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Ni/USY催化剂金属-载体相互作用对CO_(2)甲烷化性能的影响 被引量:1
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作者 李江涛 刘相洋 +4 位作者 黄奕晨 邱丽 秦波 李瑞丰 闫晓亮 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期27-34,共8页
调控金属-载体相互作用是提升负载型Ni基催化剂CO_(2)甲烷化性能的重要途径之一。采用浸渍法通过调变溶液p H值制备了系列Ni/USY-X(X=1、3或5)催化剂,考察了各催化剂的CO_(2)甲烷化性能。其中Ni/USY-3催化剂在450℃、20 h反应条件下的... 调控金属-载体相互作用是提升负载型Ni基催化剂CO_(2)甲烷化性能的重要途径之一。采用浸渍法通过调变溶液p H值制备了系列Ni/USY-X(X=1、3或5)催化剂,考察了各催化剂的CO_(2)甲烷化性能。其中Ni/USY-3催化剂在450℃、20 h反应条件下的稳定性测试中表现出相对最优的CO_(2)甲烷化性能,CO_(2)转化率和CH_(4)选择性分别达到84.5%和95.7%。采用XRD、H_(2)-TPR、SEM和TEM等对催化剂的物相结构、还原性能和形貌进行了表征,从微观层面系统考察了浸渍溶液p H值对催化剂结构和CO_(2)甲烷化性能的影响。结果表明,在适宜p H值调控下,金属-载体相互作用增强,活性金属Ni晶粒的粒径减小,分散度提高。进一步借助原位FT-IR对催化剂的反应路径进行了分析,发现Ni/USY-3催化剂遵循甲酸盐路径。高分散性、较小粒径的活性金属Ni晶粒为碳酸氢盐及时氢化为关键中间体单齿甲酸盐提供了丰富的活性位点,从而实现了CO_(2)的高效转化。 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化 金属-载体相互作用 酸性
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用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
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作者 唐海莲 陈思远 +3 位作者 刘巧云 白国义 乔波涛 刘菲 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期100-107,共8页
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条... 金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。 展开更多
关键词 氧化型金属-载体强相互作用 羟基磷灰石 稳定性 加氢
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强金属-载体相互作用的表征和构筑方法及其应用进展
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作者 金科 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第8期179-188,共10页
强金属-载体相互作用(SMSI)在催化研究中占据核心地位,其在负载型金属催化材料的性能调控过程中起着关键作用。SMSI效应的引入改善了负载型催化剂中活性金属组分的几何结构和电子结构,可提高催化活性和目标产物选择性,并增强催化剂的稳... 强金属-载体相互作用(SMSI)在催化研究中占据核心地位,其在负载型金属催化材料的性能调控过程中起着关键作用。SMSI效应的引入改善了负载型催化剂中活性金属组分的几何结构和电子结构,可提高催化活性和目标产物选择性,并增强催化剂的稳定性。详细阐述了SMSI效应的表征技术、典型特征、构筑策略及其适用场景,回顾了SMSI效应在能源转化、环境保护和精细化学品合成领域的应用进展,探讨了其催化作用机制。未来,需开发更高效的表征技术以深入揭示SMSI效应的形成机制。此外,应拓展SMSI效应的应用领域,以满足不同工业场景和环境的催化需求。 展开更多
关键词 金属-载体相互作用 电子转移 包覆结构 可逆性 吸附质诱导法 原子层沉积法
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催化剂中金属与载体相互作用的表征研究进展 被引量:3
4
作者 彭洁 李曜 +1 位作者 储政 于杨 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期1-9,共9页
