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负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征 被引量:1
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作者 翁维正 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期534-536,共3页
采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方... 采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方法,对相应催化剂上的O2-和积碳物种浓度及其与甲烷部分氧化(POM)制合成气反应机理的关系进行了系统研究.实验结果表明,燃烧-重整机理是Ru/Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,而由CH4的直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径;在新还原的Ir/SiO2上,CO是POM反应的初级产物,而在稳态条件下,催化剂表面积碳与CO2和/或H2O的反应以及未积碳表面的CH4燃烧-重整反应可能是CO生成的主要途径之一.造成Ru/SiO2、Ru/Al2O3、Rh/SiO2和Ir/SiO2等催化剂上POM反应机理差异的原因主要源于反应条件下催化剂表面氧物种(O2-)和积碳物种浓度的差异,而造成反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异的本质可能与Ru、Rh和Ir等对氧亲合力及M-O键能的高低等因素有关.对Rh/Al2O3催化剂,POM反应的初级产物与催化剂的焙烧温度有关.在600℃焙烧的催化剂上,CO是POM反应的初级产物,而在900℃焙烧的催化剂上,CO2是反应的初级产物,造成两催化剂上POM反应机理差异的本质可能与不同温度焙烧的催化剂上Rh物种的可还原性不同并进而影响POM反应条件下催化剂表面氧物种的浓度有关. 展开更多
关键词 甲烷部分氧化 合成气 负载型贵金属催化剂 反应机理 原位时间分辨红外光谱 原位喇曼光谱
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PVP辅助制备Pt/SBA-15催化剂及催化性能研究
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作者 可望 王婉人 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期30-35,共6页
使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、... 使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、表面化学性质、介孔结构以及催化性能进行表征与测试。透射电子显微镜结果表明:Pt纳米颗粒均匀而分散地分布于SBA-15的介孔结构之中,平均粒径为4.99 nm。X射线光电子能谱和红外光谱等数据证明煅烧后的Pt/SBA-15催化剂表面干净,PVP被成功去除。该催化剂对于肉桂醛加氢反应活性较高,但对于目标产物的选择性较差。对于CO氧化反应,反应初期速率较高,随着反应的进行反应速率逐渐下降。 展开更多
关键词 多相催化 负载型贵金属催化剂 Pt纳米颗粒 介孔二氧化硅
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芘选择性催化加氢的研究 被引量:2
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作者 姜锋 杜文强 +3 位作者 郑飞跃 梁琰 荣泽明 王越 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期75-79,共5页
研究了在Mo改性骨架Ni(S-NiMo)和负载型贵金属(Rh/C,Ru/C,Pd/C)催化体系下,芘选择性催化加氢的反应历程,并考察了以S-NiMo为催化剂时,溶剂、温度和压力对芘加氢反应的影响。实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,通过控制反应条件可使... 研究了在Mo改性骨架Ni(S-NiMo)和负载型贵金属(Rh/C,Ru/C,Pd/C)催化体系下,芘选择性催化加氢的反应历程,并考察了以S-NiMo为催化剂时,溶剂、温度和压力对芘加氢反应的影响。实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,通过控制反应条件可使4,5,9,10-四氢芘成为主产物,催化剂活性高低顺序为:Rh/C>Ru/C>Pd/C,主产物收率高低顺序与其相反。而采用S-NiMo催化剂时,主产物为1,2,3,6,7,8-六氢芘;在该催化体系下,优化的反应条件为:以环己烷为溶剂,反应温度150℃,反应压力0.6 MPa,在此条件下,主产物1,2,3,6,7,8-六氢芘的收率达76.9%。 展开更多
关键词 选择性催化加氢 4 5 9 10-四氢芘 1 2 3 6 7 8-六氢芘 钼改性骨架镍 负载型贵金属催化剂
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im-Pd/Al_(2)O_(3)@C上Cr(Ⅵ)的液相催化加氢还原
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作者 祝东红 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2569-2575,共7页
通过在im-Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al_(2)O_(3)@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能。为比较包裹碳... 通过在im-Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al_(2)O_(3)@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能。为比较包裹碳催化剂的炭化温度影响,制备了系列不同炭化温度的im-Pd/Al_(2)O_(3)@C催化剂。作为对比,同时制备了SiO_(2)包裹催化剂(im-Pd/Al_(2)O_(3)@SiO_(2))。催化剂的活性评价结果表明,Pd/Al_(2)O_(3)@C-600催化剂具有良好的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 表面修饰 负载型贵金属催化剂 催化加氢 Cr(Ⅵ)
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