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PdVWTi耦合催化剂对乙二胺的选择性催化氧化研究
1
作者 王加欣 刘志坚 +3 位作者 冯拥军 赵保槐 任靖 杨振钰 《现代化工》 北大核心 2025年第6期218-223,共6页
通过引入氧化和还原活性中心,可控制备了双活性位点的PdVWTi耦合催化剂,并通过XRD、N_(2)吸脱附等温仪、XPS等对催化剂进行表征与分析,研究了2种活性组分负载方法对乙二胺选择性氧化的活性和N_(2)选择性影响。结果表明,共浸渍法制备的... 通过引入氧化和还原活性中心,可控制备了双活性位点的PdVWTi耦合催化剂,并通过XRD、N_(2)吸脱附等温仪、XPS等对催化剂进行表征与分析,研究了2种活性组分负载方法对乙二胺选择性氧化的活性和N_(2)选择性影响。结果表明,共浸渍法制备的催化剂中Pd和V能更好地耦合协同,可以保留较好的氧化活性,在345℃下实现了乙二胺的完全转化,并且表现出优异的N_(2)选择性,达到98.6%。 展开更多
关键词 含氮挥发性有机物 选择性氧化 催化剂 协同耦合氧化
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老化时间对铜硅环己醇脱氢催化剂副产物苯酚选择性的影响
2
作者 彭洁 于杨 +2 位作者 王伟 祝东红 李婷婷 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期64-70,共7页
铜硅催化剂在催化环己醇脱氢制环己酮时表现良好,而降低副产物苯酚选择性是工业环己醇脱氢催化剂的研究重点。采用沉淀法制备了不同老化时间的铜硅催化剂(C-1(老化时间0 min)、C-2(老化时间30 min)和C-3(老化时间1 h)),考察了老化时间... 铜硅催化剂在催化环己醇脱氢制环己酮时表现良好,而降低副产物苯酚选择性是工业环己醇脱氢催化剂的研究重点。采用沉淀法制备了不同老化时间的铜硅催化剂(C-1(老化时间0 min)、C-2(老化时间30 min)和C-3(老化时间1 h)),考察了老化时间对催化剂催化性能的影响。采用XRD、TEM、H_(2)-TPR、FT-IR和N2物理吸/脱附等分析了催化剂的物化性质,并考察了其催化性能。选取苯酚选择性最低的催化剂(C-2)进行了工业化生产和应用分析。结果表明,随着老化时间延长,催化剂比表面积和活性组分CuO晶粒度逐渐增大,孔容和平均孔径先增大后减小。老化时间为30 min时,CuO与载体SiO_(2)之间形成较强相互作用。3种催化剂的环己醇转化率均超51.00%,环己酮选择性超98.00%。其中,C-2的苯酚选择性最低(0.70%),且该催化剂在水合法环己酮装置中的工业应用结果也证实了其具有良好的抑制苯酚生成的性能。相同制备条件下,调节老化时间可以改变催化剂活性组分的堆积形态及金属-载体相互作用,进而影响特定副产物选择性。 展开更多
关键词 铜硅催化剂 老化时间 物化性质 环己醇脱氢性能 苯酚选择性
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SiO_(2)助剂对铜基催化剂上辛烯醛加氢制辛醇反应副产物选择性的影响
3
作者 刘洁 孙远龙 +3 位作者 李婷婷 于杨 李忠于 郭学锋 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期38-44,57,共8页
辛烯醛气相法加氢是工业领域生产2-乙基己醇(下称“辛醇”)的主要方法,该过程的副产物种类和选择性对辛醇品质和产量有直接影响。为获得具有较高催化活性的催化剂并控制副产物选择性,制备了铜(Cu)基催化剂,并采用SiO_(2)作为助剂对催化... 辛烯醛气相法加氢是工业领域生产2-乙基己醇(下称“辛醇”)的主要方法,该过程的副产物种类和选择性对辛醇品质和产量有直接影响。为获得具有较高催化活性的催化剂并控制副产物选择性,制备了铜(Cu)基催化剂,并采用SiO_(2)作为助剂对催化剂进行了改性。评价了所得催化剂(N-1、N-2和N-3)的辛烯醛气相加氢催化性能,并结合XRD、N_(2)吸/脱附、XPS、TEM、NH_(3)-TPD和Py-IR等多种表征方式对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂的催化活性与催化剂中CuO分散度和Lewis酸量相关。