负载型催化剂是低碳催化转化领域重要的一类催化剂,金属-载体相互作用广泛存在于负载型催化剂中。这种相互作用会显著影响催化剂的物理结构和电子结构,进而既可调控活性金属的催化活性和稳定性,又可达到金属-载体协同催化的效果,促进低... 负载型催化剂是低碳催化转化领域重要的一类催化剂,金属-载体相互作用广泛存在于负载型催化剂中。这种相互作用会显著影响催化剂的物理结构和电子结构,进而既可调控活性金属的催化活性和稳定性,又可达到金属-载体协同催化的效果,促进低碳烃类、醇类等的选择性催化转化。因此,研究金属-载体相互作用对催化剂优化和催化机理的深入探究都有十分重要的意义。基于非原位和原位表征技术,从静态性质和动态性质两个方面,综述了金属-载体相互作用的表征研究进展。通过非原位表征技术,如高分辨电镜、振动光谱、X射线谱学和电子顺磁共振谱等,可以表征金属与载体之间的物质输运、电荷偏移等情况;通过原位表征技术,如原位红外、原位X射线谱学和原位电子顺磁共振等,可以表征金属-载体相互作用的强弱变化、反应过程中催化剂的界面结构和组分变化以及动态电荷转移的过程等。 展开更多
关键词 金属-载体相互作用 表征技术 静态性质 动态性质
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Cu/ZnO催化剂的金属载体相互作用及其对糠醛加氢制糠醇反应性能的影响 被引量:2
5
作者 于欣瑞 张金玉 +4 位作者 杨海兴 种思颖 刘蝈蝈 张雅静 王康军 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1045-1056,共12页
采用共沉淀法制备了系列Cu/Zn比不同的Cu/ZnO催化剂,研究了Cu/Zn比与金属载体强相互作用(SMSI)的关系及其对糠醛气相加氢制糠醇催化反应性能的影响。XRD、H2-TPR、SEM、HRTEM和XPS等表征结果显示,Cu/ZnO催化剂中的金属载体强相互作用改... 采用共沉淀法制备了系列Cu/Zn比不同的Cu/ZnO催化剂,研究了Cu/Zn比与金属载体强相互作用(SMSI)的关系及其对糠醛气相加氢制糠醇催化反应性能的影响。XRD、H2-TPR、SEM、HRTEM和XPS等表征结果显示,Cu/ZnO催化剂中的金属载体强相互作用改变了催化剂的微观结构。ZnO载体对活性金属Cu颗粒具有不同程度的几何修饰,影响了Cu表面的电子状态。不同Cu/Zn比的Cu/ZnO催化剂的SMSI作用顺序为:20Cu/ZnO>40Cu/ZnO>60Cu/ZnO>80Cu/ZnO。在同一反应条件下,20Cu/ZnO催化剂的糠醛转化率高于80%的时间仅为5 h,而60Cu/ZnO催化剂的糠醛转化率高于80%的时间可以达到28 h,表明适当的SMSI作用有利于提升Cu/ZnO催化剂在糠醛加氢反应中的稳定性,而过强的SMSI作用会抑制其催化活性。 展开更多
关键词 Cu/ZnO催化剂 金属载体强相互作用 几何修饰作用 糠醛加氢 糠醇
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Na-W-Mn/SiO_2催化剂中的金属-载体作用 被引量:5
6
作者 陈宏善 牛建中 +1 位作者 张兵 李树本 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第5期814-816,共3页
研究了 Na-W-Mn/Si O2 催化剂中不同活性组份对载体结构的影响 .结果表明 ,Na的诱导作用使无定型氧化硅在焙烧过程中相变为 α-方石英结构 ,同时伴有比表面积的大幅度下降 ;单独担载 Na时 ,硅小球经焙烧后基本无微孔存在 ,担载 W则能使... 研究了 Na-W-Mn/Si O2 催化剂中不同活性组份对载体结构的影响 .结果表明 ,Na的诱导作用使无定型氧化硅在焙烧过程中相变为 α-方石英结构 ,同时伴有比表面积的大幅度下降 ;单独担载 Na时 ,硅小球经焙烧后基本无微孔存在 ,担载 W则能使硅小球焙烧后形成较为均一的微米孔道 .Si O2 载体在 Na和 展开更多
关键词 二氧化硅负载型催化剂 甲烷 氧化偶联 金属载体作用
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金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响
7
作者 王栋 杜朕屹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期109-119,共11页
煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应... 煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应活性低,选择其作为模型化合物,用于加氢脱氧反应研究。金属载体强作用(SMSI)的调控被广泛用于多相催化领域,但其对加氢脱氧反应影响尚不清楚。为探究SMSI对加氢脱氧反应的作用机理,用镍钛锆水滑石作为催化剂前驱体,通过改变Zr的比例,制备不同金属载体强相互作用的Ni基催化剂(Ni/mZrO_(2)@TiO_(2-x),m=0~0.5),用于模型化合物二苯并呋喃的加氢脱氧反应。通过HRTEM、H_(2)-TPD和CO-pulse等表征发现催化剂在还原中部分载体被还原为TiO_(2-x)并在Ni颗粒表面形成包覆层,产生氧空位。随着Zr比例增大,SMSI强度降低,导致包覆层和氧空位含量减少。280℃、6 MPa下对不同SMSI强度的催化剂进行活性评价,发现随着SMSI强度降低(Zr比例增大),脱氧产物收率由60.7%增至94.8%后降至66.9%,在Ni/0.4ZrO_(2)@TiO_(2-x)催化剂上呈现最佳脱氧性能;且该催化剂经5次循环活性未出现明显下降,稳定性好。研究结果表明,催化剂加氢脱氧性能由SMSI产生的包覆层和氧空位共同决定,Ni的包覆程度与加氢性能呈负相关,而氧空位含量与脱氧性能呈正相关。 展开更多
