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负载贵金属催化剂在甲醛低温氧化消除反应中的应用研究进展
1
作者 常婷婷 孙雪 +3 位作者 王志苗 李芳 薛伟 王延吉 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期875-887,共13页
甲醛(HCHO)是一种普遍存在的室内空气污染物,严重危害人体健康。催化氧化法是目前具有发展前途的室内甲醛消除技术之一,可在低温甚至室温条件下实现甲醛的完全转化,其核心在于开发高效且稳定的催化剂。负载型贵金属催化剂对甲醛催化反... 甲醛(HCHO)是一种普遍存在的室内空气污染物,严重危害人体健康。催化氧化法是目前具有发展前途的室内甲醛消除技术之一,可在低温甚至室温条件下实现甲醛的完全转化,其核心在于开发高效且稳定的催化剂。负载型贵金属催化剂对甲醛催化反应表现出优异的催化性能,受到广泛关注。对近年来负载型贵金属催化剂在甲醛催化氧化反应中的应用进行了总结,讨论了影响甲醛催化氧化反应的因素,并分析了催化机理,以期为获得高效、稳定和实用的负载型贵金属甲醛低温氧化催化剂提供有价值的指导。 展开更多
关键词 甲醛 催化 氧化 负载贵金属催化剂 反应机理
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负载贵金属光催化剂的光催化活性研究 被引量：30
2
作者 张金龙 赵文娟 +3 位作者 陈海军 徐华胜 陈爱平 安保正一 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第4期424-427,共4页
在注入V离子的二氧化钛光催化剂上负载贵金属,制备了在可见光照射下具有高光催化活性的功能型光催化剂,研究在可见光和太阳光照射下丙炔的光催化水解反应,利用这些改性的二氧化钛构筑太阳能到化学能的转换系统.研究结果发现了V/Pt光催... 在注入V离子的二氧化钛光催化剂上负载贵金属,制备了在可见光照射下具有高光催化活性的功能型光催化剂,研究在可见光和太阳光照射下丙炔的光催化水解反应,利用这些改性的二氧化钛构筑太阳能到化学能的转换系统.研究结果发现了V/Pt光催化剂在丙炔和水的光催化水解反应中,由于贵金属的存在,有利于促进发生加氢反应;导致丙烯的生成量增加.在可见光下的光催化活性也和负裁贵金属所处的氧化状态有着密切的关系,贵金属完全被还原到0价是提高光催化活性的必要条件。 展开更多
关键词 负载贵金属光催化剂 光催化活性 丙炔 离子注入法 水解反应 二氧化钛 可见光
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负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征 被引量：1
3
作者 翁维正 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期534-536,共3页
采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方... 采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方法,对相应催化剂上的O2-和积碳物种浓度及其与甲烷部分氧化(POM)制合成气反应机理的关系进行了系统研究.实验结果表明,燃烧-重整机理是Ru/Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,而由CH4的直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径;在新还原的Ir/SiO2上,CO是POM反应的初级产物,而在稳态条件下,催化剂表面积碳与CO2和/或H2O的反应以及未积碳表面的CH4燃烧-重整反应可能是CO生成的主要途径之一.造成Ru/SiO2、Ru/Al2O3、Rh/SiO2和Ir/SiO2等催化剂上POM反应机理差异的原因主要源于反应条件下催化剂表面氧物种(O2-)和积碳物种浓度的差异,而造成反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异的本质可能与Ru、Rh和Ir等对氧亲合力及M-O键能的高低等因素有关.对Rh/Al2O3催化剂,POM反应的初级产物与催化剂的焙烧温度有关.在600℃焙烧的催化剂上,CO是POM反应的初级产物,而在900℃焙烧的催化剂上,CO2是反应的初级产物,造成两催化剂上POM反应机理差异的本质可能与不同温度焙烧的催化剂上Rh物种的可还原性不同并进而影响POM反应条件下催化剂表面氧物种的浓度有关. 展开更多
关键词 甲烷部分氧化 合成气 负载型贵金属催化剂 反应机理 原位时间分辨红外光谱 原位喇曼光谱
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2,3,5-三甲基氢醌连续合成工艺中失活催化剂的表征 被引量：2
4
