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金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响
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作者 王栋 杜朕屹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期109-119,共11页
煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应... 煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应活性低,选择其作为模型化合物,用于加氢脱氧反应研究。金属载体强作用(SMSI)的调控被广泛用于多相催化领域,但其对加氢脱氧反应影响尚不清楚。为探究SMSI对加氢脱氧反应的作用机理,用镍钛锆水滑石作为催化剂前驱体,通过改变Zr的比例,制备不同金属载体强相互作用的Ni基催化剂(Ni/mZrO_(2)@TiO_(2-x),m=0~0.5),用于模型化合物二苯并呋喃的加氢脱氧反应。通过HRTEM、H_(2)-TPD和CO-pulse等表征发现催化剂在还原中部分载体被还原为TiO_(2-x)并在Ni颗粒表面形成包覆层,产生氧空位。随着Zr比例增大,SMSI强度降低,导致包覆层和氧空位含量减少。280℃、6 MPa下对不同SMSI强度的催化剂进行活性评价,发现随着SMSI强度降低(Zr比例增大),脱氧产物收率由60.7%增至94.8%后降至66.9%,在Ni/0.4ZrO_(2)@TiO_(2-x)催化剂上呈现最佳脱氧性能;且该催化剂经5次循环活性未出现明显下降,稳定性好。研究结果表明,催化剂加氢脱氧性能由SMSI产生的包覆层和氧空位共同决定,Ni的包覆程度与加氢性能呈负相关,而氧空位含量与脱氧性能呈正相关。 展开更多
关键词 二苯并呋喃 加氢脱氧反应 金属载体强相互作用 镍包覆 氧空位
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单原子催化剂中金属-载体强相互作用综述
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作者 张雅静 卞兆勇 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期328-334,共7页
单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电... 单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电子结构和缺陷将发生明显变化,常常会产生金属-载体强相互作用。结合近年来单原子催化领域的研究工作,综述了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的研究进展。介绍了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的具体类型和表现形式,包括金属-金属相互作用、空隙或缺陷锚定、金属阳离子配位和有机配体络合。最后,基于对单原子催化剂中金属-载体强相互作用的理解和认识,对该研究领域的发展趋势和关键问题进行了展望。 展开更多
关键词 单原子催化 金属-载体相互作用 多相催化 缺陷 配位
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中科院大连化物所在金属-载体强相互作用研究中取得新进展
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作者 科学网 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1474-1474,共1页
大连化物所傅强研究员和包信和院士研究团队成功地将金属-载体强相互作用(SMSI)拓展并应用到金属碳化物催化体系,证明了该作用对于设计高效碳化物基催化材料的重要作用。相关研究结果发表在《美国化学会志》(J.Am.Chem.Soc.)上。
关键词 金属-载体相互作用 中科院大连化物所 金属碳化物 美国化学会 催化体系 催化材料 研究员
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用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
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作者 唐海莲 陈思远 +3 位作者 刘巧云 白国义 乔波涛 刘菲 《物理化学学报》 2025年第4期100-107,共8页
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条... 金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。 展开更多
关键词 氧化型金属-载体相互作用 羟基磷灰石 稳定性 加氢
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微量TiO_2对Ni/SiO_2催化剂催化顺酐加氢制γ-丁内酯的促进作用 被引量:3
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作者 鲁墨弘 高松松 +2 位作者 李明时 朱建军 单玉华 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期393-398,共6页