关键词 二苯并呋喃 加氢脱氧反应 金属载体强相互作用 镍包覆 氧空位
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金属与载体相互作用对Pd催化剂上H2和CO吸附性能的影响 被引量:2
8
作者 朱华青 秦张峰 王建国 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期761-763,共3页
对CeO2、TiO2和CeO2-TiO2负载Pd催化剂进行了H2、CO吸附性质表征.Pd/TiO2和Pd/CeO2低温还原后表现出常规H2、CO吸附性质,而在高温还原后吸附被抑制,表明存在金属-载体强相互作用(SMSI).Pd/TiO2吸附抑制现象在高温氧化后可以恢复,而Pd/C... 对CeO2、TiO2和CeO2-TiO2负载Pd催化剂进行了H2、CO吸附性质表征.Pd/TiO2和Pd/CeO2低温还原后表现出常规H2、CO吸附性质,而在高温还原后吸附被抑制,表明存在金属-载体强相互作用(SMSI).Pd/TiO2吸附抑制现象在高温氧化后可以恢复,而Pd/CeO2的SMSI效应在室温氧化后就可消除.Pd/CeO2-TiO2高温还原没有引发SMSI效应.吸附性质的不同反映了Pd与3种载体之间相互作用本质的不同.氢氧滴定法排除了溢流到CeO2上氢的干扰,为CeO2载体负载催化剂金属分散度的测定提供了可靠的实验方法. 展开更多
关键词 PD催化剂 CEO2 TIO2 金属-载体相互作用 化学吸附
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基于单原子催化剂研究金属-载体相互作用 被引量:1
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作者 申文杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1267-1268,共2页
金属-载体相互作用是负载型金属催化剂的基本结构特征,也是影响催化性能的关键因素。长期以来,对金属-载体相互作用机制的研究大都集中在氧化还原性氧化物负载的贵金属纳米粒子催化剂体系:但是由于金属粒子尺寸分布的不均匀性和氧化... 金属-载体相互作用是负载型金属催化剂的基本结构特征,也是影响催化性能的关键因素。长期以来,对金属-载体相互作用机制的研究大都集中在氧化还原性氧化物负载的贵金属纳米粒子催化剂体系:但是由于金属粒子尺寸分布的不均匀性和氧化物载体表面的各向异性,很难从原子尺度上形成对催化活性位点和反应机理明确认知, 展开更多
关键词 金属-载体相互作用 负载型金属催化剂 单原子 粒子尺寸分布 金属纳米粒子 相互作用机制 催化剂体系 氧化还原性
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甲烷干重整及金属-载体相互作用 被引量:9
10
作者 史健 祝星 +2 位作者 李孔斋 魏永刚 王华 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1407-1418,共12页
CO 2和CH 4均是温室气体的重要成员并且数量可观,其资源化利用对于应对气候变化和能源危机具有重要意义。甲烷干重整是经典转化方式之一,将CO 2“供氧”还原反应和CH 4“需氧”氧化反应结合起来并相互转化,其产物合成气(H 2和CO)可用于... CO 2和CH 4均是温室气体的重要成员并且数量可观,其资源化利用对于应对气候变化和能源危机具有重要意义。甲烷干重整是经典转化方式之一,将CO 2“供氧”还原反应和CH 4“需氧”氧化反应结合起来并相互转化,其产物合成气(H 2和CO)可用于费-托合成碳氢化合物液态燃料。近年来,干重整已经成为能源环境领域热点之一,在重整新工艺和催化剂设计策略方面取得了重要进展,推动了高活性和高稳定性催化剂和新工艺研发。详细综述了甲烷干重整工艺和催化剂的研究成果,重点介绍了干重整工艺新发展和催化剂功能设计,结合Ni-载体相互作用、双金属协同效应、界面效应、单原子催化等新策略对干重整工艺中的基础科学问题进行了探讨,并对干重整技术现有难点和未来发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 甲烷干重整(DRM) 化学链 催化剂 金属-载体相互作用 界面效应