作者 钱东 陈启元 +1 位作者 杨礼义 张茂昆 《中南大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期605-609,共5页
通过对2,3,5-三甲基氢醌(TMHQ)连续合成工艺中失活催化剂活性组分、硫含量、比表面积及孔容的变化、催化剂表面形貌等进行分析以及对失活催化剂进行再生处理,研究催化剂失活的原因。研究结果表明:催化剂在运转前后活性组分含量、比表面... 通过对2,3,5-三甲基氢醌(TMHQ)连续合成工艺中失活催化剂活性组分、硫含量、比表面积及孔容的变化、催化剂表面形貌等进行分析以及对失活催化剂进行再生处理,研究催化剂失活的原因。研究结果表明:催化剂在运转前后活性组分含量、比表面积和孔容变化不大,不足以引起催化剂活性大幅度地下降;催化剂中的硫含量随催化剂运转时间的延长而增加,但对于贵金属催化剂属无毒物;运转后催化剂的沉积物只是疏松地吸附在催化剂的表面,对其比表面积和孔容的影响不大。催化剂失活的一个主要原因是催化剂表面沉积了TMHQ和少量的2,3,5-三甲基苯醌。 展开更多
关键词 2 3 5-三甲基氢醌 连续工艺 负载贵金属催化剂 失活 表征
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规整形貌和多孔催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能 被引量：3
5
作者 戴洪兴 侯志全 +1 位作者 张兴 张昆峰 《北京工业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1095-1114,共20页
大部分挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)污染大气环境,危害人身健康,严格控制VOCs的排放迫在眉睫.催化氧化是消除VOCs的有效途径,关键在于研发新型高效催化剂.简要综述了近年来笔者课题组在规整形貌过渡金属氧化物、介孔... 大部分挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)污染大气环境,危害人身健康,严格控制VOCs的排放迫在眉睫.催化氧化是消除VOCs的有效途径,关键在于研发新型高效催化剂.简要综述了近年来笔者课题组在规整形貌过渡金属氧化物、介孔金属氧化物、大孔金属氧化物、大孔复合金属氧化物及其负载过渡金属氧化物和贵金属纳米催化剂的制备及其对VOCs氧化的催化性能.结果表明,催化剂的活性与其比表面积、孔结构、粒子分散度、粒径、吸附氧物种浓度、低温还原性、反应物活化能力、金属氧化物或贵金属(合金)与载体之间的相互作用等因素有关.此外,还展望了此类研究工作的未来发展趋势. 展开更多
关键词 挥发性有机物 规整形貌 多孔金属氧化物 大孔复合金属氧化物 负载贵金属催化剂 催化氧化
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贵金属催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢 被引量：1
6
作者 曾利辉 李岳锋 +4 位作者 延浩翔 曾永康 张之翔 刘忠文 刘昭铁 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期322-331,共10页
采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。通过浸渍-原... 采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。通过浸渍-原位还原方法制备了Pt、Pd、Ru、Rh负载微波辅助-KOH处理活性炭催化剂,并对其催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛选择性加氢性能进行了研究。发现Pt具有优异的C=O加氢选择性,而Pd具有优良的C=C加氢选择性。进一步研究了Pd-Pt双组分催化剂催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢产物分布,随着Pt含量的增加,C=O选择性逐步提高,C=C选择性逐渐下降,且当m(Pd)∶m(Pt)=4∶1时,其催化剂的催化性能最佳。 展开更多
关键词 微波辅助 活性炭 贵金属负载催化剂 选择性加氢 p-叔丁基-α-甲基肉桂醛
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PVP辅助制备Pt/SBA-15催化剂及催化性能研究
7
作者 可望 王婉人 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期30-35,共6页
