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过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究进展
1
作者 宋戈洋 薛东 李刚 《大学化学》 CAS 2024年第2期321-329,共9页
苯胺类化合物是一种重要的有机中间体和基本化工原料,广泛应用于医药、农药、染料和功能材料等研究领域。发展高效、绿色的合成苯胺类化合物一直是备受关注的研究热点之一。过去数十年,过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究由于... 苯胺类化合物是一种重要的有机中间体和基本化工原料,广泛应用于医药、农药、染料和功能材料等研究领域。发展高效、绿色的合成苯胺类化合物一直是备受关注的研究热点之一。过去数十年,过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究由于具有底物适用广泛、官能团兼容性好及高的反应选择性等优点,引起了化学家的研究兴趣与关注。本文综述了过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究进展,主要内容包括:(1)钯催化卤代芳烃合成苯胺类化合物;(2)铜催化卤代芳烃合成苯胺类化合物;(3)镍催化卤代芳烃合成苯胺类化合物。 展开更多
关键词 过渡金属催化 苯胺类化合物 卤代芳烃 胺化反应
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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级
2
作者 卢卓然 李圣凯 +2 位作者 逯宇轩 王双印 邹雨芹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期89-106,共18页
将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。 展开更多
关键词 电催化生物质升级 C―C键断裂 电催化 过渡金属催化剂
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过渡金属催化剂Co_(x)Ni_(1-x)TiO_(3)活化过硫酸盐去除水中污染物的综合实验设计
3
作者 成媛媛 臧猛 戚洪彬 《计量学报》 CSCD 北大核心 2024年第7期1073-1080,共8页
基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术具有高效、环境友好等特点,因此该技术在水处理领域具有非常好的应用前景。通过利用过渡金属之间协同活化PMS的优势,采用乙二醇沉淀-煅烧法,制备了一系列不同Co/Ni比例的非均相催化剂Co_(x)Ni_(1-x)Ti... 基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术具有高效、环境友好等特点,因此该技术在水处理领域具有非常好的应用前景。通过利用过渡金属之间协同活化PMS的优势,采用乙二醇沉淀-煅烧法,制备了一系列不同Co/Ni比例的非均相催化剂Co_(x)Ni_(1-x)TiO_(3)。通过X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)分析了催化剂的物相和微观结构。同时考察了催化剂用量、PMS浓度、pH值以及催化剂的循环使用情况对降解污染物环丙沙星(CIP)的影响,最优条件为0.20 g/L Co_(0.7)Ni_(0.3)TiO_(3)、0.5 mmol/L的PMS和pH=6时,60 min内降解CIP的效率达90.01%。通过自由基猝灭实验,证实了SO_(4)^(·-)是高级氧化降解过程中的主要活性物种。 展开更多
关键词 化学计量 水中污染物 过渡金属催化剂 活化过硫酸盐 罗丹明B 环丙沙星
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过渡金属催化下的格氏试剂与卤代烃的偶联反应研究进展 被引量：3
4
作者 张炜炜 戴志群 +1 位作者 张智勇 赵宗煌 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期314-316,共3页
格氏试剂与卤代烃的偶联反应是有机合成中形成C-C键的重要方法。详细介绍了各种过渡金属催化下的偶联反应,从机理、过程和方法上进行了探讨,并展望该领域未来的发展方向。
