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碱调控过硫酸盐直接电荷转移氧化草甘膦及其机制
1
作者 王颖 张驰 +3 位作者 王佳琪 陈亚松 安晓强 兰华春 《中国环境科学》 北大核心 2025年第6期3111-3117,共7页
针对高级氧化降解草甘膦过程中原位产生无机磷淬灭自由基而影响去除效率问题,开发出投加NaOH调节pH值实现过硫酸盐直接电荷转移氧化草甘膦的新策略.通过反应物浓度调控、自由基捕获及电子顺磁共振表征等手段,深入考查了NaOH投加量对草... 针对高级氧化降解草甘膦过程中原位产生无机磷淬灭自由基而影响去除效率问题,开发出投加NaOH调节pH值实现过硫酸盐直接电荷转移氧化草甘膦的新策略.通过反应物浓度调控、自由基捕获及电子顺磁共振表征等手段,深入考查了NaOH投加量对草甘膦去除的重要贡献及其作用机制.研究结果表明,反应溶液pH值影响草甘膦和PMS的存在形态,进而导致草甘膦的去除率有所差异.碱性条件下,草甘膦的降解遵循直接电荷转移机制,而自由基对草甘膦分解的贡献较小,因此可以有效避免反应过程中原位生成的无机磷对自由基氧化过程的不利影响.在PMS和NaOH浓度分别为5mmo/L和6mmol/L的条件下,反应5min即可实现10mg/L草甘膦的完全分解. 展开更多
关键词 pH值 过一硫酸盐(pms) 草甘膦 无机磷 电子转移过程
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硼掺杂C_(3)N_(5)活化过氧硫酸盐降解四环素的研究
2
作者 彭阳 刘人源 +5 位作者 邓文强 梁博宇 张文垚 任帅 杜洁 廖润华 《中国陶瓷》 北大核心 2025年第2期39-45,共7页
以硼酸和3-氨基1,2,4-三唑为原料,采用固相热解法制备了一种掺硼的氮化碳复合材料,并与过硫酸氢钾活化剂用于可见光催化降解水体中的四环素。利用XRD,SEM,FT-IR等表征分析其晶体结构、微观形貌、化学成分等,分析结果表明成功制备了掺杂... 以硼酸和3-氨基1,2,4-三唑为原料,采用固相热解法制备了一种掺硼的氮化碳复合材料,并与过硫酸氢钾活化剂用于可见光催化降解水体中的四环素。利用XRD,SEM,FT-IR等表征分析其晶体结构、微观形貌、化学成分等,分析结果表明成功制备了掺杂硼的C_(3)N_(5)材料,且硼掺杂对C_(3)N_(5)结构有一定的影响。同时分析了催化剂投加量、过硫酸氢钾投加量、四环素的初始浓度、不同质量配比的催化剂等因素对四环素降解效果的影响。实验结果表明:在硼掺杂为2%的C_(3)N_(5),投加量为0.6 g/L,PMS浓度为2 mmol/L时,可见光光照2 h,对四环素的降解率可到达96.78%,其在处理抗生素废水方面具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 硼掺杂 C_(3)N_(5) 过氧硫酸盐 四环素
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氮掺杂污泥生物碳催化过硫酸盐氧化降解双酚A性能研究 被引量：1
3
作者 王奥达 张玉洁 +3 位作者 徐彤 安艳茹 陈丽萍 辛旺 《水处理技术》 北大核心 2025年第3期102-107,112,共7页
碳材料作为一种新型的无金属、无二次污染的水处理高级氧化催化剂受到了广泛的关注。以污水处理厂剩余污泥和高分子絮凝剂(GF)为原料,通过高温热解制备得到氮掺杂污泥生物碳(NSC)。研究表明,NSC在催化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解双酚A(B... 碳材料作为一种新型的无金属、无二次污染的水处理高级氧化催化剂受到了广泛的关注。以污水处理厂剩余污泥和高分子絮凝剂(GF)为原料,通过高温热解制备得到氮掺杂污泥生物碳(NSC)。研究表明,NSC在催化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解双酚A(BPA)方面能够表现出优异的性能。在900℃下,1%掺杂比的NSC具有良好的吸附性和催化活性。在20 min内,催化剂NSC活化PMS降解BPA的去除率可以达到90%以上。通过表征,经GF掺杂后NSC具有优异的比表面积(SSA)和更高的氮含量,这为活化PMS提供了有利条件。此外,通过不同种类淬灭剂的淬灭实验和电子自旋共振(EPR)检测,亦证实在催化剂NSC表面PMS通过电子转移和单线态氧(1O2)来促进BPA降解。并且,此降解方式为整个催化降解反应的主要途径。同时,利用GF掺杂获得的NSC具有催化活性高、来源广、绿色环保和制备简单等特点。本研究为NSC用于过硫酸盐高级氧化技术氧化降解持久性有机污染物提供参考。 展开更多
