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配位不饱和金属-有机骨架材料吸附CO_2的研究进展 被引量:5
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作者 赵倩 冯东 +1 位作者 汪洋 赵文波 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1771-1781,共11页
配位不饱和金属-有机骨架(MOFs)材料是一种极具潜力的小分子气体吸附分离储存材料。本文回顾了近几年MOFs材料在捕集CO_2领域的发展状况,对近年来研究比较集中的几种金属配位不饱和MOFs材料进行了详细的介绍与比较,如MIL系列、Cu-BTC系... 配位不饱和金属-有机骨架(MOFs)材料是一种极具潜力的小分子气体吸附分离储存材料。本文回顾了近几年MOFs材料在捕集CO_2领域的发展状况,对近年来研究比较集中的几种金属配位不饱和MOFs材料进行了详细的介绍与比较,如MIL系列、Cu-BTC系列及MOF-74等。该工作为系统地认识MOFs和拓展其未来在CO_2吸附分离领域的应用提供了帮助。本文同时也进一步指出不饱和金属配位的存在对多孔MOFs材料的吸附性能起着重要作用。在多孔MOFs材料对CO_2捕集效果仍不能满足工业需求的现状下,预测合理设计MOFs的金属配位中心且通过活化处理调控MOFs中金属的配位状况,甚至对其孔道表面功能化修饰将是该类型材料的发展方向,并在最后从制备方法、金属中心的选择与表面改性3方面作了总结。 展开更多
关键词 配位不饱和 金属-有机骨架 多孔MOFs材料 CO2捕集 吸附 表面改性
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调控配位不饱和位点增强锆基金属有机框架纳米酶的蛋白水解酶活性及应用
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作者 许珂宇 夏利伟 +2 位作者 邢克宇 程云辉 许宙 《食品与机械》 CSCD 北大核心 2023年第9期12-17,25,共7页
目的:开发高效稳定的蛋白水解酶纳米酶,研究配位不饱和位点与肽键水解活性的关系。方法:制备3种不同配位(12/6/4配位)不饱和位点的锆基金属有机框架纳米酶(Zr-MOFs纳米酶)调控蛋白水解酶活性。以双甘肽(Gly-Gly)水解率为指标,评估3种Zr-... 目的:开发高效稳定的蛋白水解酶纳米酶,研究配位不饱和位点与肽键水解活性的关系。方法:制备3种不同配位(12/6/4配位)不饱和位点的锆基金属有机框架纳米酶(Zr-MOFs纳米酶)调控蛋白水解酶活性。以双甘肽(Gly-Gly)水解率为指标,评估3种Zr-MOFs纳米酶的蛋白水解酶活性。随后,使用性能最优的蛋白水解酶纳米酶水解大豆蛋白、鱼糜蛋白和酪蛋白,利用SDS-聚丙烯酰胺凝胶电泳分离水解产物,通过考马斯亮蓝对分离的条带染色,考察人工蛋白酶对3种蛋白的水解效率。结果:在3种不同配位不饱和位点Zr-MOFs纳米酶中,6-配位Zr-MOF纳米酶的蛋白水解酶活性最高,水解率为52%。与非催化水解相比,水解反应速率提高了2.63×10^(3)倍。蛋白水解酶纳米酶可水解食品工业中3种常见的蛋白质,对鱼糜蛋白的水解效率最高。结论:通过调控Zr-MOFs纳米酶的配位不饱和位点可以增强蛋白水解酶活性。 展开更多
关键词 金属有机框架 配位不饱和 蛋白水解酶 水解 肽键
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基于偶氮配体的一类配位不饱和建筑块分子的合成、结构和荧光性质研究
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作者 张广威 张齐 +1 位作者 李双双 王鹏 《山东科技大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2021年第2期60-69,共10页
