配合物进行了表征。研究结果表明,配合物具有良好的脂溶性,使得药物能够顺利地进入细胞内,克服了钌类配合物脂溶性差的特点。进一步使用MTT法、流式细胞术、共聚焦成像及蛋白免疫印迹法对Ru-Indole的抗肿瘤活性及诱导肿瘤细胞死亡的机制进行了深入的探究。结果发现,Ru-Indole与配体Indole及前体Ru(bpy)_(2)Cl_(2)相比表现出良好的抗肿瘤活性,表明引入的吲哚配体提高了配合物的脂溶性,提高了配合物的细胞摄取量,最终有效提高了配合物的细胞毒性。同时通过共聚焦显微镜及电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)发现Ru-Indole富集在肿瘤细胞的线粒体和溶酶体中,通过线粒体通路诱导线粒体膜电位的改变,并通过细胞自噬的方式诱导细胞死亡。 展开更多
关键词 联吡啶钌配合物 吲哚衍生物 抗肿瘤 线粒体通路 自噬
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钌联吡啶单配体双取代基效应 被引量：2
8
作者 郑康成 匡代彬 +1 位作者 沈勇 王菊平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第1期43-47,共5页
对钌联吡啶配合物及其单配体的 4,4′-双取代衍生物，用量子化学密度泛函 (DFT)方法在 B3LYP/LanL2DZ水平上进行计算 .探讨一些强的推电子基团 (如－ OCH3)和强的拉电子基团 (如－ NO2)的取代基效应对配合物的电子结构与相关性质，如配... 对钌联吡啶配合物及其单配体的 4,4′-双取代衍生物，用量子化学密度泛函 (DFT)方法在 B3LYP/LanL2DZ水平上进行计算 .探讨一些强的推电子基团 (如－ OCH3)和强的拉电子基团 (如－ NO2)的取代基效应对配合物的电子结构与相关性质，如配位键长、光谱性质等的影响规律，为该类配合物的合成，光、电、催化和生化作用机理分析提供理论参考 . 展开更多
关键词 钌(Ⅱ)联吡啶配合物 光化学 电化学 密度泛函法 双取代基效应
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染料敏化太阳能电池用钌系光敏化剂研究进展
9
作者 韩旭 李杰 +2 位作者 晏彩先 常桥稳 刘伟平 《贵金属》 CAS CSCD 北大核心 2018年第3期87-97,共11页
钌系光敏化剂作为染料敏化太阳能电池(DSSC)敏化剂组件中最重要光敏化剂之一,近年来受到国内外研究人员的重视及研究。其中,以羧酸联吡啶钌配合物为光敏化剂的DSSC器件表现出最好的综合性能。简要介绍了钌系光敏剂的结构,以及其性能的... 钌系光敏化剂作为染料敏化太阳能电池(DSSC)敏化剂组件中最重要光敏化剂之一,近年来受到国内外研究人员的重视及研究。其中,以羧酸联吡啶钌配合物为光敏化剂的DSSC器件表现出最好的综合性能。简要介绍了钌系光敏剂的结构,以及其性能的主要影响因素。按照各个光敏化剂的结构,分别阐述了固定配体(含羧基、磺酸基等)和辅助配体(二联吡啶衍生物等)对钌系光敏化剂综合性能的影响,同时给出了对应的各类光敏化剂最新研究进展。 展开更多
关键词 染料敏化太阳能电池 联吡啶钌配合物 光电性能
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M(bpy)_3^(2+)(M=Fe,Ru,Os)电子结构与相关性质 被引量：3
10
作者 郑康成 匡代彬 +1 位作者 王菊平 沈勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第7期608-612,共5页
报导了对配合物M(bpy)2 +M=Fe,Ru,Os)的量子化学密度泛函(DFT)法研究的结果.在B3LYP/LanL2DZ方法与基组的水平上进行计算 ,探讨M(bpy)32 +的电子结构特征及相关性质 ,特别是中心原子对配合物的配位键长、光谱性质、电荷布居及化学稳定... 报导了对配合物M(bpy)2 +M=Fe,Ru,Os)的量子化学密度泛函(DFT)法研究的结果.在B3LYP/LanL2DZ方法与基组的水平上进行计算 ,探讨M(bpy)32 +的电子结构特征及相关性质 ,特别是中心原子对配合物的配位键长、光谱性质、电荷布居及化学稳定性等的影响规律 ,为该类配合物的合成 ,为分析光、电、催化作用机理提供理论参考. 展开更多
关键词 钌(Ⅱ)联吡啶配合物 光化学 密度泛函法
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