关键词 过硫酸盐氧化 污泥生物碳 双酚A 单线态氧
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有机络合Cu(Ⅱ)介导过二硫酸盐降解氧氟沙星的研究 被引量：1
4
作者 张笑萌 周润生 +1 位作者 周磊 修光利 《环境污染与防治》 北大核心 2025年第3期36-41,共6页
氧氟沙星(OFX)是最常用的氟喹诺酮类抗生素(FQs)之一,在水体中检出率高,对生态安全和人体健康造成严重危害。水体中广泛且稳定存在的过渡金属离子Cu(Ⅱ)对基于过二硫酸盐(PDS)的高级氧化技术有一定影响,但其机制尚不明确。重点研究了Cu(... 氧氟沙星(OFX)是最常用的氟喹诺酮类抗生素(FQs)之一,在水体中检出率高,对生态安全和人体健康造成严重危害。水体中广泛且稳定存在的过渡金属离子Cu(Ⅱ)对基于过二硫酸盐(PDS)的高级氧化技术有一定影响,但其机制尚不明确。重点研究了Cu(Ⅱ)介导PDS体系降解OFX的过程,发现在6.0 mmol/L Cu(Ⅱ)和6 mmol/L PDS共存条件下,2 min内OFX的降解率可达到50.78%。淬灭实验表明,Cu(Ⅱ)介导的PDS体系降解受到了羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)的作用。产物鉴定结果表明,有机络合Cu(Ⅱ)介导作用下,OFX可通过羟基化、脱羧基和去甲基化3条路径发生转化。毒性鉴定结果表明,OFX的6种降解产物中4种属于无毒范围。 展开更多
关键词 过二硫酸盐 氧氟沙星 Cu(Ⅱ) 高级氧化法 络合物
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ZnO促进多级孔ZIF-8衍生Co-Ni-N-C活化PMS降解水中左氧氟沙星 被引量：1
5
作者 景凌云 刘莎莎 +7 位作者 张泽强 刘光龙 蒋莉 孙志丽 胡叶强 郝鹏波 郑银琴 杨辉 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1683-1694,共12页
ZIF-8(zeolitic imidazolate framework-8)作为一种典型的微孔材料,孔结构单一,金属负载量有限,影响其催化降解性能。添加ZnO作为模板可以有效调节ZIF-8的孔径大小和孔结构,同时具有大比表面积、高金属负载量以及丰富的孔道结构等特点... ZIF-8(zeolitic imidazolate framework-8)作为一种典型的微孔材料,孔结构单一,金属负载量有限,影响其催化降解性能。添加ZnO作为模板可以有效调节ZIF-8的孔径大小和孔结构,同时具有大比表面积、高金属负载量以及丰富的孔道结构等特点。本文通过采用SEM、ICP-OES和BET等表征手段对材料的形貌结构、化学成分以及双金属负载量进行了详细分析。表征测试结果显示,加入ZnO模板后衍生得到的多级孔(微/介孔)Co-Ni-N-C材料中,双金属元素呈现高度分散的状态,不易发生团聚,并含有丰富的活性位点。降解实验研究结果表明,在Co-Ni-N-C及过氧单硫酸盐(PMS)投加量为0.30g/L、pH=9的条件下,在t=30min时对左氧氟沙星(LEV)的降解率最高可达到97.02%。在Co-Ni-N-C/PMS催化体系中,产生的羟基自由基(·OH)、硫酸盐自由基(·SO_(4)^(−))、超氧自由基(·O_(2)^(–))和单线态氧(^(1)O_(2))等活性物种与水中的LEV发生化学反应,导致LEV的分解或转化为其他物质,使其成为较小的分子或无害的化合物。 展开更多
关键词 沸石咪唑框架-8 ZnO模板 过氧单硫酸盐 多级孔结构 左氧氟沙星
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碳点修饰ZIF-67活化过氧单硫酸盐降解双酚A性能研究
6
作者 陈江荣 刘露 +4 位作者 邹沛君 田洁 刘利 刘蓉 梁建军 《现代化工》 北大核心 2025年第6期188-194,共7页
