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过渡金属钴配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应催化活性组分生成机理的理论研究
被引量：
2
1
作者
张尉
张益伟
+1 位作者
李慧
雷鸣
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第4期721-728,共8页
采用密度泛函理论(DFT)对过渡金属钴配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应生成Co(Ⅰ)配合物(^(iPr)PNP)Co OR的反应机理进行了理论研究.结果表明,在反应过程中(^(iPr)PNP)配体中的一个膦配体从金属中心解离生成INT1',且三重态下的...
采用密度泛函理论(DFT)对过渡金属钴配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应生成Co(Ⅰ)配合物(^(iPr)PNP)Co OR的反应机理进行了理论研究.结果表明,在反应过程中(^(iPr)PNP)配体中的一个膦配体从金属中心解离生成INT1',且三重态下的解离路径为优势反应路径;由INT1'生成Co(I)配合物(^(iPr)PNP)CoOR的解离反应路径中协同机理比分步机理更具优势;对底物ROH[R=Me,Et,~iPr,CH(Ph)Me]的R基团进行了调变,研究了生成(^(iPr)PNP)CoOR的解离路径的协同机理和分步机理中底物基团调变效应,当R=~iPr时反应的能垒最高.
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关键词
过渡
金属钴配合物
配体解离
密度泛函理论
协同机理
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职称材料
利用钴-氨基硫脲类配合物作为氧化还原催化剂光分解水制备氢气(英文)
被引量：
1
2
作者
景旭
杨林林
+2 位作者
常智舵
何成
段春迎
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2015年第5期975-980,共6页
通过将磷配体与氨基硫脲结合进一步增加螯合配体的配位能力,并引入磺酸根增强其水溶性,合成了一个钴配合物CoNSP(配体HNSP:4-[2-(2-二苯基膦-苯烯基)-氨基硫脲腙]苯甲酸),利用其氧化还原特性开展均相体系的光驱动从水中制备氢气的研究...
通过将磷配体与氨基硫脲结合进一步增加螯合配体的配位能力,并引入磺酸根增强其水溶性,合成了一个钴配合物CoNSP(配体HNSP:4-[2-(2-二苯基膦-苯烯基)-氨基硫脲腙]苯甲酸),利用其氧化还原特性开展均相体系的光驱动从水中制备氢气的研究。新的NSP三齿配体能够稳定低价的金属中心,有助于提升催化剂的催化性能。利用其与荧光素所构筑的光催化体系,在电子牺牲剂三乙胺存在下显示出良好的性能,光照6 h其TON(turnover number)可达2 000 mol H2每摩尔催化剂。为了研究和比较其性能特点,对这一光催化体系的荧光滴定和氧化还原性能也进行了较细致的研究。
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关键词
氨基硫脲
金属钴配合物
光催化制备氢气
氮硫磷三齿配体
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职称材料
题名
过渡金属钴配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应催化活性组分生成机理的理论研究
被引量：
2
1
作者
张尉
张益伟
李慧
雷鸣
机构
北京化工大学理学院
北方民族大学化学与化学工程学院
出处
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第4期721-728,共8页
基金
国家自然科学基金(批准号：21672018,21373023)
北京市自然科学基金(批准号：2162029)
中央高校科研业务费(批准号：PYCC1708)资助
文摘
采用密度泛函理论(DFT)对过渡金属钴配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应生成Co(Ⅰ)配合物(^(iPr)PNP)Co OR的反应机理进行了理论研究.结果表明,在反应过程中(^(iPr)PNP)配体中的一个膦配体从金属中心解离生成INT1',且三重态下的解离路径为优势反应路径;由INT1'生成Co(I)配合物(^(iPr)PNP)CoOR的解离反应路径中协同机理比分步机理更具优势;对底物ROH[R=Me,Et,~iPr,CH(Ph)Me]的R基团进行了调变,研究了生成(^(iPr)PNP)CoOR的解离路径的协同机理和分步机理中底物基团调变效应,当R=~iPr时反应的能垒最高.
关键词
过渡
金属钴配合物
配体解离
密度泛函理论
协同机理
Keywords
Transition metal cobalt complex
Dissociative path
Density functional theory
Concertedmechanism
分类号
O643.31 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
利用钴-氨基硫脲类配合物作为氧化还原催化剂光分解水制备氢气(英文)
被引量：
1
2
作者
景旭
杨林林
常智舵
何成
段春迎
机构
大连理工大学精细化工国家重点实验室
出处
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2015年第5期975-980,共6页
基金
国家自然科学基金(No.21273027)资助项目
文摘
通过将磷配体与氨基硫脲结合进一步增加螯合配体的配位能力,并引入磺酸根增强其水溶性,合成了一个钴配合物CoNSP(配体HNSP:4-[2-(2-二苯基膦-苯烯基)-氨基硫脲腙]苯甲酸),利用其氧化还原特性开展均相体系的光驱动从水中制备氢气的研究。新的NSP三齿配体能够稳定低价的金属中心,有助于提升催化剂的催化性能。利用其与荧光素所构筑的光催化体系,在电子牺牲剂三乙胺存在下显示出良好的性能,光照6 h其TON(turnover number)可达2 000 mol H2每摩尔催化剂。为了研究和比较其性能特点,对这一光催化体系的荧光滴定和氧化还原性能也进行了较细致的研究。
关键词
氨基硫脲
金属钴配合物
光催化制备氢气
氮硫磷三齿配体
Keywords
thiosemicarbazone
cobalt complex
photocatalytic hydrogen ecolution
nsp tridentate chelator
分类号
O614.812 [理学—无机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
过渡金属钴配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应催化活性组分生成机理的理论研究
张尉
张益伟
李慧
雷鸣
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018
2
在线阅读
下载PDF
职称材料
2
利用钴-氨基硫脲类配合物作为氧化还原催化剂光分解水制备氢气(英文)
景旭
杨林林
常智舵
何成
段春迎
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2015
1
在线阅读
下载PDF
职称材料
已选择
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