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质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-ToF-MS)高时间分辨在线测定广州环境空气还原性硫化合物 被引量:9
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作者 王钊逸 黄忠辉 +2 位作者 张慧娜 张艳利 王新明 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第11期2425-2432,共8页
采用高分辨质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-ToF-MS)对环境空气中还原性含硫化合物(RSCs)进行高时间分辨率在线测量.时间分辨率为2 s时,硫化氢(H_2S)、甲硫醇(MeSH)、二甲硫(DMS)和二甲二硫(DMDS)的检测限分别为25、26、22、80 ng·... 采用高分辨质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-ToF-MS)对环境空气中还原性含硫化合物(RSCs)进行高时间分辨率在线测量.时间分辨率为2 s时,硫化氢(H_2S)、甲硫醇(MeSH)、二甲硫(DMS)和二甲二硫(DMDS)的检测限分别为25、26、22、80 ng·m^(-3);时间分辨率为10 min时,4种RSCs的检测限全面优于离线测量方法.标准样品10次重复测量表明,RSCs相对标准偏差<3%,与真实浓度相对偏差在±5%以内.通过理论计算得到的绝对定量结果与外标法测得结果的比较,对绝对定量时理论计算的RSCs与H_3O^+反应常数k值进行了校正.利用校正后k值对广州环境空气RSCs进行绝对定量,结果与外标法测量结果相对偏差<4%; 2017年2月对广州环境空气RSCs进行了为期一周的初步在线观测,测得H2S、DMDS、DMS和MeSH的浓度水平分别为501±155、1026±388、215±35、120±25 ng·m^(-3).RSCs日变化呈现差异,H2S、MeSH和DMS浓度日变化规律不明显,而其DMDS则呈现出较为明显的日变化特征. 展开更多
关键词 还原性硫化物 质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-ToF-MS) 高时间分辨率 在线测量 空气 广州
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南海北部琼东南盆地浅表层沉积物的地球化学特征及对沉积环境的指示 被引量:6
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作者 孙甜甜 邬黛黛 +4 位作者 潘梦迪 杨飞 吴能友 陈雪刚 刘丽华 《热带海洋学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期70-80,共11页
南海北部琼东南盆地海底存在着巨型麻坑,现有研究多认为其形成主要与海底流体渗漏有关。目前对琼东南盆地深海沉积物地球化学特征及麻坑区的生物地球化学过程等尚不清楚。文章选取南海北部琼东南盆地C14、C19两个站位岩心样品,进行了总... 南海北部琼东南盆地海底存在着巨型麻坑,现有研究多认为其形成主要与海底流体渗漏有关。目前对琼东南盆地深海沉积物地球化学特征及麻坑区的生物地球化学过程等尚不清楚。文章选取南海北部琼东南盆地C14、C19两个站位岩心样品,进行了总硫(TS)、总碳(TC)、总有机碳(TOC)、铬还原性硫化物(CRS)及其δ^(34)SCRS值测试,并结合总氮/总碳(TN/TOC)比值和已发表的孔隙水中SO42-浓度等进行了地球化学特征分析。研究表明:C14站位以3.91m bsf(below seafloor)为界,上下分别存在有机质参与的硫酸盐还原反应(OSR)和甲烷厌氧氧化作用(AOM)驱动的硫酸盐还原反应(SR);3.91m bsf以上的部位沉积物的TS、TC含量均低于3.91m bsf以下部位,且沉积物孔隙水中SO42-浓度由3.91m bsf以上的缓慢凹型减少变成3.91m bsf以下的线性减少,说明该处成为沉积物中地球化学特征分界的明显标志;在3.91m bsf以下,受到甲烷渗漏的影响。C19站位沉积物中TS与TC含量由浅到深逐渐增加,但与TN/TOC比值变化呈现几乎相反趋势,即整个岩心以OSR为主,并呈现出有机质早期成岩阶段的沉积现象。C14和C19两个站位柱状沉积物的δ^(34)SCRS值变化范围分别为-50.2‰^-46.9‰和-50.1‰^-42.0‰(V-CDT标准),均显示出了较为偏负的硫同位素值,表明研究区主要的生物化学过程是在相对开放体系下硫酸盐还原作用的结果,综合说明该研究区麻坑的甲烷流体已经喷发,目前可能处于衰退期,甚至已经不活跃,该结果与前人的认识基本一致。 展开更多