合成一种偶氮羧酸类配体(E)-3-(5-羧乙基-2-羟基苯)偶氮烯基苯甲酸(H 2L),采用液相溶剂分散法,在室温下分别与醋酸钴和醋酸锰进行自组装反应,获得了同构的2个配位不饱和建筑块分子[Co(HL)2(H 2O)4]·2H 2O(1)和[Mn(HL)2(H 2O)4]... 合成一种偶氮羧酸类配体(E)-3-(5-羧乙基-2-羟基苯)偶氮烯基苯甲酸(H 2L),采用液相溶剂分散法,在室温下分别与醋酸钴和醋酸锰进行自组装反应,获得了同构的2个配位不饱和建筑块分子[Co(HL)2(H 2O)4]·2H 2O(1)和[Mn(HL)2(H 2O)4]·2H 2O(2)。通过红外光谱、X-射线单晶衍射、元素分析等检测手段对配合物的结构进行了表征。1和2的单晶结构研究表明:配体上的两个羧基中只有苯乙酸基团与金属离子形成了配位键,苯甲酸基团不参与配位,使其有望成为配位化学中的配位不饱和建筑块分子。荧光光谱分析表明:两个配合物都在420 nm附近存在低浓度下的荧光发射且高浓度下荧光猝灭。在溶液中测定了该类配合物对铕离子的荧光猝灭作用,并得到了配合物与铕离子在3∶2时的最大猝灭。结果表明,合成的配位不饱和建筑块分子可以作为一种可修饰的次级建筑单元(SBU)与其他金属离子发生配位,从而展现出丰富的反应活性和更加多样的结构。配合物的CCDC号:1942960(1),1942961(2)。 展开更多
关键词 配位不饱和建筑块分子 偶氮双羧酸 单晶衍射分析 铕离子 荧光猝灭
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嵌入配位不饱和金属位对多孔芳香骨架材料储氢性能的影响
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作者 吴选军 李磊 +2 位作者 彭亮 王叶彤 蔡卫权 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第3期286-295,共10页
基于密度泛函理论(DFT)和巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟方法,系统地研究了引入配位不饱和金属位(CUS)对PAF-30n(n=1–4)材料储氢性能影响的规律。结果表明,77 K下PAF-302MgO_2_PBE100的最大过量质量储氢量达到7.97%(w);77K、10 MPa下100%醇... 基于密度泛函理论(DFT)和巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟方法,系统地研究了引入配位不饱和金属位(CUS)对PAF-30n(n=1–4)材料储氢性能影响的规律。结果表明,77 K下PAF-302MgO_2_PBE100的最大过量质量储氢量达到7.97%(w);77K、10 MPa下100%醇镁功能化改性PAF-302和PAF-303的绝对储氢量分别达到9.9%(w)(65.9 g?L^(-1))和15.0%(w)(50.5g?L^(-1)),分别超过美国能源部(DOE)标准80%(64.8%)和173%(26.3%),均超过在相同条件下目前储氢性能最佳的NU-1101(9.1%(w),46.6 g?L^(-1))。即使在243 K、10 MPa下,其绝对质量和绝对体积储氢量也能分别达到5.13%(w)和34.19 g?L^(-1),占DOE质量与体积储氢标准的93.3%和85.5%,是目前为止常温储氢性能较为均衡的多孔材料之一。结合等量吸附热(Q_(st))、径向分布函数(RDF)和质心几率密度分布(MCPD)方法进一步分析,发现有机链长度增加导致孔隙率增加和体积比表面积减小,是引起多孔材料绝对质量和绝对体积储氢量此消彼长的根本原因。另外,引入CUS能提高PAFs材料对H_2分子亲和力,显著增强其体积储氢量。 展开更多
关键词 多孔芳香骨架材料 配位不饱和金属 储氢 分子模拟 巨正则蒙特卡洛模拟
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二价铬/钼/镍空配位MOFs的CH_4/N_2吸附分离研究 被引量:4
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作者 贾晓霞 王丽 +2 位作者 元宁 杨江峰 李晋平 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第9期3896-3904,共9页