其中在入口温度为150℃、反应压力为0.4 MPa和辛烯醛进料液空速为0.3 h^(-1)的条件下,SiO_(2)含量(质量分数,下同)为0的N-1的辛烯醛转化率为99.76%,辛醇选择性为99.50%,加氢产物中部分加氢副产物2-乙基己醛和2-乙基己烯醇含量分别为0.22%和0.04%,重组分含量为1.06%;SiO_(2)能够修饰催化剂表面性质,定向降低重组分产物选择性,SiO_(2)含量为2%的N-2的辛烯醛转化率为99.49%,辛醇选择性为99.40%,2-乙基己醛、2-乙基己烯醇和重组分含量分别为0.28%、0.06%和0.72%。在总计10个月的工业应用验证中,N-2表现出较好的催化性能,其2-乙基己醛、辛醇和重组分含量的均值分别为小于0.01%、97.88%和0.42%。 展开更多
关键词 辛烯醛加氢 铜基催化剂 2-乙基己醇 SiO_(2) 副产物选择性
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镍铜催化剂的制备及其催化工业油酸选择性加氢
4
作者 瞿任杰 张萍波 范明明 《中国油脂》 北大核心 2025年第3期36-43,共8页
为了获取较高纯度的油酸,以Ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O与Cu(NO_(3))_(2)·3H_(2)O为原料,采用共沉淀法制备镍铜催化剂Ni-Cu/SiO_(2),并催化工业油酸选择性加氢制备高纯度油酸。利用单因素实验考查Ni与Cu物质的量比、焙烧温度、焙... 为了获取较高纯度的油酸,以Ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O与Cu(NO_(3))_(2)·3H_(2)O为原料,采用共沉淀法制备镍铜催化剂Ni-Cu/SiO_(2),并催化工业油酸选择性加氢制备高纯度油酸。利用单因素实验考查Ni与Cu物质的量比、焙烧温度、焙烧时间、还原温度、还原时间对油酸收率和选择性的影响,以对镍铜催化剂的制备条件进行优化,考察催化剂的重复使用性,并通过EDS、SEM、BET、XRD、XPS等对催化剂进行表征。结果表明:镍铜催化剂制备的最优条件为Ni与Cu物质的量比1∶3、焙烧温度400℃、焙烧时间4 h、还原温度270℃、还原时间2 h,在此条件下油酸收率达到72.11%,油酸选择性达到88.54%,产物油酸含量达到83%以上。所制备的催化剂具有一定的重复使用性。催化剂表征结果表明Ni与Cu形成了较好的合金相,在SiO_(2)中分散良好,且催化剂具有较大的比表面积,维持了载体孔径大小。综上,以共沉淀法制备镍铜催化剂,并通过选择性加氢可得到高纯度油酸。 展开更多
关键词 高纯度油酸 选择性加氢法 Ni-Cu/SiO_(2)催化剂
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Ce、Mn助剂对V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂催化氨选择性氧化的影响
5
作者 岳鹏 石丽瑶 +2 位作者 崔静磊 张慧荣 郭彦霞 《无机化学学报》 北大核心 2025年第2期293-307,共15页
以V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂为基体,制备了一系列Ce、Mn改性催化剂,并结合氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜分析了催化剂的结构及活性组成,探究了其反应活性。结果表明,制备的改性V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂... 以V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂为基体,制备了一系列Ce、Mn改性催化剂,并结合氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜分析了催化剂的结构及活性组成,探究了其反应活性。结果表明,制备的改性V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂分散性好,Ce-Mn双金属改性提高了催化剂的NH3转化率和N_(2)选择性。Ce、Mn负载量(Ce或Mn与TiO_(2)的质量比)分别为8%、6%时,310℃下改性材料的NH3转化率为100%,N_(2)选择性为78%。原位漫反射傅里叶变换红外光谱表征显示催化剂表面羟基吸附的NH3会优先参与反应,温度升高后催化剂表面的Br?nsted和Lewis酸位点上吸附的NH3开始参与反应,较高温度下Lewis酸位点是主要的NH3转化位点。 展开更多