关键词 过渡金属催化 格氏试剂 偶联反应
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焙烧温度和盐酸浓度对硅藻土负载铁系后过渡金属催化剂的影响 被引量：2
5
作者 王鹏 高延敏 于智 《石化技术与应用》 CAS 2006年第4期266-268,共3页
采用红外光谱和扫描电子显微镜对不同焙烧温度和不同浓度盐酸处理的硅藻土进行了分析,考察了硅藻土的焙烧温度和盐酸处理浓度对负载铁系后过渡金属催化剂活性和对乙烯聚合性能的影响。结果表明:最佳焙烧温度为600℃,酸化时HCl的最佳浓度... 采用红外光谱和扫描电子显微镜对不同焙烧温度和不同浓度盐酸处理的硅藻土进行了分析,考察了硅藻土的焙烧温度和盐酸处理浓度对负载铁系后过渡金属催化剂活性和对乙烯聚合性能的影响。结果表明:最佳焙烧温度为600℃,酸化时HCl的最佳浓度为5%;使乙烯在40℃及n(Al)/n(Fe)为1500的条件下进行淤浆聚合,催化剂活性为707kg/(mol·h),制得了熔融温度为123.9℃,结晶度为65.2%～67.8%的聚乙烯。 展开更多
关键词 后过渡金属催化剂 乙烯 硅藻土 负载 三乙基铝 聚合
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湿天然气中乙烷氧化脱氢的研究Ⅱ.过渡金属催化剂的研究 被引量：1
6
作者 卢萍 邱发礼 吕绍洁 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第1期4-6,共3页
在550～700℃的温度范围内研究了过渡金属单组分催化剂对温天然气中乙烷氧化脱氢催化反应。结果表明，在700℃时，过渡金属单组分催化剂活性、选择性与其离子半径变化规律一致，对MnSO4、TiO2、Cr2O3的活性与晶格氧活动性有顺应关系。... 在550～700℃的温度范围内研究了过渡金属单组分催化剂对温天然气中乙烷氧化脱氢催化反应。结果表明，在700℃时，过渡金属单组分催化剂活性、选择性与其离子半径变化规律一致，对MnSO4、TiO2、Cr2O3的活性与晶格氧活动性有顺应关系。添加不同阴离子催化剂表现出不同的活性，实验发现，MnSO4有较好活性，在700℃时对C2H4选择性为68．48％，收率为30．54％。O2－TPD实验表明吸附氧与催化剂活性没有顺应关系。 展开更多
关键词 天然气 湿天然气 乙烷 氧化脱氢 过渡金属催化剂
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乙烯聚合后过渡金属催化剂研究进展
7
作者 陈红霞 曹晓光 吕建平 《油气田地面工程》 北大核心 2002年第5期23-23,共1页
关键词 乙烯聚合 后过渡金属催化剂 研究进展
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过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的羰基化研究进展 被引量：4
8
作者 华凯敏 刘晓放 +3 位作者 魏百银 张书南 王慧 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期133-148,共16页
有限的化石燃料与不断增长的能源需求的矛盾和因温室气体大量排放导致的异常气候变化这两大相关问题引起全世界范围内的关注。二氧化碳(CO_(2))是一种主要的温室气体,同时也是合成燃料和化学品的重要C1资源。利用CO_(2)参与合成化学品... 有限的化石燃料与不断增长的能源需求的矛盾和因温室气体大量排放导致的异常气候变化这两大相关问题引起全世界范围内的关注。二氧化碳(CO_(2))是一种主要的温室气体,同时也是合成燃料和化学品的重要C1资源。利用CO_(2)参与合成化学品能有效减少温室气体的排放。然而,高度氧化、热力学稳定的CO_(2)的化学转化仍然是一较大挑战,需要引入还原剂等参与CO_(2)的化学转化。作为理想的还原剂,氢气(H_(2))可将CO_(2)逆水煤气变换(RWGS)转化为一氧化碳(CO),考虑到有毒CO的繁琐分离和运输,众多研究利用原位生成的CO参与到各种羰基化反应中,既得到了高附加值的化学品,又避免了CO的直接使用。基于此,过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的羰基化反应得到了广泛地关注和研究,实现了CO_(2)/H_(2)参与的烯烃羰基化生成醇、羧酸、胺、醛等产物。