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NiB非晶合金的制备及其催化噻吩加氢脱硫性能
1
作者 何萍 邓书平 +3 位作者 高爽 潘懿 陈晓陆 张京京 《现代化工》 北大核心 2025年第3期137-140,146,共5页
采用反相微乳液法和化学还原法制备了4种NiB非晶态合金和负载型NiB非晶态合金催化剂,通过XRD、H_(2)程序升温脱附(H_(2)-TPD)、XPS、SEM、TEM、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、N_(2)吸附-脱附对催化剂进行表征,并考察了噻吩加氢脱... 采用反相微乳液法和化学还原法制备了4种NiB非晶态合金和负载型NiB非晶态合金催化剂,通过XRD、H_(2)程序升温脱附(H_(2)-TPD)、XPS、SEM、TEM、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、N_(2)吸附-脱附对催化剂进行表征,并考察了噻吩加氢脱硫反应中催化剂的催化性能。结果表明,反相微乳液法制备的NiB-RM催化剂能有效抑制颗粒团聚,更利于保持Ni物种以Ni^(0)的形态存在,活性中心数量较多,催化活性更高。负载型非晶态合金催化剂中NiB/HZSM-5-RM催化剂中Ni质量分数较高,且多数以Ni^(0)的形态存在,尽管比表面积低于NiB/HMCM-22-RM,仍具有较高的催化活性,噻吩转化率达到94.8%。 展开更多
关键词 非晶合金 噻吩 加氢脱硫 微乳液
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锌钴钼复合脱硫剂中温脱硫与加氢催化耦合 被引量：1
2
作者 宋昕芮 赵玉 +4 位作者 王玉晓 苏哲林 寇佳伟 杨超 樊惠玲 《煤炭学报》 北大核心 2025年第3期1760-1768,共9页
在当前的工业脱硫领域,处理脱硫剂产生的固废正面临巨大的挑战。为了缓解这一压力,实现固废资源化再利用已成为一项亟待解决的研究课题。为了更好地应对这一挑战,研究者们正致力于改进和优化脱硫剂。其中,钼元素因其独特的理化性质受到... 在当前的工业脱硫领域,处理脱硫剂产生的固废正面临巨大的挑战。为了缓解这一压力,实现固废资源化再利用已成为一项亟待解决的研究课题。为了更好地应对这一挑战,研究者们正致力于改进和优化脱硫剂。其中,钼元素因其独特的理化性质受到了广泛关注。采用溶胶凝胶法制备了钼改性的锌钴复合脱硫剂,以期提高其脱硫性能以及硫化后对噻吩的加氢催化性能。通过XRD、XPS和氮气吸附/脱附等表征手段分析了新鲜脱硫剂和硫化样的物相组成和结构并与其脱硫和加氢性能相关联。结果表明:钼物种通过影响比表面积、物相组成以及形成特定活性相前驱体等方式,增强了锌钴脱硫剂的脱硫及后续加氢性能。钼物种的引入与钴相互作用形成了与H_(2)S更具反应性的CoMoO_(4)物种,同时该物种也是CoMoS活性相的前驱体,这将对脱硫及后续加氢性能产生积极影响。此外钼改性提高了脱硫剂的比表面积,有利于活性位点的暴露,从而提高脱硫性能。在350℃的条件下,钼物质的量分数为20%的锌钴钼复合脱硫剂穿透硫容为223.6mg/g。钼改性后MoS_(2)和CoMoS活性相的形成是加氢活性提高的关键。当温度为250℃、压力为0.1MPa、C_(4)H_(4)S质量浓度为(150±10)mg/m^(3)、H_(2)的体积分数为10%和体积空速为7800h-1的条件下,钼物质的量分数为20%的加氢活性是未改性的2.46倍,这表明钼改性显著提高了加氢脱硫性能。通过钼改性使脱硫剂的脱硫能力提高,同时使其硫化产物可作为噻吩加氢的高效催化剂,实现脱硫和加氢过程耦合,为废脱硫剂的再利用提供了新的途径。 展开更多
关键词 钼改性 锌钴钼复合脱硫剂 硫化氢 中温脱硫 噻吩 加氢脱硫
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Fe物种对NiMo基催化剂的调控及加氢脱硫性能的影响
3
作者 李晓倩 任申勇 +3 位作者 刘璐 杨驰 申宝剑 徐春明 《化工进展》 北大核心 2025年第2期867-878,共12页
以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-T... 以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等分析方法对Y分子筛及催化剂进行了物化性质表征。以二苯并噻吩为探针在固定床反应器上评价催化剂的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,Fe物种的引入提高了Y分子筛比表面积和孔体积,改善了Y分子筛的酸性,减弱了NiMo金属和载体间的相互作用,调变了NiMo的电子结构,从而使硫化态催化剂具有更短的MoS_(2)平均片晶长度和更高的平均堆垛层数、更高的金属Ni和Mo硫化度及NiMoS活性相比例,显著提高了催化剂的加氢脱硫活性。NiMo/0.12MFe-Y催化剂在260℃时的加氢脱硫转化率达81%,比NiMo/USY催化剂提高了18百分点,并且具有更高的直接脱硫路径选择性。 展开更多
关键词 分子筛 催化剂 电子转移 活性相 加氢脱硫
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NiO含量对NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂在焦炉煤气中噻吩加氢脱硫性能的影响