基于金属有机骨架材料中金属空配位对气体的强吸附作用,利用具有较高活性的二价金属Cr^(2+)/Mo^(2+)/Ni^(2+)与均苯三酸(H_3BTC)配位合成了HKUST-1(Cu-BTC)同构系列材料M-BTC(M=Cr、Mo、Ni),并与Cu-BTC对比分析了该类型材料中不同金属... 基于金属有机骨架材料中金属空配位对气体的强吸附作用,利用具有较高活性的二价金属Cr^(2+)/Mo^(2+)/Ni^(2+)与均苯三酸(H_3BTC)配位合成了HKUST-1(Cu-BTC)同构系列材料M-BTC(M=Cr、Mo、Ni),并与Cu-BTC对比分析了该类型材料中不同金属空配位对甲烷和氮气的吸附性能。实验结果显示,此三种材料均具有较好的甲烷选择吸附性,其中含Ni^(2+)金属空位的Ni-BTC以其尤为突出的甲烷吸附热值而呈现较好的CH_4/N_2分离潜力;Cr^(2+)空配位虽具有较强活性,但是对于甲烷的选择性吸附性能却低于含Cu^(2+)空位的Cu-BTC材料。结合吸附选择性IAST计算分析得到此三种含较高活性不饱和金属空配位的MOFs材料对于甲烷选择性吸附作用能顺序为:Ni-BTC>Mo-BTC>Cu-BTC>Cr-BTC。 展开更多
关键词 甲烷 氮气 吸附 吸附剂 不饱和金属空.
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结构和价态调控的Ce-MOFs及其衍生物吸附水中氟离子的机理 被引量:1
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作者 屈敏 何皎洁 +5 位作者 杨异星 裴从虹 杨悦 赵红梅 孙燕 杨利伟 《重庆大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1-14,共14页
严控饮水氟浓度,可以有效降低人体罹患氟骨症和氟牙症的风险。近年来,铈基吸附材料在解决氟污染问题中表现优异,而铈盐与有机酸反应生成的铈基金属有机框架材料(Ce-MOFs)或其衍生物,能有效去除水中的氟离子。硝酸铈铵(Ce(NH_(4))_(2)(NO... 严控饮水氟浓度,可以有效降低人体罹患氟骨症和氟牙症的风险。近年来,铈基吸附材料在解决氟污染问题中表现优异,而铈盐与有机酸反应生成的铈基金属有机框架材料(Ce-MOFs)或其衍生物,能有效去除水中的氟离子。硝酸铈铵(Ce(NH_(4))_(2)(NO3)6)和均苯三甲酸(H_(3)BTC)在不同反应时长下生成了Ce-MOFs CeT1及其衍生物CeT2,更换H_(3)BTC为对苯二甲酸(H2BDC),反应生成2种Ce-MOFs,CeD1和CeD2。利用XRD、BET、SEM、XPS和FTIR对材料的结构、比表面积、元素含量和组成基团,进行系统的表征;通过控制吸附时间、溶质初始浓度、溶液pH值和竞争离子种类研究4种材料的吸附性能;对实验数据进行吸附动力学模型和吸附等温模型拟合,探究吸附机理。表征结果显示,CeT1为高度配位不饱和的Ce(Ⅳ)-MOFs,CeD1为比表面积最大(1 003.10 m^(2)/g)的Ce(Ⅳ)-MOFs,而CeT2和CeD2则同为Ce(Ⅲ)占比较高的吸附材料。吸附实验中,CeT1、CeT2、CeD1和CeD2的最大吸附容量分别为99.38 mg/g、142.45 mg/g、60.45 mg/g和124.55 mg/g,CeT1、CeT2和CeD2符合假二级动力学模型,CeD1符合假一级动力学模型。4种材料对氟离子的吸附机理主要为静电吸引、离子交换和沉淀。其中,CeT1的不饱和配位可提供吸附位点进行离子交换和静电吸引,CeD1的大比表面积增加了污染物与材料的碰撞几率,而CeT2和CeD2中含有的Ce(Ⅲ),可通过形成溶度积常数极小的CeF3(K_(sp)=8×10^(-16)),以沉淀作用固定氟离子。实验分析了4种材料的特点与吸附性能之间的关系,为Ce-MOFs及其衍生物的制备与优选提供参考。 展开更多
关键词 氟离子 Ce-MOFs 配位不饱和 价态 沉淀
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氯化锌乙醇溶液回收炭纤维/环氧树脂复合材料 被引量:3