关键词 氨选择性氧化 V_(2)O_(5)/TiO_(2) 催化剂 氧化 载体 金属助剂 反应机理
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ZIF-8衍生高效Fe-N-C催化剂的制备及其氧还原性能 被引量：1
6
作者 张赛航 姚赢赢 +1 位作者 李钊 邹建新 《材料工程》 北大核心 2025年第3期135-142,共8页
为推动燃料电池的大规模商业化应用,开发高效、稳定和低成本的氧还原(ORR)催化剂具有重要意义。本工作以Fe掺杂ZIF-8为前驱体,通过球磨、高温氩气气氛下煅烧、酸洗后,在氨气气氛下进行二次煅烧,得到Fe-N-C非贵金属催化剂,多种表征手段... 为推动燃料电池的大规模商业化应用,开发高效、稳定和低成本的氧还原(ORR)催化剂具有重要意义。本工作以Fe掺杂ZIF-8为前驱体,通过球磨、高温氩气气氛下煅烧、酸洗后,在氨气气氛下进行二次煅烧,得到Fe-N-C非贵金属催化剂,多种表征手段的结果显示Fe原子均匀分散在氮掺杂的碳骨架上,从而形成丰富的Fe-N_(x)催化活性位点。电化学性能测试结果表明,通过制备工艺和金属比例优化后的Fe-N-C-5%催化剂,在0.1 mol/L HClO_(4)的酸性溶液中表现出优异的ORR活性,半波电位为0.845 V,同时兼具良好的稳定性,在20000次循环后半波电位没有明显下降,这些结果为合理设计非贵金属ORR催化剂提供了有效的策略。 展开更多
关键词 氧还原反应 非贵金属催化剂 质子交换膜燃料电池 电催化 金属有机框架材料
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Fe/N/C三维气凝胶自支撑催化剂的氧还原性能
7
作者 姚熙晨 王书贤 +2 位作者 汪云 王诚 张创 《无机化学学报》 北大核心 2025年第7期1387-1396,共10页
以过硫酸铵引发吡咯单体原位聚合形成的三维多孔气凝胶为载体,以二茂铁为金属前驱体,在氩气气氛下通过高温热解法制备出系列不同铁负载量的Fe/N/C催化剂。结果表明,基于气凝胶载体制备的催化剂在酸性介质中展现出优异的氧还原反应(ORR)... 以过硫酸铵引发吡咯单体原位聚合形成的三维多孔气凝胶为载体,以二茂铁为金属前驱体,在氩气气氛下通过高温热解法制备出系列不同铁负载量的Fe/N/C催化剂。结果表明,基于气凝胶载体制备的催化剂在酸性介质中展现出优异的氧还原反应(ORR)活性及稳定性。当二茂铁载量为12 mg时制得的催化剂性能最佳,其半波电位达0.691 V(vs RHE),平均电子转移数为3.97,表明反应过程接近理想的四电子路径。另外,该催化剂经10000圈循环伏安测试后,半波电位仅衰减11 mV,展现出较好的电化学耐久性。 展开更多
关键词 非贵金属催化剂 Fe/N/C催化剂 气凝胶 氧还原反应 燃料电池
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MXene基单原子催化剂M-Ti_(2)CO_(2)(M=Cu、Fe、Co、Ni)应用于CO_(2)电还原制备甲醇的理论预测
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作者 邹鑫尧 杨重庆 +3 位作者 刘思敏 李昂 朱磊 黄震 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期883-894,共12页
