离子液体介质中钌纳米粒子催化苯乙酮及其衍生物的不对称加氢反应 被引量：5

1

作者 王金波 明方永 +4 位作者 蒋维东 樊光银 刘德蓉 陈华 李贤均 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1381-1386,共6页

采用水溶性三(间-磺酸钠苯基)膦(TPPTS)作稳定剂,在离子液体1-丁基-3-甲基-咪唑四氟硼酸盐([BMIM]BF_4)或1-丁基-3-甲基-咪唑对甲基苯磺酸盐([BMIM][p-CH_3C_6H_4SO_3])介质中用氢气还原RuCl_3·3H_2O,得到钌纳米粒子.将此钌纳米粒... 采用水溶性三(间-磺酸钠苯基)膦(TPPTS)作稳定剂,在离子液体1-丁基-3-甲基-咪唑四氟硼酸盐([BMIM]BF_4)或1-丁基-3-甲基-咪唑对甲基苯磺酸盐([BMIM][p-CH_3C_6H_4SO_3])介质中用氢气还原RuCl_3·3H_2O,得到钌纳米粒子.将此钌纳米粒子与(1S,2S)-1,2-二苯基乙二胺(简称(1S,2S)-DPEN)、KOH在离子液体/异丙醇介质中原位生成一种不对称加氢催化剂,用于催化苯乙酮及其衍生物的不对称加氢反应.实验结果表明,离子液体介质中的纳米钌催化剂体系具有良好的催化活性和对映选择性.在优化反应条件下,催化苯乙酮获得了100%的转化率和79.1%的对映选择性.并且产物经正己烷萃取后,含有钌纳米粒子的离子液体可以循环使用. 展开更多

关键词 钌纳米粒子 离子液体 芳香酮 不对称加氢

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二维碳化钛/碳纳米管负载铂钌粒子的制备及电催化性能研究 被引量：2

2

作者 李亚辉 张建峰 +2 位作者 曹惠杨 张欣 江莞 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期79-85,共7页

直接甲醇燃料电池因操作方便、转化效率高、操作温度低、污染少以及液体燃料易存储易运输等优势具有良好的应用前景,但现有阳极催化剂存在催化活性低、抗CO中毒性差等缺点,制约了其商业化应用前景。本研究采用三步法制备得到了一系列不... 直接甲醇燃料电池因操作方便、转化效率高、操作温度低、污染少以及液体燃料易存储易运输等优势具有良好的应用前景,但现有阳极催化剂存在催化活性低、抗CO中毒性差等缺点,制约了其商业化应用前景。本研究采用三步法制备得到了一系列不同Pt、Ru配比的PtRu/(Ti3C2Tx)0.5-(MWCNTs)0.5阳极催化剂材料,HF腐蚀Ti3AlC2得到Ti3C2Tx,与酸化处理的多壁碳纳米管(MWCNTs)复合后通过溶剂热法负载Pt、Ru颗粒。通过XRD、SEM、EDS、TEM、XPS等分析铂钌的协同关系。结果表明:Ru原子与Pt原子晶格混合,形成了粒径约3.6 nm的铂钌双金属合金。电化学分析结果表明:Pt1Ru0.5/(Ti3C2Tx)0.5-(MWCNTs)0.5催化剂具有最佳的电化学性能,其电化学活性面积(Electrochemical Active Area,ECSA)为139.5 m^2/g,正向峰电流密度为36.4 mA/cm^2。 展开更多

关键词 二维Ti3C2Tx材料 铂钌纳米粒子 直接甲醇燃料电池 电催化性能

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杂环化聚丙烯亚胺树状聚合物负载钌铑双金属纳米粒子的制备及在催化丁腈橡胶氢化中的应用 被引量：1

3

作者 萧烨 王洋 +1 位作者 周为 彭晓宏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期786-792,共7页

