A＋B_2表面催化反应相变及自振荡的蒙特卡罗模拟

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作者 曾健青 张镜澄 钟炳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第2期103-108,共6页

用MonteCarlo法研究了脱附和E－R机理对不可逆催化氧化反应A＋1／2B2→AB的相交和自振荡的影响、结果表明，（1）催化剂表面A的脱附使ZGB模型中的一级相变点消失，但对二级相交点的影响很小；当有E－R机理参与时，二级相交点消失，且E－... 用MonteCarlo法研究了脱附和E－R机理对不可逆催化氧化反应A＋1／2B2→AB的相交和自振荡的影响、结果表明，（1）催化剂表面A的脱附使ZGB模型中的一级相变点消失，但对二级相交点的影响很小；当有E－R机理参与时，二级相交点消失，且E－R过程的几率对一级相交点的影响较大；当A的脱附和E－R过程同时起作用时，上述反应不存在相交（2）在ZGB模型中的二级相变点附近，反应速率随时间的变化具有明显的振荡现象，在其它位置主要表现为噪音。引入A的脱附后在二级相交点附近明显的自振荡现象依然存在；当E-R过程起作用时，随着二级相交点的消失，明显的振荡现象亦随之消失．（3）A的脱附和E－R过程对上述反应相变的影响与A的表面扩散对相变的影响有着本质的区别，因为后者只能改变相变点的位置而不能改变相变点的存在状况． 展开更多

关键词 蒙特卜罗模拟 表面催化反应 相变 自振荡 脱附

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SO_2－O_2－H_2O表面催化反应“干”机理的研究

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作者 张波涛 李铜忠 +1 位作者 胡其图 潘慧云 《郑州轻工业学院学报》 CAS 1996年第3期57-62,共6页

ＳＯ２－Ｏ２－Ｈ２Ｏ表面催化反应机制的研究是环境科学中的一个重要课题．用格子模型研究了该反应的“干”机理．利用“部分模拟法”得到了三种情况下反应体系的动力学相图：１）无表面吸附物种的脱附；２）吸附态分子Ｏ２＊或Ｈ２Ｏ... ＳＯ２－Ｏ２－Ｈ２Ｏ表面催化反应机制的研究是环境科学中的一个重要课题．用格子模型研究了该反应的“干”机理．利用“部分模拟法”得到了三种情况下反应体系的动力学相图：１）无表面吸附物种的脱附；２）吸附态分子Ｏ２＊或Ｈ２Ｏ＊有一种可脱附；３）Ｏ２＊和Ｈ２Ｏ＊都可脱附．计算表明，在无脱附的情况下相图上的反应相是一个点；在有一个物种脱附的情况下反应相扩展到一个线性区域；在有两个物种脱附的情况下反应相进一步扩展，成为一个一定大小的面区域．该结果说明，反应物种的脱附对ＳＯ２－Ｏ２－Ｈ２Ｏ表面反应的持续进行具有关键性的作用． 展开更多

关键词 模拟 脱附 表面催化反应 二氧化硫 干机理

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用CA模型研究AB＋D_2→1／2A_2＋D_2B类型的表面催化反应

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作者 潘慧云 《郑州大学学报（自然科学版）》 1995年第3期83-87,共5页

本文用ＣｅｌｌｕｌａｒＡｕｔｏｍａｔｏｎ（ＣＡ）模型研究ＡＢ＋Ｄ_２→１／２Ａ_２＝Ｄ_２Ｂ型ｄｉｍｅｒ－ｄｉｍｅｒ（ｄ－ｄ）表面催化反应的动力学，藉助于平均场分析，可以得出以下结论：如若不考虑反应物种的扩散和脱附，则... 本文用ＣｅｌｌｕｌａｒＡｕｔｏｍａｔｏｎ（ＣＡ）模型研究ＡＢ＋Ｄ_２→１／２Ａ_２＝Ｄ_２Ｂ型ｄｉｍｅｒ－ｄｉｍｅｒ（ｄ－ｄ）表面催化反应的动力学，藉助于平均场分析，可以得出以下结论：如若不考虑反应物种的扩散和脱附，则ＡＢ＋Ｄ_２→１／ＡＡ_２＋Ｄ_２Ｂ型表面反应不存在稳定反应态，换言之，扩散和脱附对反应态的出现是必要的；这一结论对任意类型的点阵（四方点阵，六方点阵……）均成立． 展开更多

关键词 CA模型 d-d反应 表面催化反应 催化反应

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两维材料限域催化效应及其对金属表面催化反应的调控

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作者 胡培君 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第1期1-2,共2页