单原子催化剂由于其原子利用率高、催化活性高、原料成本低的独特优势,在催化领域已受到广泛关注和研究。而MXene材料作为一类新兴的二维材料,其丰富的表面官能团有利于锚定单原子,自身优异的导电性也使得MXene基单原子催化剂成为极具... 单原子催化剂由于其原子利用率高、催化活性高、原料成本低的独特优势,在催化领域已受到广泛关注和研究。而MXene材料作为一类新兴的二维材料,其丰富的表面官能团有利于锚定单原子,自身优异的导电性也使得MXene基单原子催化剂成为极具潜力的一类电催化剂。本工作基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT),探究了MXene基单原子催化剂应用于可再生甲醇燃料电还原制备中的潜在可能性。以单层Ti_(2)CO_(2)二维材料作为载体,负载过渡金属Cu、Fe、Co及Ni单原子,计算反应中间体的吸附能,分析反应路径的热力学倾向,从而预测MXene基单原子催化剂的反应活性与产物选择性。理论计算表明,负载Cu单原子的Cu-Ti_(2)CO_(2)催化剂具有较高的甲醇产物反应活性与选择性,理论限制电位仅为-0.46 V,是有潜力的制备甲醇燃料的电催化剂之一。 展开更多
关键词 单原子催化剂 MXene CO_(2)电催化还原 甲醇燃料 密度泛函理论
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Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展
9
作者 李蓉蓉 黄文斌 +3 位作者 贾亦静 刘昊然 魏强 周亚松 《精细化工》 北大核心 2025年第8期1638-1652,共15页
光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的... 光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展。简单介绍了光催化剂催化CO_(2)还原的基本原理、用于CO_(2)还原的Bi基光催化剂的种类。着重总结了Bi基光催化剂的改性方法,包括形貌调控、掺杂、引入缺陷、负载助催化剂、晶面调控和构建异质结。对不同改性方法对光催化CO_(2)还原性能进行了深入分析,阐明了光催化机理,并展望了Bi基光催化剂的应用前景。 展开更多
关键词 Bi基催化剂 光催化 表面改性 CO_(2)还原 制备
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单原子镍催化剂上CO还原NO反应机理:密度泛函理论与微观动力学研究
10
作者 赵妍 李响 +2 位作者 王焕然 朱亚明 李先春 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1061-1071,共11页
本文基于密度泛函理论(DFT)与微观动力学模型,系统性研究了石墨烯量子点负载单原子Ni催化剂(Ni/G)上CO还原NO反应中的微观反应机理。结果表明Ni/G催化剂上CO还原NO反应的主要路径为:两个NO分子通过Langmuir-Hinshelwood机理吸附在Ni活... 本文基于密度泛函理论(DFT)与微观动力学模型,系统性研究了石墨烯量子点负载单原子Ni催化剂(Ni/G)上CO还原NO反应中的微观反应机理。结果表明Ni/G催化剂上CO还原NO反应的主要路径为:两个NO分子通过Langmuir-Hinshelwood机理吸附在Ni活性位后分解生成气态N_(2)O和表面吸附氧(O^(*)),随后气体N_(2)O吸附在Ni活性位并还原为N_(2)及O^(*),最终CO还原O^(*)生成CO_(2)并释放Ni活性位。能垒分析结果发现,NO分解生成N_(2)O及O^(*)具有较高的反应能垒,控制了NO还原的反应速率。微观动力学分析结果表明,升高反应温度可显著提升O^(*)的还原速率,但N_(2)O还原生成N_(2)的反应速率始终高于CO还原O^(*)的反应速率,导致Ni原子表面被O^(*)占据;残留的O^(*)抑制了NO的吸附与还原,引起Ni/G催化剂失活。 展开更多
关键词 单原子Ni催化剂 NO还原 催化反应机理 密度泛函理论 微观动力学
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Bi@C/NCN复合催化剂的制备及其光热催化CO_(2)还原性能研究
11
作者 丁佳雨 王亚男 +1 位作者 徐松 李忠玉 《化工新型材料》 北大核心 2025年第4期144-150,共7页