采用等体积浸渍法分别制备了Ni/SiO2和含TiO2的Ni/SiO2催化剂,采用XRD、TPR、XPS、N2吸附-脱附技术对催化剂进行了表征,并将催化剂应用于顺酐液相加氢制γ-丁内酯反应中,考察了Ni含量、TiO2添加量、催化剂还原温度对催化剂活性的影响。... 采用等体积浸渍法分别制备了Ni/SiO2和含TiO2的Ni/SiO2催化剂,采用XRD、TPR、XPS、N2吸附-脱附技术对催化剂进行了表征,并将催化剂应用于顺酐液相加氢制γ-丁内酯反应中,考察了Ni含量、TiO2添加量、催化剂还原温度对催化剂活性的影响。结果表明,Ni/SiO2催化剂对顺酐液相加氢制γ-丁内酯反应具有很高的催化活性,γ-丁内酯选择性很高;Ni/SiO2添加微量助剂TiO2,可以提高该反应的γ-丁内酯选择性。推测可能是由于TiO2促进了催化剂的还原,产生更多的活性中心,并且在400℃还原时,Ni和TiO2之间产生了强金属-载体相互作用(SMSI效应),TiO2富集到Ni的表面,将电子转移到Ni上,产生了更多有利于吸附羰基的活性中心,从而提高了γ-丁内酯选择性。 展开更多
关键词 顺酐 Ni 金属-载体相互作用(SMSI) Γ-丁内酯 TIO2
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低铂纳米电催化材料的设计合成及其在电催化析氢中的研究进展
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作者 郭晓辉 姚虎 《西华大学学报(自然科学版)》 2025年第1期1-27,共27页
氢气(H2)具有较高的能量密度和绿色“零”碳特性,被认为是未来最有前途的能源替代品之一。电解水制氢提供了一种绿色、可持续的制氢途径。铂(Pt)基材料被认为是析氢反应(HER)的有效电催化剂,但是有限的储量和高昂的价格使得Pt基催化剂... 氢气(H2)具有较高的能量密度和绿色“零”碳特性,被认为是未来最有前途的能源替代品之一。电解水制氢提供了一种绿色、可持续的制氢途径。铂(Pt)基材料被认为是析氢反应(HER)的有效电催化剂,但是有限的储量和高昂的价格使得Pt基催化剂的大规模商业化应用受到限制;因此,设计低成本和高HER性能的低Pt电催化剂受到了广泛关注。本文总结了合金策略、强金属–载体相互作用、单原子策略等具有代表性的低Pt催化剂合成策略,系统梳理了低Pt电催化剂的研究现状。文章指出新型低Pt催化剂的设计、催化剂构效关系、新型载体材料的开发以及催化剂在实际系统中的稳定性和可靠性研究是未来研究方向。 展开更多
关键词 析氢反应 低Pt催化剂 合金 金属载体相互作用 单原子
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Pd增强缺陷态TiO_(2)纳米管阵列的光催化产氢性能
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作者 姜珊 申倩倩 +2 位作者 李琦 贾虎生 薛晋波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期92-100,共9页
通过光还原沉积法,利用氧空位诱导作用,在Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂.采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、表面光电压(SPV)、光... 通过光还原沉积法,利用氧空位诱导作用,在Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂.采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、表面光电压(SPV)、光致发光光谱(PL)和电化学测试等表征手段,探究了Pd与Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列之间的强相互作用对其光吸收特性和载流子分离及传输效率的影响,阐明了强相互作用对材料光催化活性的调控机理,提出了Pd增强Pd-TNT-Ni光催化性能的作用机理.结果表明,通过光还原法制备的Pd纳米颗粒尺寸为10~20 nm的Pd_(120)-TNT-Ni样品的光响应值为4.22 mA/cm^(2),是未负载Pd样品光响应值(1.14 mA/cm^(2))的3.7倍,其具有最佳的平均产氢速率(5.16 mmol·g^(‒1)·h^(‒1)),是TNT样品平均产氢速率(0.45 mmol·g^(‒1)·h^(‒1))的12倍,表明Pd与缺陷态TiO_(2)纳米管阵列之间的强相互作用驱动了载流子的分离及传输,且Pd作为电子捕获势阱及反应活性位点,显著提高了材料的光催化性能. 展开更多
关键词 氧空位 钯负载 金属载体相互作用 缺陷态二氧化钛纳米管阵列 光催化产氢
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Electrochemical-Method-Induced Strong Metal-Support Interaction in Pt-CNT@SnO_(2) for CO-Tolerant Hydrogen Oxidation Reaction
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作者 Shen-Zhou Li Zi-Jie Lin +2 位作者 Qi-An Chen Zhao Cai Qing Li 《电化学(中英文)》 北大核心 2024年第12期28-38,共11页
Inducing the classic strong metal-support interaction(SMSI)is an effective approach to enhance the performance of supported metal catalysts by encapsulating the metal nanoparticles(NPs)with supports.Conventional therm... Inducing the classic strong metal-support interaction(SMSI)is an effective approach to enhance the performance of supported metal catalysts by encapsulating the metal nanoparticles(NPs)with supports.Conventional thermal reduction method for inducing SMSI processes is often