在多相催化中对金属表面催化活性的调控可以通过在金属表面引入表层合金元素或者在表面下引入次表层元素来实现，这种在表面上或表面下进行的结构和组分调变可以改变表面小带中心位置并有效影响催化性能。与金属表面内或金属表面下的催... 在多相催化中对金属表面催化活性的调控可以通过在金属表面引入表层合金元素或者在表面下引入次表层元素来实现，这种在表面上或表面下进行的结构和组分调变可以改变表面小带中心位置并有效影响催化性能。与金属表面内或金属表面下的催化调变策略不同，近年来很多新的研究结果表明可以在金属表面上构建微环境实现对表面催化性能的有效调控。 展开更多

关键词 表面催化反应 金属表面 调控 催化效应 材料 合金元素 催化性能 催化活性

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临近空间飞行器再入DSMC方法表面催化反应模型

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作者 胡佳志 蒋新宇 +1 位作者 李凡 李志辉 《化工进展》 2025年第8期4478-4487,共10页

随着国家载人航天的不断发展,临近空间飞行器对极高速度和长航时的需求日益增长,如何准确模拟航天器再入过程中热化学非平衡气动加热对热防护系统的影响,一直是航天再入空气动力学前沿难题。本文根据宏观表面催化反应理论,在直接模拟蒙... 随着国家载人航天的不断发展,临近空间飞行器对极高速度和长航时的需求日益增长,如何准确模拟航天器再入过程中热化学非平衡气动加热对热防护系统的影响,一直是航天再入空气动力学前沿难题。本文根据宏观表面催化反应理论,在直接模拟蒙特卡罗(DSMC)方法架构的基础上构建有限速率表面催化反应模型。考虑五组元混合气体气相反应、表面催化反应的耦合作用,通过典型算例分析表面催化反应对飞行器再入大气层飞行器表面的影响,其表面热流相比未考虑表面催化反应的结果提高近30%。表面催化反应模型的加入为热化学非平衡表面效应难表征问题提供了新的手段,进一步提升了飞行器再入环境下高超声速气动加热预测能力,支撑飞行器热防护设计向高热载荷、轻量化方向发展。 展开更多

关键词 表面催化反应 直接模拟蒙特卡罗方法 耦合计算 稀薄气体动力学 飞行器再入

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Cu/ZnO-NiO上光促表面催化二氧化碳和水反应规律的研究 被引量：21

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作者 陈崧哲 钟顺和 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期135-139,共5页

采用溶胶 -凝胶法制备出摩尔分数为 0 .5 % Cu/Zn O-1 .5 % Ni O的 n-p复合半导体材料 ,利用 XRD,TEM,IR,UV-Vis和 TPD技术对材料结构、吸光性能和化学吸附性能进行了表征 ,研究了该材料上 CO2和 H2 O的光促表面催化反应 ( PSSR)规律 .... 采用溶胶 -凝胶法制备出摩尔分数为 0 .5 % Cu/Zn O-1 .5 % Ni O的 n-p复合半导体材料 ,利用 XRD,TEM,IR,UV-Vis和 TPD技术对材料结构、吸光性能和化学吸附性能进行了表征 ,研究了该材料上 CO2和 H2 O的光促表面催化反应 ( PSSR)规律 .结果表明 ,所制备的材料能够明显促进 PSSR的进行 ,室温条件下即有 CH3 OH,CH4和 CO生成 .讨论了温度对 PSSR的影响规律 .根据实验结果 ,得出 CO2 在材料表面的剪式和卧式吸附态分别为 CH4和 CH3 OH的前驱物 ,并对 PSSR机理进行了讨论 . 展开更多

关键词 Cu/ZnO-NiO 反应规律 光促表面催化反应 复合半导体 二氧化碳 水 甲醇 反应机理 铜 氧化锌 氧化镍

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Cu/TiO_2-NiO上光促表面催化CO_2和H_2O合成CH_3OH反应规律 被引量：15

7

作者 陈崧哲 钟顺和 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第12期1099-1103,共5页