同时多相催化的烯烃羰基化的实现为该领域开发了新的催化体系。在烯烃羰基化的基础上,该领域得到了进一步的发展,CO_(2)参与羰基化的反应路径变得更加丰富,如出现了CO_(2)加氢到甲酸(HCOOH),HCOOH到CO的间接生成CO的路径和CO_(2)直接参与羰基化的反应路径,实现了CO_(2)/H_(2)参与的卤代烃、甲醇(MeOH)及其衍生物等的羰基化反应,获得芳醛、乙酸、乙醇等大宗或精细化学品。CO_(2)/H_(2)参与的羰基化研究的快速发展拓展了CO_(2)资源化利用的途径,获得高附加值的大宗或精细化学品,促进了绿色化学的发展。本文主要围绕过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的多种羰基化生成高附加值化学品的反应,总结了近年来的研究进展,并对该方向的发展做了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 羰基化反应 过渡金属催化 醇 醛 羧酸 乙醇 乙酸
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过渡金属催化的酰胺C-N键活化 被引量：1
9
作者 陈天阳 张文雄 《大学化学》 CAS 2017年第6期1-12,共12页
过渡金属催化的酰胺C-N键活化已成为有机化学和金属有机化学热门的研究领域之一。酰胺中羰基C-N键的切断可分为5种不同模式:1)氧化加成反应;2)形成季铵盐后的酰基转移反应;3)质子解反应;4)氢化反应;5)脱羧反应。而酰胺非羰基C-N键的切... 过渡金属催化的酰胺C-N键活化已成为有机化学和金属有机化学热门的研究领域之一。酰胺中羰基C-N键的切断可分为5种不同模式:1)氧化加成反应;2)形成季铵盐后的酰基转移反应;3)质子解反应;4)氢化反应;5)脱羧反应。而酰胺非羰基C-N键的切断可分为4种不同模式:1)氧化加成反应;2)亲核取代反应;3)形成亚胺或亚胺盐;4)β-氨基消除反应。本文综述了近年来过渡金属催化的酰胺中羰基C-N键和非羰基C-N键的不同切断模式。 展开更多
关键词 酰胺 C-N键切断 过渡金属催化
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非过渡金属催化芳香二炔和二硅烷基苯制备聚(硅苯-芳炔)树脂
10
作者 杨灿 刘暘 +4 位作者 付伟强 佟斌 蔡政旭 董宇平 石建兵 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期547-558,共12页
以芳香基双炔和1,4-二(二甲基硅烷基)苯为原料,乙二醇二甲醚(DME)为溶剂,NaOH为催化剂,空气氛围下,一步反应制备得到含硅芳炔树脂(SPAR)。并进一步探讨了催化剂、反应溶剂、温度、时间对聚合反应的影响。通过凝胶渗透色谱(GPC)、红外光... 以芳香基双炔和1,4-二(二甲基硅烷基)苯为原料,乙二醇二甲醚(DME)为溶剂,NaOH为催化剂,空气氛围下,一步反应制备得到含硅芳炔树脂(SPAR)。并进一步探讨了催化剂、反应溶剂、温度、时间对聚合反应的影响。通过凝胶渗透色谱(GPC)、红外光谱、核磁分析确定产物的分子量和化学结构。实验结果表明:使用20 mol%的NaOH为催化剂,单体比例为1∶1,在1 mol/L的DME溶剂中,80℃反应12 h得到最好的聚合效果。该聚合方法简单、价廉,无需复杂的后处理,且得到的产物具有较好的热稳定性。 展开更多
关键词 非过渡金属催化 NAOH 硅炔聚合 耐热树脂
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过渡金属催化有机硫化物C-S断裂反应的研究进展 被引量：4
11
作者 田帅男 孙然 +1 位作者 李蕾 王贺 《石油化工高等学校学报》 CAS 2023年第1期48-57,共10页
有机硫化物广泛存在于石油、煤炭等自然资源中,具有丰富的资源储备。在石油炼制工业中,通常需要通过C-S断裂进行石油馏分的脱硫。其中,过渡金属催化的C-S断裂反应因具有效率高、条件温和、污染小等优点而备受研究者的关注。总结了过渡... 有机硫化物广泛存在于石油、煤炭等自然资源中,具有丰富的资源储备。在石油炼制工业中,通常需要通过C-S断裂进行石油馏分的脱硫。其中,过渡金属催化的C-S断裂反应因具有效率高、条件温和、污染小等优点而备受研究者的关注。总结了过渡金属催化不同类型有机硫化物C-S断裂反应的最新进展,对Pd、Cu、Ni、Fe等催化体系的反应机理提出了见解,并对该类反应的发展前景进行了展望。 展开更多