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作者 刘影 邓天昇 +2 位作者 吕春祥 蔡榕 侯相林 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期363-368,共6页
采用高浓度氯化锌乙醇溶液为反应体系,高效催化降解环氧树脂基炭纤维(CF/EP)复合材料并回收炭纤维。考察反应温度与氯化锌浓度对树脂基体降解的影响,探讨环氧树脂在氯化锌乙醇溶液中的催化降解机理。结果表明,复合材料中的树脂基体完全... 采用高浓度氯化锌乙醇溶液为反应体系,高效催化降解环氧树脂基炭纤维(CF/EP)复合材料并回收炭纤维。考察反应温度与氯化锌浓度对树脂基体降解的影响,探讨环氧树脂在氯化锌乙醇溶液中的催化降解机理。结果表明,复合材料中的树脂基体完全降解,炭纤维表面微观结构基本不变,且回收炭纤维的强度最高为原始炭纤维强度的97.1%,但表面含氧官能团有所减少。 展开更多
关键词 炭纤维 复合材料 回收 催化降解 配位不饱和锌离子
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表面形貌对钯纳米环催化性能的影响 被引量:1
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作者 韦思禹 王磊 +1 位作者 郭林凯 杨东辉 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期244-249,330,共7页
运用基于分子动力学方法的软件LAMMPS,在EAM势(嵌入原子势)函数下对一种钯纳米环结构贵金属催化剂材料进行了数值建模和计算,模拟了其工作过程中比表面积和不饱和配位活性位点数量受环境温度变化的影响,结合后处理软件OVITO对表面及截... 运用基于分子动力学方法的软件LAMMPS,在EAM势(嵌入原子势)函数下对一种钯纳米环结构贵金属催化剂材料进行了数值建模和计算,模拟了其工作过程中比表面积和不饱和配位活性位点数量受环境温度变化的影响,结合后处理软件OVITO对表面及截面原子排布情况进行了分析。结果表明:模型在温度变化过程中表面形貌演变出坑洞型及阶梯型原子排布,提供了更多配位不饱和的活性位点;比表面积、活性位点比例与升降温循环次数之间成反比关系,由此验证了其催化性能在工作过程中的降低趋势;且10次循环后损失低于5%,表明其具有很高的循环稳定性。 展开更多
关键词 贵金属催化剂 钯纳米环 催化性能 表面形貌 配位不饱和 活性
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晶体生长时的固液相结构变化分析 被引量:4
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作者 钟志勇 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期55-62,共8页
晶体的溶解、熔化以及结晶成核生长时的固液相原子结构是怎样变化的 ,晶体生长时的生长基元是原子还是原子团。本文根据各种材料液相结构的最新研究结果 ,提出不饱和配位结构转换模式 ,并以此模式对各种常见晶体材料从溶解、熔化到结晶... 晶体的溶解、熔化以及结晶成核生长时的固液相原子结构是怎样变化的 ,晶体生长时的生长基元是原子还是原子团。本文根据各种材料液相结构的最新研究结果 ,提出不饱和配位结构转换模式 ,并以此模式对各种常见晶体材料从溶解、熔化到结晶生长时的液态母相结构变化以及晶体成核过程进行了描述和分析 ,认为晶体生长时的界面结构和液相结构十分接近 ,溶解、熔化主要是晶体表面的不饱和配位原子 (离子 )转换到液相结构的过程 ,晶体生长主要是液相中的不饱和配位原子 (离子 )转换到固液生长界面的位错位置 ,使配位结构更饱和的过程。随着液相过饱和度的增大 ,液相结构单元的原子数越来越多 ,吸附到晶体生长界面若来不及转换回液相 ,就形成新的位错生长中心 。 展开更多
关键词 晶体生长 固液相结构 不饱和 结构转换
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