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超细铂纳米颗粒/MOF载体电子相互作用增强的全pH析氢反应性能
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作者 于文丽 王子璇 +3 位作者 董斌 吴则星 柴永明 王磊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期69-78,共10页
金属与载体的相互作用会引起金属与载体之间的电荷转移,从而优化催化剂的催化性能,是设计高效、高稳定性电催化剂的关键.本文利用抗坏血酸辅助的方法,将超细Pt纳米颗粒锚定在金属有机框架材料(MOF)表面合成了催化剂Pt-Vc-MOF.由于Pt-Vc-... 金属与载体的相互作用会引起金属与载体之间的电荷转移,从而优化催化剂的催化性能,是设计高效、高稳定性电催化剂的关键.本文利用抗坏血酸辅助的方法,将超细Pt纳米颗粒锚定在金属有机框架材料(MOF)表面合成了催化剂Pt-Vc-MOF.由于Pt-Vc-MOF具有较强的界面相互作用,MOF载体可以将电子转移至Pt,从而形成丰富且有效的催化活性位点,有助于增加催化析氢反应活性.所合成的催化剂在酸性、碱性和中性电解液中分别表现出17,45和32 mV(10 mA/cm^(2))的低过电位,更小的Tafel斜率和12 h的连续操作稳定性,优于商用Pt/C催化剂. 展开更多
关键词 全pH 金属载体相互作用 电子效应 超细铂纳米颗粒 析氢反应
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Mo/γ-Al_2O_3催化剂中金属-载体相互作用位点的研究 被引量:4
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作者 户安鹏 李明丰 +3 位作者 韩伟 张乐 龙湘云 聂红 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第11期60-65,共6页
载体表面性质直接影响金属-载体相互作用的强弱,进而对加氢催化剂的结构和性能产生重要影响。为深入认识载体表面性质对金属-载体相互作用的影响机制,以γ-Al_2O_3为研究对象,首先通过对其进行不同温度(20~180℃)的水热处理,调变了其... 载体表面性质直接影响金属-载体相互作用的强弱,进而对加氢催化剂的结构和性能产生重要影响。为深入认识载体表面性质对金属-载体相互作用的影响机制,以γ-Al_2O_3为研究对象,首先通过对其进行不同温度(20~180℃)的水热处理,调变了其表面各种位点(碱性、中性、酸性羟基及Al-CUS)的相对浓度,然后借助IR-OH和Py-IR表征手段对这些位点相对浓度的变化进行了分析,并采用Mo平衡吸附法对金属-载体相互作用强弱进行了量化分析。分析结果表明,随水热处理温度的升高,载体表面碱性羟基和酸性羟基的浓度均先增加后减少,且均在100℃水热处理时浓度最大,但后者的浓度在水热处理温度大于100℃后变化较小;中性羟基的浓度随水热处理温度升高总体上呈减少的趋势;Al-CUS浓度则随水热处理温度的升高逐渐降低。Mo平衡吸附量分析结果表明,随水热处理温度的升高,金属-载体相互作用先增强后减弱。通过将载体表面各位点的相对浓度与金属-载体相互作用进行关联,结果发现,碱性羟基是Mo金属-载体相互作用的关键位点。 展开更多
关键词 Moγ-Al2O3 水热处理温度 金属-载体相互作用 平衡吸附量 作用位点
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铜铈催化剂在催化氧化中的研究进展:作用机制及结构性能调控
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作者 张明虎 朱文杰 +2 位作者 陆继长 刘江平 罗永明 《材料导报》 北大核心 2025年第17期117-126,共10页
铜铈催化剂因来源广泛、催化性能优异,在催化氧化领域具有广阔的应用前景。近年来,研究人员对铜铈催化剂在催化氧化中的作用机制进行了深入的研究,对铜铈催化剂的结构性能调控进行了多方面的探索。本文综述了目前有关铜铈催化剂催化氧化... 铜铈催化剂因来源广泛、催化性能优异,在催化氧化领域具有广阔的应用前景。近年来,研究人员对铜铈催化剂在催化氧化中的作用机制进行了深入的研究,对铜铈催化剂的结构性能调控进行了多方面的探索。本文综述了目前有关铜铈催化剂催化氧化VOCs和CO的研究进展,探讨了铜铈催化剂的电子金属-载体相互作用和非对称氧空位在催化氧化中的作用机制,总结了载体形貌、制备方法以及金属掺杂等因素对铜铈催化剂结构性能的影响,并对未来研究中可能遇到的挑战进行了展望。 展开更多
关键词 铜铈催化剂 催化氧化 非对称氧空位 电子金属-载体相互作用 载体形貌
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CeO_(2)-ZrO_(2)载体预处理对Pt、Pd基三效催化剂性能的影响