采用溶胶-凝胶法制备了n(电子型)-p(空穴型)复合半导体材料0.5%Cu/TiO2-2.0%NiO(w),利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、红外光谱(IR)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)、程序升温脱附(TPD)技术对材料结构、吸光性能、化学吸附性能进行了表... 采用溶胶-凝胶法制备了n(电子型)-p(空穴型)复合半导体材料0.5%Cu/TiO2-2.0%NiO(w),利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、红外光谱(IR)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)、程序升温脱附(TPD)技术对材料结构、吸光性能、化学吸附性能进行了表征,研究了该材料对CO2和H2O合成CH3OH的光促表面催化反应(PSSR)规律.结果表明,所制备材料能够明显促进目的反应,室温条件下即有CH3OH生成.在200℃下,由于光-表面-热的协同效应,CO2转化率得以提高,且CH3OH的选择性达到87.5%.根据实验结果,得出CO2在材料表面的卧式吸附态为CH3OH的前驱物,并对PSSR机理进行了讨论. 展开更多

关键词 Cu/TiO2-NiO CO2 H2O CH3OH 反应规律 光促表面催化反应 复合半导体 二氧化碳 水 甲醇 铜 二氧化钛 氧化镍 催化剂

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光促CO_2和H_2O在Cu/TiO_2-NiO上的表面反应 被引量：7

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作者 陈崧哲 钟顺和 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2003年第1期23-28,共6页

采用溶胶 凝胶法制备了n p复合半导体材料Cu/TiO2 NiO ,并用TG DTA和TPR方法进行了前驱体的表征 ;利用XRD ,TEM ,UV Vis技术测试了材料的晶态结构和吸光性能 ;CO2 和H2 O的光促表面催化反应 (PSSR)实验结果表明 ,所制备的Cu/TiO2 NiO... 采用溶胶 凝胶法制备了n p复合半导体材料Cu/TiO2 NiO ,并用TG DTA和TPR方法进行了前驱体的表征 ;利用XRD ,TEM ,UV Vis技术测试了材料的晶态结构和吸光性能 ;CO2 和H2 O的光促表面催化反应 (PSSR)实验结果表明 ,所制备的Cu/TiO2 NiO能够明显促进二者的反应 ,室温条件下有CH3OH、CH4 和CO生成 ,其中对CH3OH的选择性较高 ,材料组分配比对PSSR有显著影响 ,在质量分数为 0 5 0 %Cu/TiO2 2 0 %NiO上获得了最高CO2 展开更多

关键词 光促表面催化反应 复合半导体 Cu/TiO2-NiO CO2 H2O 二氧化钛 氧化镍 铜催化剂 二氧化碳

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高超声速飞行器表面吸附特性对多相催化过程影响的数值模拟 被引量：7

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作者 李芹 杨肖峰 +1 位作者 董威 杜雁霞 《上海交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期1352-1361,共10页

针对表面催化效应对高超声速飞行器气动热影响显著且难以准确预测的问题,采用理论分析和数值模拟相结合的方法,建立了含物理/化学吸附、Eley-Rideal(ER)和Langmuir-Hinshelwood(LH)复合的有限速率四步表面多相催化模型.基于该模型进行... 针对表面催化效应对高超声速飞行器气动热影响显著且难以准确预测的问题,采用理论分析和数值模拟相结合的方法,建立了含物理/化学吸附、Eley-Rideal(ER)和Langmuir-Hinshelwood(LH)复合的有限速率四步表面多相催化模型.基于该模型进行了高超声速圆柱绕流数值模拟,分析了物理和化学吸附位覆盖率对高焓空气流场表面催化反应速率和气动热的影响.结果表明:所发展的催化模型可有效提升气动热预测精准度;受各吸附、复合反应过程的交叉影响,表面覆盖率对气动热的影响是非线性的.所建模型基于真实的物理过程,能够反映材料催化属性的差异,可为高超声速飞行器热防护系统的轻量化、低冗余设计提供理论支撑. 展开更多

关键词 表面催化反应 化学非平衡 物理吸附 气动热 高超声速 界面物理

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催化微燃烧室内氢气/空气预混合燃烧特性 被引量：3

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作者 潘剑锋 卢志刚 +2 位作者 卢青波 张倚 邵霞 《燃烧科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第5期383-390,共8页

