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新戊基钛在MCM-41表面的接枝反应及产物性质 被引量:6
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作者 连文浩 郑瑛 +1 位作者 王绪绪 付贤智 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第9期1138-1143,共6页
采用原位红外光谱法在真空系统中考察了MCM-41分子筛表面与四新戊基钛Ti(CH2CMe3)4的反应,发现这个反应可在室温下定量进行,得到表面新戊基钛(≡Si-O)2Ti(CH2CMe3)2.这种表面新戊基钛很容易与CH3OH、H2O和O2进一步发生反应分别得到(≡Si... 采用原位红外光谱法在真空系统中考察了MCM-41分子筛表面与四新戊基钛Ti(CH2CMe3)4的反应,发现这个反应可在室温下定量进行,得到表面新戊基钛(≡Si-O)2Ti(CH2CMe3)2.这种表面新戊基钛很容易与CH3OH、H2O和O2进一步发生反应分别得到(≡Si-O)2Ti(OCH3)2、(≡Si-O)2Ti(OH)2和(≡Si-O)2Ti(OCH2CMe3)2等表面化合物.在氧气中焙烧由(≡Si-O)2Ti(CH2CMe3)2水解所得的(≡Si-O)2Ti(OH)2可制得表面含钛MCM-41介孔分子筛(Ti-MCM-41).元素分析、低温N2吸附-脱附、紫外可见漫反射光谱、X射线粉末衍射和FTIR等表征结果表明,接枝反应和后续的处理不破坏分子筛的介孔结构;Ti-MCM-41的比表面积和孔直径较MCM-41略有降低;Ti原子在Ti-MCM-41表面以TiO4四面体配位状态分散,并对乙烯氧化有较明显的光催化活性.论文还通过对Ti-MCM-41与水热合成骨架含钛犤Ti犦-MCM-41结构和光催化活性的比较,对分子筛类材料光催化作用机制进行了分析探讨. 展开更多
关键词 四新戊基钛 MCM-41分子筛 表面接枝反应 光催化活性 原位红外光谱法
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烷基锡化合物在HY沸石超笼表面的接枝反应研究 被引量:3
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作者 郑瑛 王绪绪 +1 位作者 付贤智 魏可镁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第9期1029-1034,共6页
在高真空系统中研究了HY沸石分子筛与SnMe4、SnEt4、SnPr4和SnBu4的反应,用元素分析、ICP、GC、XRD、FTIR、TG、DRS、TPR、BET及烷烃和芳烃的脉冲吸附等方法表征了产物的组成、结构和性质。结果表明,HY沸石分子筛超笼羟基与SnMe4、SnEt4... 在高真空系统中研究了HY沸石分子筛与SnMe4、SnEt4、SnPr4和SnBu4的反应,用元素分析、ICP、GC、XRD、FTIR、TG、DRS、TPR、BET及烷烃和芳烃的脉冲吸附等方法表征了产物的组成、结构和性质。结果表明,HY沸石分子筛超笼羟基与SnMe4、SnEt4、SnPr4和SnBu4的反应温度分别为:183K、243K、273K和333K,生成组成为(≡Si鄄O)SnR3的表面单接枝物种。表面接枝烷基锡碎片后,HY沸石的孔口尺寸变小,吸附行为发生显著变化。 展开更多
关键词 烷基锡化合物 HY沸石 表面接枝反应 表面金属有机化学 多相催化
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沸石表面有机金属化学──ZSM-5外表面上—Ge(n-C_4H_9)_x基团的接枝及其性质研究 被引量:5
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作者 王绪绪 赵慧霞 +2 位作者 付贤智 Frédéric LEFEBVRE Jean-Marie BASSET 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第2期285-288,共4页
用气体分析及IR ,NMR和元素分析等方法研究了真空系统中 2 30和 2 80℃下四丁基锗在ZSM 5沸石表面上的接枝反应 ,并对所得沸石的热稳定性和吸附性质进行了表征 .与作者曾报道的在硅胶及丝光沸石上的反应类似 ,四丁基锗也能与ZSM 5沸石... 用气体分析及IR ,NMR和元素分析等方法研究了真空系统中 2 30和 2 80℃下四丁基锗在ZSM 5沸石表面上的接枝反应 ,并对所得沸石的热稳定性和吸附性质进行了表征 .与作者曾报道的在硅胶及丝光沸石上的反应类似 ,四丁基锗也能与ZSM 5沸石表面上的硅羟基发生缩合反应 ,在其外表面或孔口生成组成为 (≡Si—O) xGe(n C4 H9) 4-x(x =13)的表面有机锗化合物 .在 2 30℃接枝丁基锗基团不影响沸石的结构和表面积 ,仅改变它的孔口大小 .在改性后的沸石上 ,N2 的吸附性质没有改变 ,而不同分子尺寸的烃 ,如正己烷、2 甲基戊烷、2 ,3 二甲基丁烷却呈现出完全不同于起始ZSM 5沸石的择形吸附效应 . 展开更多
关键词 ZSM-5 四丁基锗 表面修饰 有机金属化合物 表面接枝反应 沸石
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