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作者 张俊 陈柳伶 +6 位作者 苏敏 焦毅 王健礼 胡志彪 张新波 姬存民 郑珩 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期53-64,I0003,共13页
金属-载体相互作用(MSI)能改变金属化学状态,与三效催化剂(TWCs)性能密切相关.采用热处理和NaBH4刻蚀两种手段预处理载体CeO_(2)-ZrO_(2)(CZ)调控MSI,载体热处理后的Pt/CZ高温热稳定性增强;而Pd/CZ活性降低.载体经NaBH4刻蚀后,Pt/CZ催... 金属-载体相互作用(MSI)能改变金属化学状态,与三效催化剂(TWCs)性能密切相关.采用热处理和NaBH4刻蚀两种手段预处理载体CeO_(2)-ZrO_(2)(CZ)调控MSI,载体热处理后的Pt/CZ高温热稳定性增强;而Pd/CZ活性降低.载体经NaBH4刻蚀后,Pt/CZ催化剂出现分相,MSI被削弱,较弱的相互作用使Pt颗粒烧结;而Pd/CZ则相反,相互作用较弱,使Pd物种更容易转变为活性物种,有效促进催化活性.此外,载体预处理引起的氧空位含量变化与MSI强度呈正相关,相较于NaBH4刻蚀CZ,载体经过热处理后催化剂氧空位含量更高.通过阐明MSI与TWCs性能之间的关系,为深入理解载体优化调控MSI提供了新的思路. 展开更多
关键词 三效催化剂 CeO_(2)基复合氧化物 金属-载体相互作用 载体预处理 氧空位
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Au/CeO_(2)中强金属-载体相互作用的形貌效应
15
作者 韩静茹 孙志敏 +1 位作者 李昱 胡执一 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1682-1690,共9页
以Au/CeO_(2)为研究对象,通过构建不同形貌的CeO_(2)载体来研究强金属-载体相互作用(SMSI)的形貌效应。分别以纳米立方块和纳米棒作为载体,通过高分辨(扫描)透射电子显微、光电子能谱、氢程序升温还原等一系列表征方法揭示了CeO_(2)纳... 以Au/CeO_(2)为研究对象,通过构建不同形貌的CeO_(2)载体来研究强金属-载体相互作用(SMSI)的形貌效应。分别以纳米立方块和纳米棒作为载体,通过高分辨(扫描)透射电子显微、光电子能谱、氢程序升温还原等一系列表征方法揭示了CeO_(2)纳米立方块表面更易发生质量传输并形成CeO_(2-x)包覆层。此包覆层大幅抑制了催化剂对小分子气体的吸附能力,并减少了催化活性位点的暴露,对探针反应(丁二烯选择性催化加氢)的催化活性影响显著。以上研究结果表明CeO_(2)纳米立方块比CeO_(2)纳米棒更易构建SMSI体系。 展开更多
关键词 金属-载体相互作用 Au/CeO_(2) 形貌效应 1 3-丁二烯催化加氢
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单原子催化剂中金属-载体强相互作用综述
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作者 张雅静 卞兆勇 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期328-334,共7页
单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电... 单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电子结构和缺陷将发生明显变化,常常会产生金属-载体强相互作用。结合近年来单原子催化领域的研究工作,综述了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的研究进展。介绍了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的具体类型和表现形式,包括金属-金属相互作用、空隙或缺陷锚定、金属阳离子配位和有机配体络合。最后,基于对单原子催化剂中金属-载体强相互作用的理解和认识,对该研究领域的发展趋势和关键问题进行了展望。 展开更多
关键词 单原子催化 金属-载体强相互作用 多相催化 缺陷 配位
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载体对单原子电催化剂合成氨性能的影响与调控策略
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作者 纪之骄 张晓方 +1 位作者 甘汶 薛云鹏 《化工学报》 北大核心 2025年第1期18-39,共22页
