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具有缺陷结构的UiO-66-SO_(3)H-X催化CO_(2)和CH_(3)OH合成DMC研究
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作者 张奥森 张忠琪 +5 位作者 沈英杰 王培贤 王自庆 王贺云 熊新阳 田芳芳 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期49-59,共11页
CO_(2)大量排放造成全球变暖引起了广泛关注,如何减少CO_(2)排放并将其转化为高附加值化学品已成为研究热点。以2-巯基苯甲酸(MBA)和对苯二甲酸(H_(2)BDC)作为配体,合成了一系列UiO-66-SH-X,然后利用H_(2)O_(2)氧化制备了UiO-66-SO_(3)H... CO_(2)大量排放造成全球变暖引起了广泛关注,如何减少CO_(2)排放并将其转化为高附加值化学品已成为研究热点。以2-巯基苯甲酸(MBA)和对苯二甲酸(H_(2)BDC)作为配体,合成了一系列UiO-66-SH-X,然后利用H_(2)O_(2)氧化制备了UiO-66-SO_(3)H-X(X=n(MBA):(n(H_(2)BDC)+n(MBA)))催化剂,并研究了n(MBA):(n(H_(2)BDC)+n(MBA))对UiO-66-SO_(3)H-X的物理化学性质、催化性能和重复使用性的影响。结果表明,UiO-66-SO_(3)H-X具有良好的晶体结构,随着n(MBA):(n(H_(2)BDC)+n(MBA))增大,UiO-66-SO_(3)H-X的比表面积和平均孔径迅速减小。与UiO-66相比,UiO-66-SO_(3)H-X催化性能更优,其中UiO-66-SO_(3)H-0.3催化性能最优。在温度140℃、CO_(2)压力3.5 MPa、催化剂用量0.1 g和反应时间8 h条件下,DMC收率为0.92%,较UiO-66提高2.83倍。UiO-66-SO_(3)H-0.3具有良好的水热稳定性,经过3次循环测试后,活性比(3次循环后DMC收率与新鲜催化剂DMC收率之比)为92.6%。 展开更多
关键词 CO_(2) 碳酸二甲酯 UiO-66 连接体缺陷 酸性位点
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