利用氮元素掺杂的碳点材料(NCDs)对ZIF-67进行修饰合成NCDs/ZIF-67,并用于活化PMS降解污染物BPA。对NCDs在NCDs/ZIF-67中的掺杂量进行优化,得到最优催化性能的材料100NCDs/ZIF-67,反应30 min对BPA的去除率可达94.87%,相比ZIF-67提升52.... 利用氮元素掺杂的碳点材料(NCDs)对ZIF-67进行修饰合成NCDs/ZIF-67,并用于活化PMS降解污染物BPA。对NCDs在NCDs/ZIF-67中的掺杂量进行优化,得到最优催化性能的材料100NCDs/ZIF-67,反应30 min对BPA的去除率可达94.87%,相比ZIF-67提升52.61%。通过一系列表征获得了100NCDs/ZIF-67形貌、晶体结构、表面元素价态及官能团等信息,并证实100NCDs/ZIF-67的成功合成。探究了100NCDs/ZIF-67投加量、初始BPA浓度、PMS投加量和pH对BPA降解的影响。重复降解实验和100NCDs/ZIF-67反应前后XRD分析结果表明,100NCDs/ZIF-67具有良好的重复利用性能。NCDs在100NCDs/ZIF-67中的掺杂可增加材料活化PMS的位点,提高催化反应中的电子转移效率,从而增强对BPA的去除。 展开更多
关键词 高级氧化 碳点 过氧单硫酸盐 双酚A 沸石咪唑酯骨架
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氯离子对光催化活化过氧单硫酸盐降解四环素的影响
7
作者 陈丹 宋宇宁 +1 位作者 曾燕 贺艳 《广西大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第3期654-668,共15页
为了提高四环素(TC)有机废水中四环素的降解率,提出通过增加氯离子(Cl^(-))含量以加速四环素降解的方法。本文采用一锅水热法制备掺杂Mn、Ni元素的偏高岭土基光催化剂(Mn_(1) Ni_(1)@MK,Mn、Ni元素摩尔比为1∶1),通过光催化(Vis)与Cl^(-... 为了提高四环素(TC)有机废水中四环素的降解率,提出通过增加氯离子(Cl^(-))含量以加速四环素降解的方法。本文采用一锅水热法制备掺杂Mn、Ni元素的偏高岭土基光催化剂(Mn_(1) Ni_(1)@MK,Mn、Ni元素摩尔比为1∶1),通过光催化(Vis)与Cl^(-)耦合的方法,活化过氧单硫酸盐(PMS),建立降解体系Vis-PMS-Cl,探究不同工艺参数对TC降解实验的影响,分析催化剂使用前、后的结构稳定性和循环稳定性,通过电子顺磁共振波谱仪(ESR)和猝灭实验探究Vis-PMS-Cl体系中的主要活性物质,通过液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)探索降解机制,通过毒性评估软件工具(T.E.S.T.)进行毒理学研究。结果表明:TC的降解过程符合一级动力学模型;TC(质量浓度为25 mg/L)的降解率在30 min内可达99%,速率常数为0.154 min^(-1);Mn_(1) Ni_(1)@MK作为活性中心激活PMS和Cl^(-)生成活性氧和活性氯,活性组分对TC的降解作用由大到小的依次为^(1)O_(2)、O_(2)^(·-)、·OH、SO_(4)^(·-),^(1)O_(2)和活性氯在降解系统中起主要作用;TC降解30 min后水质基本无害。 展开更多
关键词 过氧单硫酸盐 光催化降解 氯化副产物 四环素 毒性评估
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Br表面改性碳量子点的制备及光催化活化过氧单硫酸盐降解罗丹明B
8
作者 张利洁 李德刚 +3 位作者 韩文渊 郁宸 张维民 徐会君 《材料科学与工程学报》 北大核心 2025年第2期267-275,307,共10页
本研究报道了一种制备溴表面改性碳量子点(Br-CQDs)的方法,使用傅里叶变换红外(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM(HRTEM)等技术手段对Br-CQDs进行了详细表征,结果证实Br成功接入CQDs。引入Br可以减少CQD... 本研究报道了一种制备溴表面改性碳量子点(Br-CQDs)的方法,使用傅里叶变换红外(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM(HRTEM)等技术手段对Br-CQDs进行了详细表征,结果证实Br成功接入CQDs。引入Br可以减少CQDs的禁带宽度,从而提高对光的吸收和促进光生电子转移。在可见光照射下,Br-CQDs可以高效催化活化过氧单硫酸盐(PMS),氧化罗丹明B等有机物,催化活性是非改性CQDs的3倍。实验研究了Br-CQDs用量、有机污染物种类和浓度、pH值等因素对体系氧化有机物的影响。同时,用自由基猝灭实验考察了Br-CQDs催化活化PMS降解有机物机理,结果表明超氧自由基是主要的活性物质。 展开更多