关键词 还原性硫化物 硫同位素值 甲烷厌氧氧化作用 硫酸盐还原反应 麻坑 琼东南盆地
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富营养化湖泊中硫酸盐对蓝藻衰亡产甲烷过程的影响 被引量:4
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作者 周川乔 彭宇 +7 位作者 邓杨 吕成旭 朋毛羊藏 张思远 许晓光 王瑜 张利民 王国祥 《湖泊科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1639-1649,共11页
随着外源性硫酸盐(SO42-)的持续性输入,富营养化湖泊水体的SO42-浓度持续升高.野外长期监测结果表明,近几十年太湖水体的SO42-浓度逐渐升高,达到了96 mg/L的水平.此外,富营养化湖泊中蓝藻水华衰亡会产生并释放大量的甲烷(CH4),湖泊水体... 随着外源性硫酸盐(SO42-)的持续性输入,富营养化湖泊水体的SO42-浓度持续升高.野外长期监测结果表明,近几十年太湖水体的SO42-浓度逐渐升高,达到了96 mg/L的水平.此外,富营养化湖泊中蓝藻水华衰亡会产生并释放大量的甲烷(CH4),湖泊水体的SO42-浓度升高是否会对沉积物产CH4过程造成影响仍缺乏相关研究.本实验构建了蓝藻水体沉积物微宇宙系统,通过添加30、60、90、120和150 mg/L五组浓度的硫酸盐,探究不同SO42-浓度下蓝藻衰亡过程中水体的SO42-、还原性硫化物(∑S2-)和CH4的变化规律.结果表明,蓝藻聚积衰亡的第6~9天硫酸盐还原作用最为强烈,此时水体中的SO42-浓度快速下降到最低值,依次为7.65、8.87、21.21、41.14和56.54 mg/L.伴随着硫酸盐还原过程的进行,水柱中∑S2-的浓度不断上升,并达到最高值,依次为4.77、6.98、7.49、7.49和7.43 mg/L.蓝藻聚积衰亡的第10~21天水体中的SO42-浓度维持在较低水平,∑S2-浓度逐渐下降,并趋近于0.培养开始时,CH4增长缓慢,SO42-浓度下降之后,CH4浓度逐渐上升,并在第6~9天迅速上升,培养结束时,CH4的最终浓度随着水体初始SO42-浓度的增加而降低,依次为546.39、207.24、79.61、37.25和5.56μmol/L,CH4的浓度与初始水体SO42-浓度呈指数型负相关关系.因此,对于精准评估富营养化湖泊的产甲烷过程,需要考虑不断上升的SO42-浓度所带来的影响. 展开更多
关键词 富营养化湖泊 蓝藻 甲烷 硫酸盐 还原性硫化物 太湖
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南海北部Site 3A站位沉积物地球化学特征及其对甲烷渗漏的指示
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作者 区相文 邬黛黛 +2 位作者 张覃谊 吴能友 刘丽华 《新能源进展》 2022年第2期111-125,共15页
南海北部陆坡具有较好的水合物成藏潜力,而甲烷渗漏区的地球化学特征和沉积环境以及自生矿物的关系对天然气水合物的勘探和开采有重要指示意义。选取南海北部陆坡Site 3A站位柱状沉积物作为研究对象,通过对其主微量元素、五种形态的磷... 南海北部陆坡具有较好的水合物成藏潜力,而甲烷渗漏区的地球化学特征和沉积环境以及自生矿物的关系对天然气水合物的勘探和开采有重要指示意义。选取南海北部陆坡Site 3A站位柱状沉积物作为研究对象,通过对其主微量元素、五种形态的磷、不同形态的铁、铬还原硫(CRS)、硫同位素以及有机碳值等数据进行地球化学特征分析。结果表明,南海北部Site 3A站位柱状沉积物主要以200 cmbsf深度作为分界线,分成以有机质硫酸盐还原作用为主的上部和以甲烷厌氧氧化(AOM)作用为主的下部,对比上部,下部可指示黄铁矿含量的CRS含量增加,说明该站位存在AOM作用,200 cmbsf深度以下为硫酸盐−甲烷过渡带(SMTZ)。δCe在200 cmbsf深度以下呈现先增大后减小的趋势,说明200 cmbsf深度以下为偏碱性的还原环境。沉积物中的锰、自生磷灰石态磷(P_(CFA))、铁结合磷(P_(Fe))、可还原性铁(Fe_(ox))、磁铁矿铁(Fe_(mag))和碳酸盐铁(Fe_(cab))的含量变化均受到了AOM作用的影响,下部沉积物中指示富镁方解石含量的Mg/Ca值较高,指示文石含量的Sr/Ca值无明显变化;同时,δ^(34)S并未出现明显的正偏现象,而200 cmbsf深度以下CRS和总硫(TS)的含量只是略有增加,说明该地区主要以低渗漏或甲烷扩散为主。 展开更多
关键词 元素地球化学 稀土元素 还原性硫化物 南海北部陆坡 甲烷厌氧氧化作用
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