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新型酰基氨基酸类质子化离子液体的合成及其吸收CO_(2)的研究 被引量：1
1
作者 邱悦 花儿 《石河子大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2022年第4期413-420,共8页
本研究通过烷基乙二胺和酰基丙氨酸的酸碱中和反应,合成由质子化烷基(=己基/HHex、异辛基/HEtHex)乙二胺阳离子与酰基(=辛酰基/Oct、癸酰基/Dec及月桂酰基/Dod)丙氨酸根阴离子组成的两大类六种新型酰基氨基酸类质子化离子液体(Acylamino... 本研究通过烷基乙二胺和酰基丙氨酸的酸碱中和反应,合成由质子化烷基(=己基/HHex、异辛基/HEtHex)乙二胺阳离子与酰基(=辛酰基/Oct、癸酰基/Dec及月桂酰基/Dod)丙氨酸根阴离子组成的两大类六种新型酰基氨基酸类质子化离子液体(Acylamino acid protic ionic liquids,AA-PILs),即HHex-Octala,HHex-Decala,HHex-Dodala,和HEtHex-Octala,HEtHex-Decala,HEtHex-Dodala型AA-PILs。并通过测定HEtHex型AA-PILs与水(摩尔比1∶10)混合体系吸收CO_(2)后的^(13)C-NMR谱图和密度、粘度、pH及电导率等物性,研究烷基乙二胺型AA-PILs的吸收CO_(2)的性能。室温条件下,HHex型AA-PILs为固态,其热分解温度和熔点分别在196℃~202℃和75℃~77℃范围内,其阳离子结构对其熔点影响较大;HEtHex型AA-PILs为近似室温ILs,其热分解温度和熔点在182℃~188℃和30℃~34℃范围内,可以看出该6种AA-PILs的热稳定性较好。上述AA-PILs的头部均为极性基团而显示较强的亲水性,易溶于水和甲醇、乙醇等极性溶剂,同时其侧链为烷基链而显示疏水性,因此,也能溶于氯仿等疏水性溶剂。吸收CO_(2)后HEtHex型AA-PILs/水混合体系的物性有以下变化,即,粘度呈升高趋势,电导率呈降低趋势;然而,pH和密度值无显著变化。HEtHEx型AA-PILs中具有螯合胺结构,其作为绿色吸收剂,与传统胺类吸收剂和单胺类PILs比较,对CO_(2)等工业废气的吸收能力应为更优良。 展开更多
关键词 酰基氨基酸类质子化离子液体 合成 吸收CO_(2) 物性
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异辛基乙二胺-酰基丙氨酸型质子化离子液体的分子间氢键相互作用 被引量：1
2
作者 刘佳鑫 徐宇 花儿 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期15-22,共8页
利用密度泛函理论M06-2X/6-311G(d,p)方法及基组条件下,对异辛基乙二胺-酰基丙氨酸型质子化离子液体[HEtHex]+[Acylala]-(Acyl=butanoyl,hexanoyl)的几何构型进行了优化,分别得到了5种较稳定构型S1~S5。结果显示,[HEtHex][Butlala]及[HE... 利用密度泛函理论M06-2X/6-311G(d,p)方法及基组条件下,对异辛基乙二胺-酰基丙氨酸型质子化离子液体[HEtHex]+[Acylala]-(Acyl=butanoyl,hexanoyl)的几何构型进行了优化,分别得到了5种较稳定构型S1~S5。结果显示,[HEtHex][Butlala]及[HEtHex][Hexlala]的基组重叠误差校正后的分子间相互作用能(ΔE0 BSSE)均在-136.14^-117.26 kcal·mol^?1(1 kcal·mol^?1=4.182 kJ·mol^?1)范围内,其中伯胺质子化构型(S1~S3)的相互作用能(-136.14^-127.01 kcal·mol^?1)大于仲胺质子化构型(S4~S5)(-119.03^-117.26 kcal·mol^?1)。由于[HEtHex][Acylala]阴阳离子间发生了质子转移而形成了较强的O—H…N型氢键,引起[HEtHex]+中N—H振动频率消失,并在2400~2815 cm^?1处出现了较强的O—H的伸缩振动,即以分子与分子间的作用力键合。自然键轨道及分子中原子理论计算结果显示,[HEtHex][Acylala]间所形成氢键的稳定化能主要来源于[EtHex]分子中胺基N原子的孤对电子lp(N)与[Acylala]分子中羧基的反键轨道σ*(O—H)间的相互作用。并且分子间氢键能及二阶微扰能分别在18.69~24.19 kcal·mol^?1及43.58~57.58 kcal?mol^?1范围内,属于较强类型氢键作用。 展开更多
关键词 酰基氨基酸离子液体 密度泛函理论 质子转移 分子间氢键作用
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Amide-AlCl_(3)类离子液体催化苯与苯酐酰基化反应 被引量：4
3
作者 王圆超 王桂荣 +2 位作者 闫云 赵新强 王延吉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期292-301,共10页
采用催化剂筛选和单因素实验及红外光谱、紫外光谱、拉曼光谱等表征手段,对Amide-AlCl_(3)类离子液体催化苯与苯酐(PHA)酰基化合成邻苯甲酰苯甲酸(BBA)的反应性能及机理进行了研究。结果表明,类离子液体N,N-二甲基乙酰胺-2AlCl_(3)(DMA-... 采用催化剂筛选和单因素实验及红外光谱、紫外光谱、拉曼光谱等表征手段,对Amide-AlCl_(3)类离子液体催化苯与苯酐(PHA)酰基化合成邻苯甲酰苯甲酸(BBA)的反应性能及机理进行了研究。结果表明,类离子液体N,N-二甲基乙酰胺-2AlCl_(3)(DMA-2AlCl_(3))为苯与苯酐酰基化反应的较优催化剂,其制备条件为n(AlCl_(3))∶n(DMA)=2∶1、100℃下反应3 h。DMA-2AlCl_(3)催化合成BBA反应的较优条件为n(Benzene)∶n(DMA-2AlCl_(3))∶n(PHA)=10∶2∶1、40℃、反应5 h,该条件下BBA收率达98.2%。DMA-2AlCl_(3)催化苯与苯酐酰基化反应机理为:DMA-2AlCl_(3)中的Al_(2)Cl_(7)^(-)进攻苯酐中的醚键氧及一个羰基氧得到酰基正离子;DMA-2AlCl_(3)中的[AlCl_(2)·n(DMA)]^(+)与苯环的π-环电子相互作用,使苯环上的π电子活化;酰基正离子作为亲电试剂进攻活化的苯环大π键,从而完成亲电取代反应生成BBA。 展开更多
关键词 Amide-AlCl_(3) 类离子液体 苯酐 酰基化反应 邻苯甲酰苯甲酸
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