关键词 交叉偶联反应 过渡金属催化 C-S 有机硫化物 研究进展
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后过渡金属催化烯烃聚合稳定性的改进
12
作者 廖恒 伍青 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期589-596,共8页
简要描述了后过渡金属催化剂相对于前过渡金属催化剂在烯烃聚合方面的特点。介绍了几种不同类型配体的后过渡金属催化剂,通过比较它们催化烯烃聚合所得产物的相对分子质量、催化聚合反应活性及活性保持时间,概括了影响后过渡金属催化剂... 简要描述了后过渡金属催化剂相对于前过渡金属催化剂在烯烃聚合方面的特点。介绍了几种不同类型配体的后过渡金属催化剂,通过比较它们催化烯烃聚合所得产物的相对分子质量、催化聚合反应活性及活性保持时间,概括了影响后过渡金属催化剂稳定性的因素。通过适当地调节配体对金属中心的空间位阻和电子效应以及合理的配体类型设计,能有效改进后过渡金属催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 后过渡金属催化剂 烯烃聚合 乙烯聚合 热稳定性
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后过渡金属催化剂催化乙烯聚合的研究进展 被引量：2
13
作者 高宇新 国海峰 +1 位作者 闫恪敏 董春明 《石化技术》 CAS 2014年第1期66-70,共5页
介绍了后过渡金属催化剂的催化特点,并从不同配体结构对聚乙烯分子链结构及聚合活性的影响角度出发,综述了近些年来后过渡金属催化剂在乙烯聚合方面的研究进展。
关键词 后过渡金属催化剂 配体结构 乙烯聚合
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过渡金属催化炔烃环化反应的研究进展
14
作者 刘兴燕 蒋瑶 +2 位作者 罗爽 南柏鑫 李高参 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期384-390,共7页
具有独特反应性和稳定性的炔烃类化合物一直以来是科研工作者们关注的热点之一,其中关于炔烃环化构筑一系列多环化合物的反应报道尤为突出。本文根据不同金属催化剂,总结归纳了近几年铑、钌、钴、钯等过渡金属催化炔烃环化反应的研究进... 具有独特反应性和稳定性的炔烃类化合物一直以来是科研工作者们关注的热点之一,其中关于炔烃环化构筑一系列多环化合物的反应报道尤为突出。本文根据不同金属催化剂,总结归纳了近几年铑、钌、钴、钯等过渡金属催化炔烃环化反应的研究进展,并简要讨论了催化转化的反应机理、优势以及局限性,最后展望了过渡金属催化炔烃环化反应的发展前景。 展开更多
关键词 炔烃 环化反应 过渡金属催化 进展
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用于C—O键氢解和加氢脱氧的过渡金属催化剂
15
《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第8期959-959,共1页
该专利公开了一种用于C-O键氢解和加氢脱氧的亚磷酰胺一金属催化剂。该催化剂含有过渡金属（如镍、钴和铁），过渡金属与亚磷酰胺阴离子的配比为1：1。
关键词 过渡金属催化剂 加氢脱氧 氢解 亚磷酰胺 阴离子
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过渡金属催化二氧化碳转化的研究 被引量：1
16
作者 郭辰辰 董卫果 《煤质技术》 2016年第A01期65-68,64,共5页
基于二氧化碳可作为一种廉价、无毒的碳源转化成对人类有用的化合物,已有大量采用过渡金属催化剂对二氧化碳催化转化的研究。对过渡金属催化剂催化二氧化碳的研究进展进行论述,分析不同催化剂催化作用的机理,并展望此类过渡金属催化剂... 基于二氧化碳可作为一种廉价、无毒的碳源转化成对人类有用的化合物,已有大量采用过渡金属催化剂对二氧化碳催化转化的研究。对过渡金属催化剂催化二氧化碳的研究进展进行论述,分析不同催化剂催化作用的机理,并展望此类过渡金属催化剂的未来发展,指出对过渡金属配合物的设计与合成是对二氧化碳催化转化研究的关键。 展开更多
关键词 过渡金属催化剂 二氧化碳转化 催化机理 计算量子化学 配合物
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合成支化聚乙烯的后过渡金属催化体系及其应用