在传统光催化CO_(2)反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过超声辅助法将Bi@C纳米颗粒加载到三维蜂窝状氮化碳(NCN)上制备了Bi@C/NCN复合催化剂,并将其装载到碳化的天然松木表面,组装了气-液-固三相CO_(2)光热催化还原系统。在全... 在传统光催化CO_(2)反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过超声辅助法将Bi@C纳米颗粒加载到三维蜂窝状氮化碳(NCN)上制备了Bi@C/NCN复合催化剂,并将其装载到碳化的天然松木表面,组装了气-液-固三相CO_(2)光热催化还原系统。在全光谱照射下,Bi@C与NCN质量比为60%的复合催化剂的CO_(2)还原为CO活性达到41.50μmol/(g·h),是纯NCN的2.65倍。其中,Bi@C纳米颗粒能够吸收近红外光并产生热电子,从而提高催化剂的局部温度。此外,得益于三相系统的设计,将光热效应产生的大部分热量局限在催化剂表面,提高了反应温度并减少了能量损失,为CO_(2)还原提供了动力学优势。 展开更多
关键词 光热催化CO_(2)还原 蜂窝状氮化碳 复合催化剂
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蜂窝陶瓷负载的Fe-Cr复合催化剂CO催化还原脱硝性能研究
12
作者 李东珂 孙瑜雪 +2 位作者 韩宇 范晓星 郭强 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期927-934,共8页
利用一氧化碳对锅炉内产生的氮氧化物进行选择催化还原脱硝(CO-SCR)可以显著降低锅炉烟气的处理成本。本文研究了蜂窝陶瓷氧化铝(HCA)负载的Fe-Cr复合催化剂(Fe-Cr/HCA)在高温下的CO-SCR脱硝性能,并通过调整双金属比例、老化温度和负载... 利用一氧化碳对锅炉内产生的氮氧化物进行选择催化还原脱硝(CO-SCR)可以显著降低锅炉烟气的处理成本。本文研究了蜂窝陶瓷氧化铝(HCA)负载的Fe-Cr复合催化剂(Fe-Cr/HCA)在高温下的CO-SCR脱硝性能,并通过调整双金属比例、老化温度和负载量,探讨最佳的材料制备条件。结果显示,Fe-Cr/HCA催化剂表面形成了FeCr_(2)O_(4)固溶体,Fe_(2)O_(3)与Cr_(2)O_(3)的协同作用能显著促进脱硝反应。当Fe/Cr比为1、老化温度为300℃、浸渍次数为15时,Fe-Cr/HCA催化剂的CO催化还原NO性能最优,此外,浸渍6次的催化剂即可用于实际应用当中。在400–800℃下,NO的转化率接近100%。催化剂表面形成了FeCr_(2)O_(4)固溶体,并且Fe_(2)O_(3)与Cr_(2)O_(3)的协同作用显著促进了脱硝反应。 展开更多
关键词 蜂窝陶瓷氧化铝 Fe-Cr复合催化剂 CO选择催化还原脱硝 Fe-Cr/HCA
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快速微波合成铂铜合金作为高效氧还原电催化剂 被引量：1
13
作者 袁程 沈迁 +1 位作者 张瑞文 张世明 《储能科学与技术》 北大核心 2025年第3期1133-1140,共8页
氧还原反应(ORR)动力学迟缓,质子交换膜燃料电池(PEMFC)阴极需要消耗大量的贵金属铂(Pt)。然而,Pt的稀缺性以及商业Pt/C催化剂的高成本、低ORR活性、差稳定性等问题,严重制约了PEMFC的大规模应用。因此,亟需寻找合适策略以开发具有优异... 氧还原反应(ORR)动力学迟缓,质子交换膜燃料电池(PEMFC)阴极需要消耗大量的贵金属铂(Pt)。然而,Pt的稀缺性以及商业Pt/C催化剂的高成本、低ORR活性、差稳定性等问题,严重制约了PEMFC的大规模应用。因此,亟需寻找合适策略以开发具有优异活性、高稳定性、低Pt用量的高效实用催化剂。本工作发展了一种快速微波还原的方法,合成了碳负载的铂铜合金纳米颗粒(PtCu/C)催化剂。透射电镜结果显示,PtCu纳米颗粒均匀分布在碳载体表面,其平均粒径约为2.7 nm,纳米颗粒中Pt、Cu均匀分布,形成了两个原子层厚度的富Pt表面结构;X射线衍射证实了PtCu合金的形成;X射线光电子能谱表明Cu向Pt进行了电子转移,产生了电子相互作用。进一步,系统考察了前体混合物中Pt∶Cu摩尔比以及微波反应的温度、时间、功率等对制备催化剂催化活性的影响。电化学测试结果表明,优化的PtCu/C催化剂在0.9 V(vs.RHE)处的质量活性和面积活性分别为0.280A/mg和0.346 mA/cm^(2),均优于商业Pt/C催化剂的0.150A/mg和0.213 mA/cm^(2),且稳定性进一步提升,PtCu/C催化剂提高的活性和稳定性主要归因于小粒径的PtCu纳米颗粒、合金化以及富Pt表面结构等。 展开更多