关键词 碳量子点 溴改性 过氧单硫酸盐 罗丹明B 超氧自由基
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CuFe_(2)O_(4)的制备及其活化过硫酸盐降解氧氟沙星
9
作者 周自成 徐大伟 +3 位作者 姜澳 刘苏纬 赵帅 范小振 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第8期2302-2308,共7页
采用共沉淀法合成了尖晶石型双金属氧化物CuFe_(2)O_(4)。基于X射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散光谱(EDS)等技术手段对CuFe_(2)O_(4)进行了分析表征。研究考察了CuFe_(2)O_(4)活化K_(2)S_(2)O_8对氧氟沙星的催化降解... 采用共沉淀法合成了尖晶石型双金属氧化物CuFe_(2)O_(4)。基于X射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散光谱(EDS)等技术手段对CuFe_(2)O_(4)进行了分析表征。研究考察了CuFe_(2)O_(4)活化K_(2)S_(2)O_8对氧氟沙星的催化降解性能,讨论了CuFe_(2)O_(4)投加量、K_(2)S_(2)O_8使用量、溶液初始pH等条件对氧氟沙星降解效果的影响。结果表明,当CuFe_(2)O_(4)投加量为0.50/L、K_(2)S_(2)O_8用量为1.0 mmol/L、初始pH为7.20的条件下反应1 h时,氧氟沙星降解率为97.7%。催化剂循环实验结果显示,CuFe_(2)O_(4)展现了良好的重复利用性能。通过自由基猝灭和电子顺磁光谱测定,反应体系存在·OH、·SO_(4)^(-)和·O_(2)^(-)3种活性物种。最后给出了CuFe_(2)O_(4)/K_(2)S_(2)O_8体系活性物种产生的作用机理。 展开更多
关键词 CuFe_(2)O_(4) 活化过硫酸盐 氧氟沙星 降解
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Ni-a-MoS_(x)活化过硫酸盐降解诺氟沙星的性能及机理研究
10
作者 张永霞 梁庚 +2 位作者 梁涵 谢佳瑶 王子晗 《现代化工》 北大核心 2025年第5期131-137,共7页
采用一步油浴法制备了Ni掺杂的a-MoS_(x)的催化剂(Ni-a-MoS_(x)),并将其用于诺氟沙星(NOR)的降解。结果表明,在最优条件下,2%Ni-a-MoS_(x)活化过氧单硫酸盐(PMS)体系中对诺氟沙星(NOR)30 min内的降解效率达到94.21%。这是由于大量的Mo^(... 采用一步油浴法制备了Ni掺杂的a-MoS_(x)的催化剂(Ni-a-MoS_(x)),并将其用于诺氟沙星(NOR)的降解。结果表明,在最优条件下,2%Ni-a-MoS_(x)活化过氧单硫酸盐(PMS)体系中对诺氟沙星(NOR)30 min内的降解效率达到94.21%。这是由于大量的Mo^(4+)位点导致电荷分布重新排列,促进了更多的电子转移,显著增强了PMS活化能力。牺牲剂和EPR实验表明,单线氧(^(1)O_(2))是体系中NOR降解的主要活性物种。DFT计算发现,PMS在Ni-a-MoS_(x)表现出更低的吸附能垒,这有利于缩短电子转移途径和促进PMS解离。同时,2%Ni-a-MoS_(x)较小的阻抗表明了其强电子转移能力。此外,在不同污染物和连续的循环降解实验中,2%Ni-a-MoS_(x)具有高效的催化性能和稳定的结构。 展开更多
关键词 Ni掺杂 过氧单硫酸盐 诺氟沙星 电子转移 单线氧
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Co掺杂Mn_(2)O_(3)复合材料的构筑及活化过氧单硫酸盐降解医药废水
11
作者 张涛 张贺 +1 位作者 杜雅欣 展思辉 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期268-278,共11页