以十五元三烯氮杂大环改性的不同代数聚丙烯亚胺树状聚合物(Gn-M,n=2,3,4)为模板,通过共络合-还原方法制备了一系列钌/铑双金属纳米粒子[Gn-M(RuxRh100-x)DTNs,x为Ru摩尔分数],并将其应用于丁腈橡胶(NMR)的催化氢化.用紫外-可见光谱(UV-... 以十五元三烯氮杂大环改性的不同代数聚丙烯亚胺树状聚合物(Gn-M,n=2,3,4)为模板,通过共络合-还原方法制备了一系列钌/铑双金属纳米粒子[Gn-M(RuxRh100-x)DTNs,x为Ru摩尔分数],并将其应用于丁腈橡胶(NMR)的催化氢化.用紫外-可见光谱(UV-Vis)、X射线衍射分析(XRD)及X射线能谱(EDS)表征DTNs的金属组成和结构,结果表明,DTNs上的双金属离子被还原成金属单质并负载于Gn-M上;粒度分析结果表明,G2-M(Ru50Rh50),G3-M(Ru50Rh50)和G4-M(Ru50Rh50)DTNs的平均粒径分别为7.5,8.1和4.5 nm.凝胶测试及核磁共振波谱(1H NMR)结果表明,Ru/Rh DTNs催化剂对丁腈橡胶的催化氢化反应具有良好的选择性.当以G4-M(Ru30Rh70)DTNs为催化剂时,NBR的氢化度最高可达99.51%,循环使用2次后,丁腈橡胶的氢化度仍可达到90.58%. 展开更多

关键词 杂环 树状聚丙烯亚胺 钌铑双金属纳米粒子 丁腈橡胶 氢化反应

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SBA-15负载钌基纳米粒子催化氨硼烷水解制氢 被引量：4

4

作者 石倩玉 杨玉美 +3 位作者 王小萌 于雅娜 王茜 魏磊 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期2042-2049,共8页

采用高温氧化、氢气还原、气相磷化法在SBA-15载体上分别制备了RuO_(2)、Ru和RuP三类钌基纳米催化剂,并将其应用于催化氨硼烷水解制氢。通过场发射扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱仪对催化剂微观形貌、物相、元... 采用高温氧化、氢气还原、气相磷化法在SBA-15载体上分别制备了RuO_(2)、Ru和RuP三类钌基纳米催化剂,并将其应用于催化氨硼烷水解制氢。通过场发射扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱仪对催化剂微观形貌、物相、元素含量进行分析;研究氨硼烷浓度、催化剂用量、反应温度和循环使用对催化剂性能的影响。结果表明:RuP催化活性最高,其次为Ru和RuO_(2)。水解反应相对于氨硼烷浓度和催化剂用量分别为零级和一级动力学关系,Ru催化下的表观活化能低于RuP的。经过四次循环使用后,Ru/SBA-15和RuP/SBA-15的催化活性均有所衰减。 展开更多

关键词 钌基纳米粒子 氨硼烷 催化水解 制氢 动力学

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[BMIM]BF_4中钌纳米催化剂的制备及催化α-蒎烯加氢反应 被引量：1

5

作者 王小燕 于世涛 +2 位作者 侯胜利 陈祥云 解从霞 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期81-86,共6页

RuCl_3·3H_2O与1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM]BF_4)物质的量比为100∶1,在60℃下常压搅拌2 h,再充入4.0 MPa H_2,40℃反应3 h,制得[BMIM]BF_4稳定的Ru纳米粒子催化剂;利用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对催化剂进行了表征,... RuCl_3·3H_2O与1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM]BF_4)物质的量比为100∶1,在60℃下常压搅拌2 h,再充入4.0 MPa H_2,40℃反应3 h,制得[BMIM]BF_4稳定的Ru纳米粒子催化剂;利用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对催化剂进行了表征,结果表明:在[BMIM]BF_4中制备的Ru纳米粒子呈面心立方密堆积(ccp)结构,且Ru纳米粒子分布较均匀,其平均粒径为(2.5±0.6)nm。以水为反应介质,将该催化剂用于催化α-蒎烯加氢反应。在α-蒎烯与催化剂的物质的量比为400∶1、水用量4 mL、90℃、3.0 MPa氢气压力下反应1.5 h时,α-蒎烯的转化率即可达99%以上,其中顺式蒎烷的选择性为98.9%。 展开更多

关键词 [BMIM]BF4 钌纳米粒子 Α-蒎烯 催化加氢

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载体形貌对于Ru/CeO_(2)催化剂合成氨性能影响的研究

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作者 王鹏 张江涛 +2 位作者 徐永平 李淑英 王爽 《太原理工大学学报》 北大核心 2025年第4期621-630,共10页

