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锰基氧化物活化过硫酸盐降解水中有机污染物的研究进展 被引量:14
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作者 王一凡 李小蝶 +1 位作者 侯美茹 王兆慧 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期1899-1908,共10页
近年来,基于硫酸根自由基(SO_(4)·^(-))的新型高级氧化技术研发及其在水污染控制和土壤修复方面的应用备受关注.锰基氧化物因其结构性质多变、自然丰度高、环境友好等优势,被广泛应用于活化过氧一硫酸盐(PMS)和过氧二硫酸盐(PDS)... 近年来,基于硫酸根自由基(SO_(4)·^(-))的新型高级氧化技术研发及其在水污染控制和土壤修复方面的应用备受关注.锰基氧化物因其结构性质多变、自然丰度高、环境友好等优势,被广泛应用于活化过氧一硫酸盐(PMS)和过氧二硫酸盐(PDS)处理难降解有机污染物.该文对可活化PMS PDS的锰基氧化物的类型、结构特征、合成方法及影响反应活性的因素等进行了介绍,重点对不同锰基催化剂活化PMS PDS的反应机理进行了讨论,并对未来的研究和发展进行了展望,旨在为拓展锰基矿物材料环境应用和阐明过硫酸盐活化机制提供重要参考.结果表明:活化产生的SO_(4)·^(-)和羟基自由基(·OH)对污染物的降解起关键作用.SO_(4)·^(-)具有较高的稳定性和氧化性,在降解过程中发挥主导作用.复合型锰基氧化物相较于单一锰基氧化物表现出更优的催化反应活性.PMS和PDS活化的反应机理存在显著差异:前者通过Mn(Ⅳ)与Mn(Ⅲ)之间的氧化还原循环,先生成SO_(5)·^(-)再产生SO_(4)·^(-),而后者是通过氧化还原反应相继生成S_(2)O_(8)·^(-)及SO_(4)·^(-).此外,MnO_(2)活化PDS还存在仅生成单态氧的非自由基反应机理.现阶段锰基氧化物活化PDS的相关研究仍比较匮乏,值得未来进一步深入研究.锰基材料活化PDS PMS产生的活泼中间体Mn(Ⅲ)的鉴定及对污染物降解的贡献仍需更多直接的试验证据. 展开更多
关键词 锰基化物 过氧一硫酸盐(PMS) 过氧硫酸盐(PDS) 活化 降解
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热改性Fenton污泥活化PMS去除环丙沙星
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作者 米慧荣 杨晓曼 +3 位作者 董西雅 秦慧芳 黄应平 李瑞萍 《水处理技术》 北大核心 2025年第7期65-72,79,共9页
以垃圾渗滤液处理厂产生的Fenton污泥(FS)为原料,于N_(2)氛围下分别在300~700℃热解制备改性污泥类Fenton催化剂(标记为FS-X,X=300、400、500、600、700),活化过一硫酸盐(PMS),构建FS-X/PMS体系降解环丙沙星(CIP)。采用扫描电子显微镜、... 以垃圾渗滤液处理厂产生的Fenton污泥(FS)为原料,于N_(2)氛围下分别在300~700℃热解制备改性污泥类Fenton催化剂(标记为FS-X,X=300、400、500、600、700),活化过一硫酸盐(PMS),构建FS-X/PMS体系降解环丙沙星(CIP)。采用扫描电子显微镜、X射线衍射及比表面积仪对FS-X形貌及结构进行了表征;比较了污泥热解前后活化PMS去除CIP性能。结果表明,FS-X活化PMS性能均高于FS,FS-X的主要催化活性成分为Fe_(3)O_(4),其中FS-600活化PMS对CIP的去除效果最佳,与单独使用FS-600的吸附(48.55%)和单独使用PMS直接氧化(22.38%)相比,在FS-600/PMS体系中,条件为0.5 g/L FS-600、1.5 mmol/L PMS时,可使CIP(30 mg/L)在120 min内去除率达99%,表明FS-600实现了对PMS的高效活化。自由基捕获实验及电子自旋共振结果表明过程中的主要活性物种为单线态氧(1O2)与超氧自由基O_(2)^(·-),而非由传统的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))或羟基自由基(·OH)主导。 展开更多
关键词 热改性污泥 过氧一硫酸盐 环丙沙星 单线态
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Peroxymonosulfate Activation by CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH Catalyst for the Boosted Degradation of Antibiotic
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作者 LI Jianjun CHEN Fangming +5 位作者 ZHANG Lili WANG Lei ZHANG Liting CHEN Huiwen XUE Changguo XU Liangji 《无机材料学报》 北大核心 2025年第4期440-448,I0022-I0024,共12页