废水中的抗生素对人类健康与生态安全构成了重大威胁,通过活化过氧单硫酸盐(PMS)产生活性氧物种是处理抗生素废水的有效手段。然而,由于电子迁移效率不足,实现高效的PMS活化仍然具有挑战性。在此,Co掺杂的Mn_(2)O_(3)催化剂(Co5-Mn_(2)O... 废水中的抗生素对人类健康与生态安全构成了重大威胁,通过活化过氧单硫酸盐(PMS)产生活性氧物种是处理抗生素废水的有效手段。然而,由于电子迁移效率不足,实现高效的PMS活化仍然具有挑战性。在此,Co掺杂的Mn_(2)O_(3)催化剂(Co5-Mn_(2)O_(3))通过简单的一步煅烧法得到,以氧氟沙星(OFX)为目标污染物,考察了Co5-Mn_(2)O_(3)/PMS体系的降解性能,在15 min内OFX去除率达到了95%,相比于原始Mn_(2)O_(3)提升了12.3倍,同时Co5-Mn_(2)O_(3)/PMS体系对多种污染物(环丙沙星、磺胺甲恶唑、四环素、罗丹明B和甲基橙)均表现出良好的降解性能,体现了实际应用的潜力。X射线光电子能谱证实,Co掺杂引起了催化剂表面重构与电子迁移实现了Mn^(4+)-O-Co^(2+)活性位点的形成。猝灭实验分析,富电子Co位点与缺电子的Mn位点可以有效地活化PMS生成硫酸根自由基与单线态氧从而实现OFX的高效去除。这项工作为控制催化功能提供了一种活性位点的结构调控方法,为自由基与非自由基耦合降解提供新视角。 展开更多
关键词 Mn_(2)O_(3) 过氧单硫酸盐活化 医药废水 活性位点 电子转移 氧氟沙星
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铁改性的富磁生物炭活化PMS降解罗丹明B的性能与机制
12
作者 王晨 张新怡 +3 位作者 郭壮 魏健 刘利 宋永会 《环境工程技术学报》 北大核心 2025年第3期924-934,共11页
为解决染料废水产量大、毒性高,危害人体健康与生态系统的问题,以农业废物玉米芯为原材料,基于“变废为宝”的技术思路,合成了掺铁富磁生物炭(Fe-CCBC),研究其活化过氧单硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(Rh B)的效能和机制,并利用多种表征手段分... 为解决染料废水产量大、毒性高,危害人体健康与生态系统的问题,以农业废物玉米芯为原材料,基于“变废为宝”的技术思路,合成了掺铁富磁生物炭(Fe-CCBC),研究其活化过氧单硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(Rh B)的效能和机制,并利用多种表征手段分析Fe-CCBC的理化特性。结果表明:800℃制备的掺铁富磁生物炭(Fe-CCBC-800)具有丰富的孔隙结构和活性位点,可最大程度地保证Fe颗粒在催化剂表面的均匀分布,物化性能优异且催化活性较高。Fe-CCBC-800/PMS体系在40 min内对Rh B的降解率可达91%,且富磁的生物炭更易于回收和重复利用,在5次循环使用中均保持着良好的催化效果。通过活性氧淬灭实验和电子顺磁共振测试探明了Fe-CCBC-800/PMS体系中主要活性氧物种为SO_(4)^(-)·和·OH,Fe^(2+)作为氧化还原反应的电子供体,参与PMS的活化过程,促进活性氧的产生和Rh B的高效降解。Fe-CCBC-800/PMS体系可实现对Rh B的高效处理,为农业废物的利用以及染料污染物的快速降解提供了可行路径。 展开更多
关键词 磁性生物炭 铁改性 热解温度 过氧单硫酸盐(pms) 罗丹明B(Rh B)
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热改性Fenton污泥活化PMS去除环丙沙星
13
作者 米慧荣 杨晓曼 +3 位作者 董西雅 秦慧芳 黄应平 李瑞萍 《水处理技术》 北大核心 2025年第7期65-72,79,共9页
以垃圾渗滤液处理厂产生的Fenton污泥(FS)为原料,于N_(2)氛围下分别在300~700℃热解制备改性污泥类Fenton催化剂(标记为FS-X,X=300、400、500、600、700),活化过一硫酸盐(PMS),构建FS-X/PMS体系降解环丙沙星(CIP)。采用扫描电子显微镜、... 以垃圾渗滤液处理厂产生的Fenton污泥(FS)为原料,于N_(2)氛围下分别在300~700℃热解制备改性污泥类Fenton催化剂(标记为FS-X,X=300、400、500、600、700),活化过一硫酸盐(PMS),构建FS-X/PMS体系降解环丙沙星(CIP)。采用扫描电子显微镜、X射线衍射及比表面积仪对FS-X形貌及结构进行了表征;比较了污泥热解前后活化PMS去除CIP性能。结果表明,FS-X活化PMS性能均高于FS,FS-X的主要催化活性成分为Fe_(3)O_(4),其中FS-600活化PMS对CIP的去除效果最佳,与单独使用FS-600的吸附(48.55%)和单独使用PMS直接氧化(22.38%)相比,在FS-600/PMS体系中,条件为0.5 g/L FS-600、1.5 mmol/L PMS时,可使CIP(30 mg/L)在120 min内去除率达99%,表明FS-600实现了对PMS的高效活化。自由基捕获实验及电子自旋共振结果表明过程中的主要活性物种为单线态氧(1O2)与超氧自由基O_(2)^(·-),而非由传统的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))或羟基自由基(·OH)主导。 展开更多