accompanied by undesirable structural evolution of metal NPs.In this study,a mild electrochemical method has been developed as a new approach to induce SMSI,using the cable structured core@shell CNT@SnO_(2) loaded Pt NPs as a proof of concept.The induced SnO_(x) encapsulation layer on the surface of Pt NPs can protect Pt NPs from the poisoned of CO impurity in hydrogen oxidation reaction(HOR),and the HOR current density could still maintain 85% for 2000 s with 10,000 ppm CO in H_(2),while the commercial Pt/C is completely inactivated.In addition,the electrons transfer from SnO_(x) to Pt NPs improved the HOR activity of the E-Pt-CNT@SnO_(2),achieving the excellent exchange current density of 1.55 A·mgPt^(-1).In situ Raman spectra and theoretical calculations show that the key to the electrochemical-method-induced SMSI is the formation of defects and the migration of SnO_(x) caused by the electrochemical redox operation,and the weakening the SneO bond strength by Pt NPs. 展开更多
关键词 Strong metal-support interaction Pt Supported metal catalyst Hydrogen oxidation reaction CO tolerance
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中国科学院大连化学物理研究所合成高活性、高稳定性纳米金催化剂
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作者 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第8期6-6,共1页
近日,中国科学院大连化学物理研究所与燕山大学合作,提出了一种兼具高活性以及高稳定性的纳米金催化剂的合成策略。纳米金催化剂是指以纳米金为活性组分的催化剂,其反应活性跟金颗粒的尺寸密切相关。当颗粒尺寸小于5 nm时,纳米金催化剂... 近日,中国科学院大连化学物理研究所与燕山大学合作,提出了一种兼具高活性以及高稳定性的纳米金催化剂的合成策略。纳米金催化剂是指以纳米金为活性组分的催化剂,其反应活性跟金颗粒的尺寸密切相关。当颗粒尺寸小于5 nm时,纳米金催化剂能够展现出优异的活性,其在一氧化碳氧化、丙烯环氧化、醇醛的选择性氧化等反应中具有独特的催化性能,被认为是一种极具工业应用前景的催化剂。但该催化剂在高温焙烧或者反应过程(甚至低温反应)中容易烧结或聚集,导致其稳定性较差,极大地限制了其工业应用进程。通过金属载体强相互作用、氧化物包裹、分子筛孔道限制等多种方式,可以极大地改善纳米金催化剂的稳定性,但是这些方法通常以牺牲部分活性位为代价,导致纳米金催化剂活性较差。 展开更多
关键词 金属载体强相互作用 一氧化碳氧化 纳米金催化剂 选择性氧化 合成策略 丙烯环氧化 活性位 燕山大学
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Pd基多相催化剂上CO_(2)加氢反应的研究进展 被引量:6
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作者 周雷雷 程海洋 赵凤玉 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期166-180,共15页
随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由... 随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、抗毒化性能,作为CO_(2)催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究.本文主要对Pd基催化剂上CO_(2)加氢制备HCOOH,CO,CH_(4)和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述,重点关注Pd基催化剂上CO_(2)分子的吸附/活化位点、催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理. 展开更多
关键词 Pd基催化剂 CO_(2)加氢 活性中心 金属-载体相互作用 催化机理
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通过g-C3N4担载MNi12(Fe,Co,Cu,Zn)纳米团簇调节甲烷化反应性能(英文) 被引量:2
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作者 韩萌茹 周亚男 +1 位作者 周旋 储伟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期850-857,共8页