关键词 快速微波还原 铂铜合金 电催化剂 氧还原反应
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基于镍铝催化剂的碳酸盐加氢热解还原反应特性研究
14
作者 窦本浩 杜锦标 +4 位作者 胡兆一 周梵 代丽娜 高云飞 王辅臣 《华东理工大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期10-22,共13页
以白云石作为碳酸盐代表性矿物,将Ni/γ-Al_(2)O_(3)催化剂与白云石机械混合后,探讨了H_(2)气氛下碳酸盐催化加氢热解还原过程以及不同工况对该过程的影响。结果表明,Ni/γ-φCO/φCO_(2)Al_(2)O_(3)催化剂可大幅提高碳酸盐的转化效率,... 以白云石作为碳酸盐代表性矿物,将Ni/γ-Al_(2)O_(3)催化剂与白云石机械混合后,探讨了H_(2)气氛下碳酸盐催化加氢热解还原过程以及不同工况对该过程的影响。结果表明,Ni/γ-φCO/φCO_(2)Al_(2)O_(3)催化剂可大幅提高碳酸盐的转化效率,气体产物中的CO与CO_(2)的体积分数之比(φCO=φCO_(2))由不加入催化剂时的1.105提升至加入催化剂时的2.622;较高的Ni含量、H_(2)体积分数和较低的反应温度都会促进CH4生成反应,降低CO的选择性;催化剂可通过磁性从固体产物中分离,实验表明催化剂在多次循环反应后仍可保持活性及选择性。 展开更多
关键词 CO_(2)资源化 NI基催化剂 白云石 碳酸盐加氢热解还原 催化剂循环
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NiPd/SiO_(2)双金属催化剂上糠醛还原胺化制糠胺
15
作者 钟齐锋 胡锦波 +3 位作者 张志扬 郭珊珊 陈梦婷 刘迎新 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第1期105-111,共7页
为了进一步提高糠醛还原胺化反应中Ni基催化剂活性和稳定性,采用共浸渍法制备NiPd/SiO_(2)双金属催化剂,在氨水作为氨源、分子氢作为还原剂条件下,催化糠醛还原胺化合成糠胺。研究了Ni/Pd摩尔比、反应温度、氢气压力、催化剂用量等对糠... 为了进一步提高糠醛还原胺化反应中Ni基催化剂活性和稳定性,采用共浸渍法制备NiPd/SiO_(2)双金属催化剂,在氨水作为氨源、分子氢作为还原剂条件下,催化糠醛还原胺化合成糠胺。研究了Ni/Pd摩尔比、反应温度、氢气压力、催化剂用量等对糠醛转化率和糠胺选择性的影响,同时研究了催化剂的重复使用性和普适性。结果表明,在优化的NiPd(1∶4)/SiO_(2)催化剂上130℃、2 MPa条件下反应3 h,糠醛完全转化,糠胺选择性达到91.6%,催化剂重复使用4次后仍具有良好的活性,且该催化剂在其他多种醛类化合物还原胺化制伯胺反应中也表现出较好的催化性能。 展开更多
关键词 糠醛 糠胺 还原胺化 双金属催化剂 生物质
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电催化还原CO_(2)制合成气传质过程模拟及催化剂结构优化
16
作者 聂全灏 宋雪旦 +2 位作者 刘朔 于畅 邱介山 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期74-82,共9页