关键词 热改性污泥 过氧一硫酸盐 环丙沙星 单线态氧
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纳米CuO活化过二硫酸盐催化降解罗丹明B研究
14
作者 于华莉 高明睿 +1 位作者 王连峰 郭海燕 《大连理工大学学报》 北大核心 2025年第2期111-117,共7页
通过热解法制得4种不同结构的CuO颗粒,发现纳米CuO颗粒相比其他CuO颗粒在活化过二硫酸盐(PDS)降解罗丹明B(RhB)过程具有更高的催化活性,纳米CuO/PDS体系中催化降解RhB的准一级动力学常数(0.0451 min^(-1))分别是热解温度为300、450、60... 通过热解法制得4种不同结构的CuO颗粒,发现纳米CuO颗粒相比其他CuO颗粒在活化过二硫酸盐(PDS)降解罗丹明B(RhB)过程具有更高的催化活性,纳米CuO/PDS体系中催化降解RhB的准一级动力学常数(0.0451 min^(-1))分别是热解温度为300、450、600℃制备的CuO催化体系的2.5、2.8和12.5倍.提高纳米CuO和PDS的浓度,可促进RhB的降解;利于纳米CuO/PDS体系中降解RhB的pH条件为近中性.纳米CuO经过4次循环使用后对RhB的降解率仍高于90%,说明其具有较高的重复利用性.淬灭实验表明,纳米CuO活化PDS降解RhB过程中产生的主要活性氧物种是单线态氧(^(1)O_(2)).经估算,纳米CuO/PDS体系中产生的^(1)O_(2)浓度约为9.4×10^(-12)mol/L,且·O_(2)^(-)是产生^(1)O_(2)的中间产物.研究结果为开发CuO等金属氧化物活化PDS降解难降解有机污染物提供了新思路. 展开更多
关键词 纳米CuO颗粒 过二硫酸盐 罗丹明B 单线态氧
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阴离子对Mo_(2)C/过氧单硫酸盐降解抗生素的影响 被引量：2
15
作者 周舟 汤磊 +3 位作者 赵旭强 陈旭文 王贺飞 高彦征 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1648-1656,共9页
本文研究了水中典型无机阴离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)对层状Mo_(2)C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明,5种无机阴离子对3种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的... 本文研究了水中典型无机阴离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)对层状Mo_(2)C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明,5种无机阴离子对3种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的降解反应均具有抑制作用.其中SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)主要影响抗生素的反应速率,Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)既影响其降解率又影响其反应速率.在Cl-、HCO_(3)^(-)和CO_(3)^(2-)浓度分别为20mmol/L时,氯霉素的降解率从100%分别降为59.27%、2.85%、无降解;甲砜霉素的降解率从100%分别降为64.64%、8.54%、无降解;氟苯尼考的降解率从100%分别降为33.23%、1.38%、无降解.其中,CO_(3)^(2-)对抗生素降解具有强抑制作用,在5mmol/L时就可完全抑制3种氯霉素类抗生素降解.5种阴离子对3种氯霉素类抗生素的降解影响具有同样的趋势,表现为CO_(3)^(2-)>HCO_(3)^(-)>Cl->NO_(3)^(-)≈SO_(4)^(2-).此外,3种抗生素的降解率与Cl^(-)浓度之间存在显著负相关关系,而甲砜霉素和氟苯尼考的降解率与HCO_(3)^(-)浓度之间也存在显著负相关关系. 展开更多
