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Nb_2O_5/γ-Al_2O_3表面铌氧物种的分散状态与酸性特征
被引量：
5
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作者
何杰
范以宁
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2010年第3期679-684,共6页
负载型Nb2O5是多种催化反应的有效催化剂.以草酸铌为前驱物,γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备不同负载量的Nb2O5/γ-Al2O3催化剂.采用粉末X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)和吡啶吸附傅立叶变换红外(Py-IR)光谱方法对催化剂表面铌氧(Nb...
负载型Nb2O5是多种催化反应的有效催化剂.以草酸铌为前驱物,γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备不同负载量的Nb2O5/γ-Al2O3催化剂.采用粉末X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)和吡啶吸附傅立叶变换红外(Py-IR)光谱方法对催化剂表面铌氧(NbOx)物种的分散特征、酸性特征进行表征,通过异丁烯(IB)与异丁醛(IBA)缩合生成2,5-二甲基-2,4-己二烯(DMHD)反应评价催化剂表面酸催化活性.结果表明,Nb在γ-Al2O3表面的单层分散容量(ΓNb)为7.6μmol·m-2,与"嵌入模型"理论分析Nb5+分散在γ-Al2O3优先暴露晶面(110)上八面体空位中的单层分散容量值7.5μmol·m-2接近,即分散的Nb5+离子键合在γ-Al2O3表面八面体空位中.在低负载量下,分散在γ-Al2O3表面的Nb2O5主要以孤立的NbOx物种形式通过Nb—O—Al键与载体表面键合,与LRS结果一致.处于孤立状态下的NbOx物种使表面Lewis酸位量下降.随负载量的增加,孤立的NbOx物种通过Nb—O—Nb键连接而聚集,并形成表面Br觟nsted酸位,随着NbOx聚集度增加,表面Br觟nsted酸密度增加,酸性增强,对IBA与IB缩合反应催化活性增加.当负载量超过单层分散容量时,NbOx物种呈现三维聚集状态,DMHD的转化频率(TOF)降低,同时表面Br觟nsted酸性增强,导致目标产物DMHD的选择性降低.Nb2O5/γ-Al2O3催化剂表面Br觟nsted酸特征与NbOx物种聚集状态密切相关.
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关键词
表面
酸性
Nb2O5/γ-Al2O3
表面nbox物种
烯醛缩合反应
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职称材料
题名
Nb_2O_5/γ-Al_2O_3表面铌氧物种的分散状态与酸性特征
被引量：
5
1
作者
何杰
范以宁
机构
安徽理工大学化学工程学院
南京大学化学化工学院
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2010年第3期679-684,共6页
基金
国家重点基础研究发展计划(G1999022400)资助项目~~
文摘
负载型Nb2O5是多种催化反应的有效催化剂.以草酸铌为前驱物,γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备不同负载量的Nb2O5/γ-Al2O3催化剂.采用粉末X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)和吡啶吸附傅立叶变换红外(Py-IR)光谱方法对催化剂表面铌氧(NbOx)物种的分散特征、酸性特征进行表征,通过异丁烯(IB)与异丁醛(IBA)缩合生成2,5-二甲基-2,4-己二烯(DMHD)反应评价催化剂表面酸催化活性.结果表明,Nb在γ-Al2O3表面的单层分散容量(ΓNb)为7.6μmol·m-2,与"嵌入模型"理论分析Nb5+分散在γ-Al2O3优先暴露晶面(110)上八面体空位中的单层分散容量值7.5μmol·m-2接近,即分散的Nb5+离子键合在γ-Al2O3表面八面体空位中.在低负载量下,分散在γ-Al2O3表面的Nb2O5主要以孤立的NbOx物种形式通过Nb—O—Al键与载体表面键合,与LRS结果一致.处于孤立状态下的NbOx物种使表面Lewis酸位量下降.随负载量的增加,孤立的NbOx物种通过Nb—O—Nb键连接而聚集,并形成表面Br觟nsted酸位,随着NbOx聚集度增加,表面Br觟nsted酸密度增加,酸性增强,对IBA与IB缩合反应催化活性增加.当负载量超过单层分散容量时,NbOx物种呈现三维聚集状态,DMHD的转化频率(TOF)降低,同时表面Br觟nsted酸性增强,导致目标产物DMHD的选择性降低.Nb2O5/γ-Al2O3催化剂表面Br觟nsted酸特征与NbOx物种聚集状态密切相关.
关键词
表面
酸性
Nb2O5/γ-Al2O3
表面nbox物种
烯醛缩合反应
Keywords
Surface acidity
Nb2O5/γ-Al2O3
nbox
surface species
Olefin-aldehyde condensation
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
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1
Nb_2O_5/γ-Al_2O_3表面铌氧物种的分散状态与酸性特征
何杰
范以宁
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2010
5
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职称材料
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