Owing to outstanding hydrophilicity and ionic interaction,layered double hydroxides(LDHs)have emerged as a promising carrier for high performance catalysts.However,the synthesis of new specialized catalytic LDHs for d... Owing to outstanding hydrophilicity and ionic interaction,layered double hydroxides(LDHs)have emerged as a promising carrier for high performance catalysts.However,the synthesis of new specialized catalytic LDHs for degradation of antibiotics still faces some challenges.In this study,a CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH composite catalyst was synthesized using a hydrothermal coprecipitation method.Comprehensive characterization reveals that the surface of MgAl-LDH is covered with nanometer CoFe_(2)O_(4) particles.The specific surface area of CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH is 82.84 m^(2)·g^(-)1,which is 2.34 times that of CoFe_(2)O_(4).CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH has a saturation magnetic strength of 22.24 A·m^(2)·kg^(-1) facilitating efficient solid-liquid separation.The composite catalyst was employed to activate peroxymonosulfate(PMS)for the efficient degradation of tetracycline hydrochloride(TCH).It is found that the catalytic performance of CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH significantly exceeds that of CoFe_(2)O_(4).The maximum TCH removal reaches 98.2%under the optimal conditions([TCH]=25 mg/L,[PMS]=1.5 mmol/L,CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH=0.20 g/L,pH 7,and T=25℃).Coexisting ions in the solution,such as SO_(4)^(2-),Cl-,H_(2)PO_(4)^(-),and CO_(3)^(2-),have a negligible effect on catalytic performance.Cyclic tests demonstrate that the catalytic performance of CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH remains 67.2%after five cycles.Mechanism investigations suggest that O_(2)^(•-)and ^(1)O_(2) produced by CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH play a critical role in the catalytic degradation. 展开更多
关键词 magnetic composite catalyst PEROXYMONOSULFATE CoFe_(2)O_(4)/MgAl-LDH advanced oxidation process antibiotic
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nZVI/PMS去除污染物机制及应用过程中控制参数对去除效果的影响 被引量:1
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作者 关英红 张天禹 +1 位作者 孙维敬 丁红 《东北农业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期70-77,共8页
通过液相还原法制备纳米尺寸零价铁,并对其作SEM和XPS表征,分析纳米零价铁与过氧一硫酸盐反应前后结构和元素价态变化,纳米零价铁表面被氧化;以阿特拉津为目标污染物,过氧一硫酸盐为氧化剂,甲醇和叔丁醇作为自由基淬灭剂,结合反应过程... 通过液相还原法制备纳米尺寸零价铁,并对其作SEM和XPS表征,分析纳米零价铁与过氧一硫酸盐反应前后结构和元素价态变化,纳米零价铁表面被氧化;以阿特拉津为目标污染物,过氧一硫酸盐为氧化剂,甲醇和叔丁醇作为自由基淬灭剂,结合反应过程中过氧一硫酸盐浓度变化和反应后溶液中铁含量推测纳米零价铁活化过硫酸盐降解阿特拉津反应机理,·SO_(4)^(-)和·OH均是降解阿特拉津主要氧化活性物种;以微米零价铁为对照,探究零价铁尺寸对阿特拉津降解效果的影响,零价铁尺寸越小,活化PMS效果越好;对纳米零价铁作两次回收使用,讨论其重复使用可能性,两次回收后纳米零价铁仍保持良好活化效果。 展开更多
关键词 液相还原法 纳米零价铁 过氧一硫酸盐 阿特拉津
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