电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)是应对全球气候变化和实现能源转型的关键技术之一。通过将CO_(2)转化为有价值的化学品,可以有效地减少温室气体排放并为可持续能源的开发提供动力。CO_(2)RR过程中常常伴随析氢反应(HER)发生,生成H_(2... 电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)是应对全球气候变化和实现能源转型的关键技术之一。通过将CO_(2)转化为有价值的化学品,可以有效地减少温室气体排放并为可持续能源的开发提供动力。CO_(2)RR过程中常常伴随析氢反应(HER)发生,生成H_(2)与CO行成合成气。合成气的H_(2)与CO比例对下游化学品的合成具有重要影响。因此,调控催化剂的厚度和孔隙率等结构,是实现目标产物精确控制的有效途径之一。Ni-N-C催化剂以其对CO产物的高选择性,在电催化合成气制备过程中,尤其是在合成气比例n(H_(2))/n(CO)为0.5~5范围内表现出显著优势。研究采用有限元数值模拟方法,构建了二维膜电极电解槽(MEA)模型,探讨了Ni-N-C催化剂厚度与孔隙率对MEA中的传质、CO_(2)RR及HER反应选择性和产物浓度分布的影响。通过对催化剂厚度5~95μm和孔隙率0.2~0.9的进行模拟,发现随着催化剂厚度从65μm增加到95μm,CO_(2)的扩散效果逐渐增强,限制了CO浓度的提高,从而影响合成气的比例,在电压为2.5~3.1 V范围内,合成气的比例稳定在1~5。另一方面,提高催化剂的孔隙率,特别是在0.2~0.9的范围内,有助于缓解CO_(2)扩散对反应速率的限制,从而提升CO产物的浓度。在1.6~2.2 V的低电压范围内,能够制备得到比例为0.5~1的合成气。研究为MEA中催化剂的设计和优化提供了理论支持,能够为未来电催化CO_(2)还原反应的工业应用提供指导。 展开更多
关键词 电催化 数值模拟 二氧化碳还原 催化剂 传质
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ZIF-8衍生碳基无金属催化剂孔道结构调控及其氧还原性能研究
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作者 叶壮 樊嘉宁 +5 位作者 代文元 孙正印 夏梦雪 向俊英 梁浩杰 章海霞 《应用化工》 北大核心 2025年第4期833-839,844,共8页
氧还原反应(ORR)是影响燃料电池商业化应用的关键因素,存在动力学缓慢、副产物多、催化剂成本昂贵等问题。以二氧化硅(SiO 2)为模板,生长ZIF-8结构作为前驱体,经历氢氟酸(HF)刻蚀及高温热解处理制备碳基无金属催化剂(NC-30)。通过调控Si... 氧还原反应(ORR)是影响燃料电池商业化应用的关键因素,存在动力学缓慢、副产物多、催化剂成本昂贵等问题。以二氧化硅(SiO 2)为模板,生长ZIF-8结构作为前驱体,经历氢氟酸(HF)刻蚀及高温热解处理制备碳基无金属催化剂(NC-30)。通过调控SiO 2模板尺寸,丰富了催化剂的孔道结构,提高了催化剂的介孔体积,促进含氧物种的传递。此外,高比例吡啶氮(N)的掺杂引起表面电荷的重新分布以及相邻碳(C)原子的电子自旋密度的改变,提高了催化剂的本征活性。该催化剂在碱性ORR反应中的半波电位(E_(1/2))高达0.895 V,优于多数无金属ORR催化剂。将其用作锌空电池阴极材料,其功率密度可达101.6 mW/cm 2,表现出优异电池性能。为无金属ORR催化剂的制备提供了新思路。 展开更多
关键词 金属-有机框架 无金属催化剂 多孔 氧还原反应 锌空气电池
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B,N共掺杂富勒烯C_(70)作为氧还原和氧析出非金属电催化剂的理论研究
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作者 杨思伟 黄旭日 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期70-79,共10页
采用密度泛函理论研究了B,N共掺杂富勒烯C_(70)[C_(68)B(n)N(m),n,m=1~5,分别代表B和N取代的C位点]的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)性能.结果表明,C_(68)B(n)N(m)在热力学上是稳定的,且其ΔG_(*O)OH和ΔG_(*O)与ΔG_(*OH)均呈良好... 采用密度泛函理论研究了B,N共掺杂富勒烯C_(70)[C_(68)B(n)N(m),n,m=1~5,分别代表B和N取代的C位点]的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)性能.