关键词 无机阴离子 层状Mo_(2)C 过氧单硫酸盐 高级氧化技术 氯霉素 甲砜霉素 氟苯尼考
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碳包覆中空磁性微球活化过硫酸盐降解水中甲氧苄啶 被引量：1
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作者 孙彬 徐佳敏 +1 位作者 高仕谦 张占恩 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期2834-2844,共11页
采用溶剂热合成法制备碳包覆铁酸锰中空磁性微球(CHM-MnFe_(2)O_(4)),通过SEM、TEM、XRD、VSM、FTIR、BET/BJH、XPS方法对其表观形貌进行分析,并将其应用于活化过硫酸盐(PMS)降解水中的甲氧苄啶(TMP),以高效液相色谱法对TMP的降解效率... 采用溶剂热合成法制备碳包覆铁酸锰中空磁性微球(CHM-MnFe_(2)O_(4)),通过SEM、TEM、XRD、VSM、FTIR、BET/BJH、XPS方法对其表观形貌进行分析,并将其应用于活化过硫酸盐(PMS)降解水中的甲氧苄啶(TMP),以高效液相色谱法对TMP的降解效率进行评估.经条件优化得出,在pH=7.0、PMS浓度为1.0 mmol·L^(−1)的条件下,投加0.10 g·L^(−1)的CHM-MnFe_(2)O_(4)纳米材料可在60 min内完全降解10.0 mg·L^(−1)的TMP.考察了无机阴离子和腐殖酸对TMP降解过程的影响:Cl−对TMP的降解具有双重作用,低浓度抑制高浓度促进;HCO_(3)−、HPO_(4)^(2−)和腐殖酸(HA)均具有一定抑制作用.通过自由基猝灭实验发现降解体系受到自由基·OH、SO_(4)^(−)·和非自由基1O_(2)的影响.循环实验和金属溶出实验证明CHM-MnFe_(2)O_(4)纳米材料具有良好的循环利用性能. 展开更多
关键词 碳包覆中空磁性微球 甲氧苄啶 过硫酸盐 降解.
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有机条件下硫酸盐型厌氧氨氧化生物反应机理研究 被引量：1
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作者 杨江伟 袁林江 +1 位作者 王茹 杨丰丰 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期68-75,共8页
为探究有机条件下硫酸盐型厌氧氨氧化(SRAO)生物反应机理,在上流式厌氧污泥床(UASB)反应器中,建立了SRAO反应体系,实现氨氮与硫酸盐同步去除。通过物质衡算、活性测定、微生物分析等,总结获得UASB反应器中SRAO过程分步分层进行的特点。... 为探究有机条件下硫酸盐型厌氧氨氧化(SRAO)生物反应机理,在上流式厌氧污泥床(UASB)反应器中,建立了SRAO反应体系,实现氨氮与硫酸盐同步去除。通过物质衡算、活性测定、微生物分析等,总结获得UASB反应器中SRAO过程分步分层进行的特点。首先,在中下层污泥中,氨氮与硫酸盐在微生物作用下发生反应,生成硫离子和硝态氮;随后,在中上层污泥中,硫离子与硝态氮发生硫自养反硝化反应,生成硫酸盐和氮气。反应器中硫离子的积累会抑制SRAO微生物活性,因此,第二步反应是整体反应的限速步骤。破解硫离子对SRAO微生物的活性抑制,是SRAO技术发展面临的一大难题。 展开更多
关键词 上流式厌氧污泥床 硫酸盐型厌氧氨氧化 硫自养反硝化 微生物菌群分析
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稀土金属-氮共掺杂碳基催化剂制备与激活PMS降解RhB
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作者 曲传健 万园园 +3 位作者 王立昇 王小寒 吴震 郭立童 《功能材料》 北大核心 2025年第4期4228-4236,共9页