新型二维材料g-C3N4由于其独特的电子结构和优异的化学性能受到了极大关注。根据金属载体间的相互作用以及合金的协同效应,本文应用密度泛函理论,对核壳结构MNi12(Fe, Co, Cu, Zn)纳米团簇与载体g-C3N4的相互作用进行研究,并通过其对CO... 新型二维材料g-C3N4由于其独特的电子结构和优异的化学性能受到了极大关注。根据金属载体间的相互作用以及合金的协同效应,本文应用密度泛函理论,对核壳结构MNi12(Fe, Co, Cu, Zn)纳米团簇与载体g-C3N4的相互作用进行研究,并通过其对CO的吸附能研究新型催化剂的反应性能。结果表明d层电子越少的'核'原子与'壳'原子Ni的相互作用更强;当MNi12负载在g-C3N4上时,-9.40 eV到-8.39 eV之间的结合能说明MNi12可以很好的稳定在g-C3N4上;最后,通过MNi12以及MNi12/g-C3N4对CO的吸附行为发现,g-C3N4的引入导致CO的吸附能和C―O键长减小。根据电荷分析以及静电势(ESP)分析,发现其原因是因为g-C3N4担载以后,CO从MNi12获得的电子数更少。通过本次理论计算,可以得出结论:g-C3N4担载MNi12(Fe, Co, Cu, Zn)的新型催化剂不仅可以呈现高稳定性,还可以调变反应性能。 展开更多
关键词 金属-载体相互作用 核壳结构 CO 吸附 密度泛函理论
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Pt-NiO/SiO_2纳米杂化体催化剂的制备及其催化合成对氨基苯酚的研究 被引量:1
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作者 林超 华达银 +1 位作者 周生虎 于洪波 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期205-210,共6页
采用液相还原法合成出具有面心立方结构的PtNi双金属合金纳米颗粒,将其负载到SiO_2载体上,然后在500℃空气氛下预处理原位合成Pt-NiO/SiO_2纳米杂化体催化剂。采用XRD和TEM对样品进行了表征,结果表明,Pt-NiO/SiO_2催化剂中Pt颗粒尺寸在... 采用液相还原法合成出具有面心立方结构的PtNi双金属合金纳米颗粒,将其负载到SiO_2载体上,然后在500℃空气氛下预处理原位合成Pt-NiO/SiO_2纳米杂化体催化剂。采用XRD和TEM对样品进行了表征,结果表明,Pt-NiO/SiO_2催化剂中Pt颗粒尺寸在焙烧过程中未增长,具有良好的稳定性。采用紫外吸收可见光谱仪对Pt-NiO/SiO_2纳米杂化体催化剂和Pt/SiO_2催化剂催化硼氢化钠还原对硝基苯酚合成对氨基苯酚的过程进行追踪测试。结果表明,Pt-NiO/SiO_2纳米杂化体催化剂的催化活性和反应速率远高于Pt/SiO_2催化剂的活性,这可能归因于Pt-NiO/SiO_2之间的强相互作用。 展开更多
关键词 金属载体相互作用 Pt—NiO SiO2 紫外光谱 对氨基酚 催化还原
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TiO_2负载催化剂在液相选择性加氢中的研究进展 被引量:1
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作者 阚愈 王继元 +1 位作者 林陵 曾崇余 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期111-117,共7页
对近年来具有高活性、高选择性的TiO_2负载单金属和双金属催化剂(钛载催化剂)在同时含有C=C和N=O或C=O键的不饱和化合物的液相选择性加氢中的应用进行了述评;探讨了选择性加氢的机理和催化剂制备涉及的因素(如制备方法、温度、TiO_2载... 对近年来具有高活性、高选择性的TiO_2负载单金属和双金属催化剂(钛载催化剂)在同时含有C=C和N=O或C=O键的不饱和化合物的液相选择性加氢中的应用进行了述评;探讨了选择性加氢的机理和催化剂制备涉及的因素(如制备方法、温度、TiO_2载体晶型和活性组分等)对催化性能的影响;对如何制备工业上适用于液相选择性加氢反应的钛载催化剂提出了建议。 展开更多
关键词 二氧化钛 负载型催化剂 液相选择性加氢 金属-载体相互作用
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Ni/TiB_(2)的制备及催化甲酸制氢性能
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作者 缪自强 钱凯成 +1 位作者 祝宏亮 李仁宏 《浙江理工大学学报(自然科学版)》 2022年第5期737-745,共9页
针对催化剂硼化钛(TiB_(2))催化甲酸制氢效率低、催化剂成本高的问题,以TiB_(2)为载体,经浸渍法制备由Ni和TiB_(2)合成的复合催化剂,并通过优化制备工艺提升Ni/TiB_(2)的催化甲酸制氢性能。利用TEM、XRD、XPS等表征方法分析Ni/TiB_(2)... 针对催化剂硼化钛(TiB_(2))催化甲酸制氢效率低、催化剂成本高的问题,以TiB_(2)为载体,经浸渍法制备由Ni和TiB_(2)合成的复合催化剂,并通过优化制备工艺提升Ni/TiB_(2)的催化甲酸制氢性能。利用TEM、XRD、XPS等表征方法分析Ni/TiB_(2)的形貌、结构和成分,考察Ni/TiB_(2)催化甲酸制氢性能。结果表明:当煅烧温度为600℃、Ni与TiB_(2)质量比为1∶20时,Ni/TiB_(2)具有Ni芯封装的核壳结构且Ni均匀地分散在TiB_(2)表面,其中Ni与TiB_(2)之间存在电子相互作用。相比于TiB_(2),Ni/TiB_(2)活化能从51.8kJ/mol下降至41.4kJ/mol;当甲酸浓度为10mol/L、反应温度为25℃时,Ni/TiB_(2)最佳催化周转频率(TOF)可达5.85h^(-1),为纯TiB_(2)的292倍。催化甲酸制氢性能的提高,得益于Ni/TiB_(2)催化剂中Ni和TiB_(2)之间的金属-载体强相互作用(SMSI)。研究结果为过渡金属硼化物基催化剂应用于氢能源领域提供了新思路。 展开更多
关键词 硼化钛 甲酸 催化制氢 金属-载体相互作用 浸渍法
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