【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles,Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH-调控策略,通过改变OH-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_(2)(... 【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles,Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH-调控策略,通过改变OH-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_(2)(纳米颗粒(CeO_(2)-NP)、纳米棒(CeO_(2)-NR)和纳米立方体(CeO_(2)-NC)),随后利用浸渍还原法在CeO_(2)上负载Ru NPs,获得了Ru/CeO_(2)催化剂,借助于XRD、XPS、SEM、TEM、H_(2)-TPR等仪器对催化剂物化性质进行了详细表征,并在温和条件下考察了三种催化剂的氨合成活性。【结果】结果显示,当Ru NPs的负载量为2.5%时,得到的2.5%Ru/CeO_(2)-NR催化剂具有适宜尺寸的Ru NPs、更多的氧空位、Ru—O—Ce键和Ru^(n+)物种,在1 MPa、450℃的条件下,表现出高的氨合成速率。另外,2.5%Ru/CeO_(2)-NR没有发生氢中毒,并能维持120 h的热稳定性,显示了潜在的实际应用前景。 展开更多

关键词 OH-调控策略 不同形貌的二氧化铈 钌纳米粒子 负载型催化剂 合成氨

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微波合成PtRu/C纳米催化剂及其对甲醇电化学氧化性能 被引量：4

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作者 陈卫祥 俞贵艳 +2 位作者 赵杰 LEE Jim-Yang 刘昭林 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第12期1467-1470,共4页

0引言直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量转化效率高、无污染、无噪音、系统结构简单、能量密度高和燃料补充方便等优点,在交通、通讯、军事和航天等方面具有广泛的应用前景.由于PtRu/C催化剂对甲醇的电化学氧化具有很好的催化活性和良好的... 0引言直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量转化效率高、无污染、无噪音、系统结构简单、能量密度高和燃料补充方便等优点,在交通、通讯、军事和航天等方面具有广泛的应用前景.由于PtRu/C催化剂对甲醇的电化学氧化具有很好的催化活性和良好的抗CO中毒性能,是DMFC中最主要的阳极催化剂.其传统的制备主要是采用浸渍-还原方法,即:把碳载体充分浸渍在含有贵金属盐的溶液中,然后使吸附在碳载体上的金属盐在还原性气氛下高温还原.但是这种方法难以获得尺寸和形状均匀的纳米粒子.众所周知,催化剂微粒的大小和均匀性是影响其催化性能的一个重要因素.因此,如何制备粒径适宜、大小均匀,并高度分散在碳载体上的PtRu合金纳米粒子对于获得高性能的DMFC阳极催化剂具有重要意义.微波辐射加热具有快速、均匀和高效的特点,已经被广泛地运用在多种纳米材料的合成中,如:金属氧化物[1～3]、硒化物[4,5]、硫化物[6]和单分散金属纳米粒子[7～10].最近有报道微波协助加热的多元醇工艺可以合成聚合物保护的多种纳米金属粒子(如Pt,Ru,Pd和Ag等),这些纳米粒子具有细小和均匀的粒径[7～10]. 展开更多

关键词 碳负载铂钌合金纳米粒子 催化剂 直接甲醇燃料电池 甲醇 电化学氧化性能 微波合成

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钌–生物质碳人工酶的制备及在比色检测杀虫剂毒死蜱残留中的应用 被引量：1

8

作者 曹志军 李在均 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期554-560,共7页

金属纳米材料人工酶以其高稳定性和低成本的特点而被广泛用于生物传感与催化领域。本研究采用[1-甲基-3-乙基咪唑][二氰胺]离子液体([EMIM][DCA])与氯化钌反应形成[EMIM]_(3)[Ru(DCA)_(6)]离子液体,将蚕丝溶解于[EMIM]_(3)[Ru(DCA)_(6)... 金属纳米材料人工酶以其高稳定性和低成本的特点而被广泛用于生物传感与催化领域。本研究采用[1-甲基-3-乙基咪唑][二氰胺]离子液体([EMIM][DCA])与氯化钌反应形成[EMIM]_(3)[Ru(DCA)_(6)]离子液体,将蚕丝溶解于[EMIM]_(3)[Ru(DCA)_(6)]后经高温碳化得到钌–生物质碳纳米材料。结果显示,钌–生物质碳纳米材料具有优异的分散性,平均直径为7.5 nm的钌纳米粒子可均匀地分散在碳片表面,表现出较强的类氧化酶活性。基于杀虫剂毒死蜱对钌–生物质碳酶活性的抑制作用,建立了一种测定毒死蜱的比色方法。钌–生物质碳酶能催化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺氧化生成蓝色产物。毒死蜱能抑制钌–生物质碳人工酶的活性,从而导致蓝色产物的吸光度下降。当毒死蜱浓度在10~80 ng/mL之间,反应体系的吸光度随毒死蜱浓度增大而线性下降,检出下限为6.5 ng/mL。本方法的灵敏度和稳定性明显优于现有技术,已成功应用于桃果实中毒死蜱农药残留的快速测定。 展开更多