结果表明,C_(68)B(n)N(m)在热力学上是稳定的,且其ΔG_(*O)OH和ΔG_(*O)与ΔG_(*OH)均呈良好的线性关系.其中,C_(68)B(4)N(2)与C_(68)B(5)N(2)催化剂的ORR过电位为0.45 V,与商业Pt催化剂相当;C_(68)B(4)N(1)的OER过电位最低(0.38 V),优于传统RuO_(2)催化剂(0.42 V),C_(68)B(1)N(3)也表现出与RuO_(2)相当的OER活性.通过精确调控B,N共掺杂位置,可显著降低ORR与OER过电位,提升C_(70)的催化性能.根据活性趋势图,C_(68)B(n)N(m)的最佳ORR和OER活性分别出现在ΔG_(*O)-ΔG_(*OH)=0.92 eV和ΔG_(*O)-ΔG_(*OH)=1.42 eV处.研究结果为设计和发现新的非金属碳基电催化剂提供了线索. 展开更多
关键词 非金属电催化剂 氧还原反应 氧析出反应 密度泛函理论
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碱性燃料电池氧还原二维Co基催化剂制备与性能研究
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作者 蓝公家 杨涛 +4 位作者 韩治成 温国胜 张城 李艳平 严大洲 《中国有色冶金》 北大核心 2025年第2期84-95,共12页
碱性燃料电池,由于其能量转换效率高、工作温度相对较低、绿色无污染等优点,近年来备受关注。然而,阴极的氧还原反应动力学缓慢是碱性燃料电池的关键限制因素,开发应高活性、稳定和低成本的氧还原反应催化剂具有重要意义。本研究以不同... 碱性燃料电池,由于其能量转换效率高、工作温度相对较低、绿色无污染等优点,近年来备受关注。然而,阴极的氧还原反应动力学缓慢是碱性燃料电池的关键限制因素,开发应高活性、稳定和低成本的氧还原反应催化剂具有重要意义。本研究以不同比例的钴锌双金属为金属源,将前驱体直接热解制备了一种新型二维片状结构的钴基催化剂,记为Co@NC-L-CoxZny。采用SEM、TEM、SAED、EDS-Mapping、XRD、XPS、BET、ICP-MS和Raman等分析技术表征了催化剂的形貌结构,在碱性环境中测试了Co@NC-L-Co_(x)Zn_(y)的电化学性能。结果表明,Co@NC-L-Co_(3)Zn1呈现出叶片状结构,具有优异的电催化活性与稳定性,在0.1 mol/L KOH电解液中初始电压(E_(on-set))和半波电位(E_(1/2))分别为0.918 V和0.853 V,计时电流法运行10000 s后维持初始电流的87.3%,其性能与商用催化剂20wt%Pt/C相当。 展开更多
关键词 金属有机框架 二维片状结构 碱性燃料电池 钴基催化剂 氧还原反应
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电化学脱合金调控铂基氧还原催化剂表面结构的研究进展
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作者 徐伟洪 武晓梅 +1 位作者 柯小行 隋曼龄 《北京工业大学学报》 北大核心 2025年第2期214-228,共15页
铂基纳米结构催化剂因其高活性而成为质子交换膜燃料电池阴极最有应用前景的氧还原催化剂。电化学脱合金能够通过调节铂基催化剂的表面结构提升催化剂性能,并且兼具简单易行、低成本等优点,成为优化铂基催化剂的有效手段之一。重点介绍... 铂基纳米结构催化剂因其高活性而成为质子交换膜燃料电池阴极最有应用前景的氧还原催化剂。电化学脱合金能够通过调节铂基催化剂的表面结构提升催化剂性能,并且兼具简单易行、低成本等优点,成为优化铂基催化剂的有效手段之一。重点介绍电化学脱合金在铂基催化剂的微结构调控中的应用研究进展。首先,对铂基氧还原催化剂的电化学脱合金机理进行了归纳总结;其次,从纳米催化剂(组分、粒径、表面暴露晶面)和电化学脱合金条件(电位、扫描速率、气氛)两大方面分析了电化学脱合金在铂基催化剂微观结构调控中的机理,并对其未来的研究发展进行了展望。 展开更多
关键词 燃料电池 铂基催化剂 氧还原反应 透射电子显微学 电化学脱合金 微结构
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