MOF材料因其微孔结构、孔隙率高等优势在许多领域具有广阔的应用前景。本工作通过高温煅烧MOF前驱体材料合成了MOF衍生的多元稀土金属、N共掺杂的碳基催化剂,以RhB为目标污染物,考察其对过一硫酸盐活化的催化性能。结果表明,以MOF为前... MOF材料因其微孔结构、孔隙率高等优势在许多领域具有广阔的应用前景。本工作通过高温煅烧MOF前驱体材料合成了MOF衍生的多元稀土金属、N共掺杂的碳基催化剂,以RhB为目标污染物,考察其对过一硫酸盐活化的催化性能。结果表明,以MOF为前驱体制备出Fe、Co、Sm、N均匀共掺杂的多孔碳基催化剂,其比表面积达到226 m^(2)/g,平均孔径约3 nm;反应10 min,0.042 g/L FeCoNiSm活化1mmol/L PMS可100%去除水中的罗丹明B(100 mg/L);通过计算,推断出该反应体系为扩散控制反应;自由基淬灭反应结果表明^(1)O_(2)在体系中占据主导地位,FFA淬灭剂对体系降解率的影响率达到93.80%。 展开更多
关键词 金属有机骨架 过一硫酸盐 污水处理 降解机理 单线态氧
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Fe/Co双金属材料活化过一硫酸盐氧化降解水中2,4-D 被引量：2
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作者 张荣 罗新宇 杨琦 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期665-674,共10页
为了处理有机氯除草剂2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)造成的环境污染,本研究采用液相还原法制备了铁钴双金属纳米颗粒(n-Fe/Co),并通过Fe、Co的合成比例优化了活化过一硫酸盐(PMS)体系对2,4-D的降解性能。结果表明:在pH为4.5的条件下,使用0.03... 为了处理有机氯除草剂2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)造成的环境污染,本研究采用液相还原法制备了铁钴双金属纳米颗粒(n-Fe/Co),并通过Fe、Co的合成比例优化了活化过一硫酸盐(PMS)体系对2,4-D的降解性能。结果表明:在pH为4.5的条件下,使用0.03 g·L^(-1)的n-Fe/Co和0.5 mmol·L^(-1)的PMS,2,4-D(10 mg·L^(-1))在30 min内完全去除,与单纯的纳米零价铁(nZVI)相比,2,4-D的去除率提升了60.9个百分点。n-Fe/Co可以在很宽的pH范围(2~9)和复杂的阴离子条件下有效去除2,4-D。自由基抑制实验表明羟基自由基是参与反应的主要活性物种(贡献率达到62.2%)。在中间产物分析的基础上,提出了2,4-D在n-Fe/Co-PMS体系中的降解机理和降解途径。研究表明,n-Fe/Co复合材料活化PMS系统在处理水中的2,4-D除草剂污染方面有很大的应用前景。 展开更多
关键词 2 4-二氯苯氧乙酸(2 4-D) 纳米零价铁 双金属 过一硫酸盐 自由基
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锰(Mn)钴(Co)双金属负载石墨相氮化碳活化过硫酸盐用于非自由基主导的高级氧化(AOP)降解污染物研究 被引量：1
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作者 庄立恒 毛辉麾 +3 位作者 范郑洋 王桂灵 葛吕洁 桂豪冠 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期180-185,共6页
采用两步煅烧法成功制备了钴锰双金属氧化物负载的石墨相氮化碳(CMCN)。锰氧化物主要以Mn3O4和MnCO3形式存在,钴氧化物以CoO形式存在。由于g-C_(3)N_(4)的存在,金属Mn和Co都分布均匀没有出现团聚现象。XPS表征结果表明,Co和Mn都具有2个... 采用两步煅烧法成功制备了钴锰双金属氧化物负载的石墨相氮化碳(CMCN)。锰氧化物主要以Mn3O4和MnCO3形式存在,钴氧化物以CoO形式存在。由于g-C_(3)N_(4)的存在,金属Mn和Co都分布均匀没有出现团聚现象。XPS表征结果表明,Co和Mn都具有2个价态存在于CMCN中,并且保持了g-C_(3)N_(4)的结构单元。通过对罗丹明B降解评估催化剂CMCN的催化降解性能。结果表明,在Mn和Co的协同作用下,罗丹明B降解率在1 min可达到99%以上。电子顺磁共振和淬灭试验表明,非自由基氧化(1O2)在罗丹明B降解过程中占主导地位。 展开更多
关键词 双金属氧化物 石墨相氮化碳 过氧单硫酸盐 协同作用 非自由基
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