使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、... 使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、表面化学性质、介孔结构以及催化性能进行表征与测试。透射电子显微镜结果表明:Pt纳米颗粒均匀而分散地分布于SBA-15的介孔结构之中,平均粒径为4.99 nm。X射线光电子能谱和红外光谱等数据证明煅烧后的Pt/SBA-15催化剂表面干净,PVP被成功去除。该催化剂对于肉桂醛加氢反应活性较高,但对于目标产物的选择性较差。对于CO氧化反应,反应初期速率较高,随着反应的进行反应速率逐渐下降。 展开更多
关键词 多相催化 负载型贵金属催化剂 Pt纳米颗粒 介孔二氧化硅
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载体及活性组分对甲烷低温燃烧催化性能的影响 被引量：3
8
作者 李赫 《应用化工》 CAS CSCD 2007年第8期795-796,798,共3页
以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性... 以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性组分催化剂对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。结果表明,由不同载体,负载同一浓度活性组份制备出的催化剂活性有较大差异。(Pt-Pd)/A l2O3双组分燃烧催化剂,性能优于单一组分的Pd/A l2O3或Pt/A l2O3催化剂,(Pd-Pt)/A l2O3体系具有较高的甲烷催化燃烧活性,催化燃烧的起燃温度最低。相比当(Pd 0.2%-Pt 0.1%)/A l2O3时催化剂活性最高,CH4转化率50%的温度为345℃,完全转化温度为405℃。通过1 000 h稳定性试验,显示出甲烷完全氧化温度为405℃左右,具有较好的低温活性及热稳定性。 展开更多
关键词 载体 负载贵金属催化剂 甲烷低温燃烧
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芘选择性催化加氢的研究 被引量：2
9
作者 姜锋 杜文强 +3 位作者 郑飞跃 梁琰 荣泽明 王越 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期75-79,共5页
研究了在Mo改性骨架Ni(S-NiMo)和负载型贵金属(Rh/C,Ru/C,Pd/C)催化体系下,芘选择性催化加氢的反应历程,并考察了以S-NiMo为催化剂时,溶剂、温度和压力对芘加氢反应的影响。实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,通过控制反应条件可使... 研究了在Mo改性骨架Ni(S-NiMo)和负载型贵金属(Rh/C,Ru/C,Pd/C)催化体系下,芘选择性催化加氢的反应历程,并考察了以S-NiMo为催化剂时,溶剂、温度和压力对芘加氢反应的影响。实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,通过控制反应条件可使4,5,9,10-四氢芘成为主产物,催化剂活性高低顺序为:Rh/C>Ru/C>Pd/C,主产物收率高低顺序与其相反。而采用S-NiMo催化剂时,主产物为1,2,3,6,7,8-六氢芘;在该催化体系下,优化的反应条件为:以环己烷为溶剂,反应温度150℃,反应压力0.6 MPa,在此条件下,主产物1,2,3,6,7,8-六氢芘的收率达76.9%。 展开更多
关键词 芘 选择性催化加氢 4 5 9 10-四氢芘 1 2 3 6 7 8-六氢芘 钼改性骨架镍 负载型贵金属催化剂
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im-Pd/Al_(2)O_(3)@C上Cr(Ⅵ)的液相催化加氢还原
10
作者 祝东红 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2569-2575,共7页
通过在im-Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al_(2)O_(3)@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能。为比较包裹碳... 通过在im-Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al_(2)O_(3)@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能。为比较包裹碳催化剂的炭化温度影响,制备了系列不同炭化温度的im-Pd/Al_(2)O_(3)@C催化剂。作为对比,同时制备了SiO_(2)包裹催化剂(im-Pd/Al_(2)O_(3)@SiO_(2))。催化剂的活性评价结果表明,Pd/Al_(2)O_(3)@C-600催化剂具有良好的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 表面修饰 负载型贵金属催化剂 催化加氢 Cr(Ⅵ)
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