采用实验方法和数值模拟对微尺度催化燃烧室内氢气/空气预混合燃烧过程进行了研究.通过实验对不同工况下燃烧室内的反应类型进行界定,并分析了各反应类型下的燃烧特性.采用氢氧气相反应动力学和表面反应机理进行数值模拟,获得了燃烧室... 采用实验方法和数值模拟对微尺度催化燃烧室内氢气/空气预混合燃烧过程进行了研究.通过实验对不同工况下燃烧室内的反应类型进行界定,并分析了各反应类型下的燃烧特性.采用氢氧气相反应动力学和表面反应机理进行数值模拟,获得了燃烧室内各组分的变化规律.结果表明:随着当量比的改变,催化燃烧室中的耦合反应与纯表面反应之间会发生相互转变现象,且耦合反应的外壁面温度始终高于纯表面反应的外壁面温度;当燃烧室内发生耦合反应时,燃烧室的壁面温差随当量比的增大而增大,而发生纯表面反应时,随当量比的增大而减小;耦合反应中的气相反应强度随着当量比的增加变得更剧烈,且对表面催化反应的影响更明显;燃烧室内发生耦合反应时的燃料转化率始终高于仅发生纯表面催化反应时的燃料转化率. 展开更多

关键词 微尺度燃烧 表面催化反应 反应类型 燃烧特性 燃烧效率

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不同催化面形状对微通道内气相燃烧的影响 被引量：1

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作者 卢青波 潘剑锋 +1 位作者 邵霞 查正乾 《燃烧科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期27-33,共7页

基于空间气相和表面催化的详细化学反应机理,应用计算流体动力学软件对亚毫米催化燃烧室内的氢氧预混合燃烧进行数值模拟,获得了催化燃烧的燃烧特性,以及催化面积相同而催化面形状不同条件下表面催化反应对空间气相燃烧特性的影响.结果... 基于空间气相和表面催化的详细化学反应机理,应用计算流体动力学软件对亚毫米催化燃烧室内的氢氧预混合燃烧进行数值模拟,获得了催化燃烧的燃烧特性,以及催化面积相同而催化面形状不同条件下表面催化反应对空间气相燃烧特性的影响.结果表明:催化燃烧能明显提高燃烧转化率,改善燃烧室性能;表面催化反应会与气相反应竞争反应物,从而抑制气相反应的发生;表面催化反应生成的热量提高了壁面的温度,增大了燃烧室的热量损失;相同催化面积下,采用三角形催化面的燃烧室性能最佳. 展开更多

关键词 微尺度燃烧 表面催化反应 空间气相反应 催化面形状

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催化湿式过氧化氢氧化苯酚的诱导期研究 被引量：1

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作者 周世伟 陈善任 +1 位作者 薛朋 徐明岗 《环境工程技术学报》 CAS 2016年第2期111-116,共6页

针对黏土基催化剂催化过氧化氢(H_2O_2)氧化苯酚过程中诱导期发生机制及影响因素尚不清楚的问题,采用自制化学反应装置和批动力学试验方法,研究了诱导期发生的原因及其关键影响因子。结果表明:H_2O_2扩散或吸附到催化剂金属活性位及随... 针对黏土基催化剂催化过氧化氢(H_2O_2)氧化苯酚过程中诱导期发生机制及影响因素尚不清楚的问题,采用自制化学反应装置和批动力学试验方法,研究了诱导期发生的原因及其关键影响因子。结果表明:H_2O_2扩散或吸附到催化剂金属活性位及随后的表面修饰(通过≡Fe(Ⅲ)还原到≡Fe(Ⅱ)降低p H)共同决定了诱导期;Fermi’s方程能很好地拟合苯酚氧化过程(R^2>0.99);反应温度和溶液p H强烈影响诱导时间(t_I),随温度增加和p H降低,t_I分别从59和129 min降到22和0 min(没有诱导期),而催化剂与H_2O_2浓度对t_I的影响相对较小,随催化剂和H_2O_2浓度增加,t_I分别从69和75 min降到32和52min。尽管诱导时间可通过调整反应参数来缩短或消除,但考虑到成本和环境风险,在用黏土基催化剂处理实际含酚废水时应采用适宜的反应条件:H_2O_2和苯酚摩尔比为15,催化剂浓度为0.8~1.0 g/L,温度为30~40℃,不调整介质p H,反应时间为2 h。 展开更多

关键词 催化湿式过氧化氢氧化 黏土基催化剂 苯酚 表面催化反应 诱导期

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聚乙烯二茂铁修饰电极测定抗坏血酸 被引量：7

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作者 邹明珠 杨海泉 李宏扬 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1985年第2期123-125,共3页

化学修饰电极是近几年来活跃于电化学及电分析化学领域的一个新的研究课题,成功地应用于表面配位化学、光电转化、表面催化反应及痕量元素检测等方面。具有电活性的聚乙烯二茂铁修饰电极对抗坏血酸的氧化有催化作用。

关键词 化学修饰电极 电分析化学 表面催化反应 二茂铁 表面配位 电化学 抗坏血酸 光电转化

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