电催化氮还原制氨(e-NRR)是一种低碳绿色的氨合成方法,高效电催化剂的开发是打破e-NRR热力学限制,推动该技术走向工业化的关键。单原子催化剂原子利用率高,有望用于e-NRR并实现高的法拉第效率和氨产率,但受限于单原子的高表面能,需要选... 电催化氮还原制氨(e-NRR)是一种低碳绿色的氨合成方法,高效电催化剂的开发是打破e-NRR热力学限制,推动该技术走向工业化的关键。单原子催化剂原子利用率高,有望用于e-NRR并实现高的法拉第效率和氨产率,但受限于单原子的高表面能,需要选择合适的载体以稳定单原子位点,并利用载体-金属强相互作用(SMSI)进一步提高催化活性。以e-NRR机理为基础,系统总结了单原子催化剂的合成与表征方法以及不同载体负载的单原子催化剂在e-NRR中的应用,归纳了单原子催化剂的优化与调控策略,分析了单原子催化剂在e-NRR领域的发展趋势。研究发现碳基材料负载的单原子催化剂应用最为广泛,而以氧化物、硫族化合物、MXenes为载体的单原子催化剂以及单原子合金催化剂在e-NRR领域的研究更多停留在理论,具有广阔的研发空间。在载体中构建缺陷以增强SMSI,或构建双单原子以实现协同催化是进一步提高e-NRR性能的有效策略。 展开更多
关键词 电化学 催化剂 合成氨 载体 单原子 载体-金属强相互作用
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中科院大连化物所在金属-载体强相互作用研究中取得新进展
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作者 科学网 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1474-1474,共1页
大连化物所傅强研究员和包信和院士研究团队成功地将金属-载体强相互作用(SMSI)拓展并应用到金属碳化物催化体系,证明了该作用对于设计高效碳化物基催化材料的重要作用。相关研究结果发表在《美国化学会志》(J.Am.Chem.Soc.)上。
关键词 金属-载体强相互作用 中科院大连化物所 金属碳化物 美国化学会 催化体系 催化材料 研究员
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改性氧化铝为载体的钯催化剂对甲烷催化氧化作用的研究 被引量:11
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作者 袁强 杨乐夫 +2 位作者 史春开 何湘鄂 蔡俊修 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2002年第2期199-202,共4页
采用Mg、Mn、Ni、Zr、La、Ce等掺杂离子对氧化铝载体进行表面修饰 ,发现在改性载体表面形成的物相对活性组分PdO的分散状态产生很大的影响 ,该效应并未通过改变可供分散表面的途径 ,而是采取了金属 载体相互作用的方式来实现的 .变价... 采用Mg、Mn、Ni、Zr、La、Ce等掺杂离子对氧化铝载体进行表面修饰 ,发现在改性载体表面形成的物相对活性组分PdO的分散状态产生很大的影响 ,该效应并未通过改变可供分散表面的途径 ,而是采取了金属 载体相互作用的方式来实现的 .变价金属杂质修饰的氧化铝载体表面形成的中间键型对甲烷燃烧反应没有助催作用 ,而在非变价金属Mg、Zr修饰的样品中的高温稳定的PdO物种 ,对反应产生了明显的助催效果 ,这种高温稳定的活性中间体是一种与PdO晶体具有相同的键合类型 。 展开更多
关键词 催化燃烧 负载型钯催化剂 改性氧化铝 金属-载体相互作用 甲烷 氧化钯 助催作用
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载体炭与Pt催化剂之间的相互作用及其引起的尺寸效应(英文) 被引量:2
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作者 干林 杜鸿达 +1 位作者 李宝华 康飞宇 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期53-59,共7页
通过乙二醇还原,在VulcanXC-72炭黑上负载了三种具有不同平均粒径(1.7nm,3.0nm和5.0nm)的Pt催化剂。利用透射电子显微镜,研究了载体炭黑表面的微孔与Pt催化剂之间的几何相互作用。结果表明:尺寸较小的Pt颗粒(平均粒径为1.7nm)通常被包... 通过乙二醇还原,在VulcanXC-72炭黑上负载了三种具有不同平均粒径(1.7nm,3.0nm和5.0nm)的Pt催化剂。利用透射电子显微镜,研究了载体炭黑表面的微孔与Pt催化剂之间的几何相互作用。结果表明:尺寸较小的Pt颗粒(平均粒径为1.7nm)通常被包含在载体表面的微孔中,表现为被一薄碳层所覆盖并嵌入炭黑基体。而尺寸较大的Pt颗粒(平均粒径为3.0nm和5.0nm)则不存在这种现象,往往显示出裸露的清洁表面。这种与载体表面微孔的不同相互作用引起了Pt颗粒在电化学活性比表面上的反常尺寸效应,进而影响了其催化甲醇氧化的质量比活性。 展开更多
关键词 催化剂 甲醇氧化 尺寸效应 金属-载体相互作用 透射电子显微镜
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