关键词 金属离子液体 钌纳米粒子 类氧化酶 有机磷杀虫剂 比色检测

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钌-石墨烯量子点人工酶合成及用于胡萝卜中辛硫磷的光度检测

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作者 王文栋 李在均 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期1285-1293,共9页

组氨酸功能化石墨烯量子点(His-GQDs)与三氯化钌反应生成稳定的钌配合物。此配合物在氮气氛围中于600℃恒温处理1 h得到钌-石墨烯量子点复合物(Ru-His-GQD)。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析的结果表明,Ru-His-GQD具有三... 组氨酸功能化石墨烯量子点(His-GQDs)与三氯化钌反应生成稳定的钌配合物。此配合物在氮气氛围中于600℃恒温处理1 h得到钌-石墨烯量子点复合物(Ru-His-GQD)。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析的结果表明,Ru-His-GQD具有三维结构。钌纳米粒子粒径位于40~60 nm之间。Ru-HisGQD含有丰富的功能基团,具有高的类氧化酶活性。基于Ru-His-GQD催化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)氧化生成蓝色化合物,建立了一种测定胡萝卜中辛硫磷的光度分析方法。辛硫磷可抑制Ru-His-GQD氧化酶的活性,导致蓝色化合物吸光度下降。当辛硫磷浓度在30~240μg/L之间,TMB氧化产物在652 nm处的吸光度随辛硫磷浓度增加而线性下降。方法的检出限达到7.33μg/L(S/N=3),灵敏度高于现有文献报道结果,成功用于胡萝卜中辛硫磷的检测。 展开更多

关键词 农药检测 功能化石墨烯量子点 钌纳米粒子 辛硫磷 比色传感器

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甲酸在Pt-Ru/GC电极上氧化的SERS研究 被引量：2

10

作者 钟起玲 黄芃 +5 位作者 张兵 杨熊元 丁月敏 周海辉 任斌 田中群 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第3期291-295,共5页

采用循环伏安(CV)法、计时电流法和电化学原位表面增强拉曼散射光谱(SERS)技术研究了甲酸在Pt-Ru/GC电极上的氧化行为,发现甲酸在Pt-Ru/GC电极上与在粗糙Pt电极上一样,也能自发解离出强吸附中间体CO和活性中间体—COO-.从分子水平证实... 采用循环伏安(CV)法、计时电流法和电化学原位表面增强拉曼散射光谱(SERS)技术研究了甲酸在Pt-Ru/GC电极上的氧化行为,发现甲酸在Pt-Ru/GC电极上与在粗糙Pt电极上一样,也能自发解离出强吸附中间体CO和活性中间体—COO-.从分子水平证实钌的加入有利于提高电极对甲酸的电催化氧化活性,当镀液中Pt:Ru的摩尔比从10∶1变化到1∶1,CO的氧化峰电位从0.41V负移至0.35V,约负移了60mV.Pt-Ru/GC(1∶1)电极与粗糙Pt电极相比,CO在电极表面氧化完毕的电位亦负移了约200mV.该研究结果表明,电化学原位表面增强拉曼散射光谱技术可望成为研究电催化反应机理的普适谱学工具. 展开更多

关键词 甲酸氧化 铂钌纳米粒子 玻碳电极 表面增强拉曼散射光谱

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Ru/SBA-15的制备及其对水煤气变换反应的催化作用 被引量：2

11

作者 朱剑 付启勇 +2 位作者 杜玉扣 华南平 杨平 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期230-235,共6页

制备了中孔分子筛SBA-15,以SBA-15为载体采用真空浸渍法制备了负载型Ru基水煤气变换反应的催化剂。利用透射电子显微镜、X-射线粉末衍射等方法对样品进行了表征。结果表明,合成的SBA-15分子筛孔径约为8 nm,粒径约为1 nm的Ru纳米粒子均... 制备了中孔分子筛SBA-15,以SBA-15为载体采用真空浸渍法制备了负载型Ru基水煤气变换反应的催化剂。利用透射电子显微镜、X-射线粉末衍射等方法对样品进行了表征。结果表明,合成的SBA-15分子筛孔径约为8 nm,粒径约为1 nm的Ru纳米粒子均匀分布在分子筛孔道中,添加适量的La2O3助剂可以显著提高催化剂的低温活性。当Ru和La2O3的负载量分别为4%和8%时,R4L8/SBA-15催化剂对CO转化率在255℃和265℃下分别达到56%和98%。 展开更多

关键词 SBA-15 钌纳米粒子 氧化镧 水煤气变换反应

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