17
《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期192-192,共1页
合成支化聚乙烯的后过渡金属催化体系及其应用，属于制备支化聚乙烯的后过渡金属复配催化体系及用途。本发明解决了主催化剂中两种催化剂间的干扰性问题，并能使用同一种助催化剂。该催化体系由主催化剂和助催化剂组成，主催化剂包括齐... 合成支化聚乙烯的后过渡金属催化体系及其应用，属于制备支化聚乙烯的后过渡金属复配催化体系及用途。本发明解决了主催化剂中两种催化剂间的干扰性问题，并能使用同一种助催化剂。该催化体系由主催化剂和助催化剂组成，主催化剂包括齐聚催化剂和共聚催化剂；齐聚催化剂为具有小取代基位阻的后过渡金属催化剂，共聚催化剂为具有大取代基的位阻的后过渡金属催化剂。这种催化体系具有良好的催化活性，其活性为1×10^5～1×10^6gPE／（mol·h·M），单体插入率为7～3％。在助催化剂烷基铝氧烷的作用下，主催化剂使乙烯为唯一聚合单体进行串连聚合，得到支化聚乙烯树脂。其分子量范围1×10^5～3×10^5，熔点为122℃～103℃。 展开更多
关键词 后过渡金属催化剂 支化聚乙烯 催化体系 应用 合成 共聚催化剂 齐聚催化剂 主催化剂
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“脱硝用纳米稀土与纳米过渡金属催化剂”项目荣获国家863计划立项
18
《稀土信息》 2012年第10期35-35,共1页
2012年6月，北海市辉煌朗洁环保科技有限公司申请的项目通过了中科院863计划专家组的评审，并获国家863计划立项。项目课题为“脱硝用纳米稀土及纳米过渡金属催化剂研发与应用”。
关键词 国家863计划 过渡金属催化剂 纳米稀土 立项 脱硝 环保科技 专家组 中科院
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过渡金属配合物催化烯烃聚合及共聚合 被引量：4
19
作者 伍青 林尚安 祝方明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期471-475,共5页
主要综合近年来在茂金属催化剂和后过渡金属催化剂烯烃聚合与共聚合方面的研究工作,重点叙述了催化剂的设计、过渡金属配合物配体结构、活性中心金属价态及聚合条件对乙烯、丙烯、1-丁烯、丁二烯、苯乙烯、降冰片烯等烯烃单体均聚合及... 主要综合近年来在茂金属催化剂和后过渡金属催化剂烯烃聚合与共聚合方面的研究工作,重点叙述了催化剂的设计、过渡金属配合物配体结构、活性中心金属价态及聚合条件对乙烯、丙烯、1-丁烯、丁二烯、苯乙烯、降冰片烯等烯烃单体均聚合及共聚合活性以及聚合产物链结构和相对分子质量的影响规律.同时,对所制备的新型聚烯烃均聚物和共聚物的结构与性能也进行了描述. 展开更多
关键词 茂金属催化剂 后过渡金属催化剂 烯烃聚合 共聚合
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铜-过渡金属/纳米水滑石(HT)催化剂上苯酚羟基化反应的研究 被引量：3
20
作者 陈春霞 徐成华 +1 位作者 冯良荣 邱发礼 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期228-230,共3页
研究了纳米水滑石负载含铜过渡金属催化剂和普通水滑石类催化剂催化苯酚羟基化反应 ,考察了不同过渡金属氧化物对Cu/纳米水滑石催化活性的影响。结果表明以纳米水滑石为载体的催化剂活性高 ,添加过渡金属Fe、Ni、Zn使催化剂活性提高 ,... 研究了纳米水滑石负载含铜过渡金属催化剂和普通水滑石类催化剂催化苯酚羟基化反应 ,考察了不同过渡金属氧化物对Cu/纳米水滑石催化活性的影响。结果表明以纳米水滑石为载体的催化剂活性高 ,添加过渡金属Fe、Ni、Zn使催化剂活性提高 ,而Co降低了催化剂的活性。对负载型纳米水滑石Cu -Fe -HT(1∶1∶1)在 6 0 0℃下焙烧 1h ,苯酚 /双氧水 (摩尔比 )为 2 ,反应时间 2h ,苯酚 /催化剂(质量比 )为 10 0时催化苯酚羟基化反应 ,苯酚的转化率为 32 .89% ,双氧水的有效利用率为 6 5 .78%。 展开更多
关键词 水滑石 苯酚羟基化 催化剂活性 纳米 反应 负载型 摩尔比 过渡金属催化剂 催化活性 过渡金属氧化物
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