4
作者 李姣姣 秦志峰 +4 位作者 李晓红 杜朕屹 于峰 翟志强 吴琼笑 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期71-79,共9页
焦炉煤气作为气体资源,常被用作化工原料,然而其中噻吩(C_(4)H_(4)S)等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用,工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响,采用浸渍法制备了不同NiO含量... 焦炉煤气作为气体资源,常被用作化工原料,然而其中噻吩(C_(4)H_(4)S)等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用,工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响,采用浸渍法制备了不同NiO含量(5%、10%、15%和20%,质量分数)的NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂;在反应温度250~390℃、压力1 MPa和原料空速4500 h^(-1)条件下,对催化剂焦炉煤气噻吩加氢脱硫性能进行了测试;并通过N2吸/脱附、XRD、H_(2)-TPR和XPS等表征手段,探究了NiO含量对NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂性能的影响。结果表明,在270~370℃区间内,催化剂的C_(4)H_(4)S转化率从大到小依次为Ni_(5)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)、Ni_(10)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)、Ni_(15)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)和Ni_(20)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)。其中,Ni_(5)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)催化剂,290℃时C_(4)H_(4)S转化率达到70%,330℃时达到90%,明显高于其他3种催化剂。这归因于该催化剂在预硫化过程中,生成了更多活性物种MoS2,硫化程度较高。但随着NiO含量增大,可能发生NiO包覆MoO3的现象,导致催化剂硫化程度下降,催化性能减弱。 展开更多
关键词 NiO含量 焦炉煤气 噻吩 加氢脱硫 NiMo/Al_(2)O_(3)
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蛋壳型Co/Mo催化剂的可控制备及其加氢脱硫性能
5
作者 徐景东 李文涛 +3 位作者 李慧胜 艾子龙 王廷海 徐人威 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期725-732,共8页
催化裂化汽油超深度加氢脱硫和保护烯烃不被加氢饱和为烷烃,依然是中国汽油质量升级的技术需求。本论文从传质角度出发,设计并制备了蛋壳型加氢脱硫催化剂,采用调控陈化时间的方法,可控制备了一系列的蛋壳型催化剂。采用SEM-EDX、XRD、H... 催化裂化汽油超深度加氢脱硫和保护烯烃不被加氢饱和为烷烃,依然是中国汽油质量升级的技术需求。本论文从传质角度出发,设计并制备了蛋壳型加氢脱硫催化剂,采用调控陈化时间的方法,可控制备了一系列的蛋壳型催化剂。采用SEM-EDX、XRD、H2-TPR、N2吸附-脱附、XPS和HRTEM对催化剂进行表征。表征结果表明,制备的蛋壳型催化剂具有蛋壳厚度可调、蛋壳分布均匀的优点;蛋壳厚度对层状结构MoS2的片层长度和层数略有影响,但随着蛋壳厚度的增加,催化剂中Edge边位比例(fe)和Rim角位比例(fc)的比值fe/fc略有降低。选用模型催化裂化汽油对催化剂的脱硫性能进行考察,蛋壳型催化剂对脱硫活性影响较小,但蛋壳型催化剂具有更低的烯烃饱和活性,这主要归因于蛋壳催化剂具有更高的fe/fc,同时更低的传质阻力使得烯烃分子在含Mo活性相的壳层停留时间缩短。 展开更多
关键词 催化裂化汽油 加氢脱硫 选择性 蛋壳催化剂
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废加氢脱硫催化剂中金属钼和钒的回收
6
作者 李腾飞 王加欣 张毅 《石油化工》 北大核心 2025年第4期466-472,共7页
采用钠法焙烧-半湿法工艺从废加氢脱硫催化剂中提取金属钒和钼,考察了焙烧条件、浸出条件对废加氢脱硫催化剂中金属钒和钼浸出的影响,研究了从浸出母液中分步沉淀提取金属钒和钼的主要影响因素,确定了合适的回收提取工艺。实验结果表明... 采用钠法焙烧-半湿法工艺从废加氢脱硫催化剂中提取金属钒和钼,考察了焙烧条件、浸出条件对废加氢脱硫催化剂中金属钒和钼浸出的影响,研究了从浸出母液中分步沉淀提取金属钒和钼的主要影响因素,确定了合适的回收提取工艺。实验结果表明,在碳酸钠与氧化焙烧预处理后废加氢脱硫催化剂原料的摩尔比为2、焙烧温度750℃、焙烧时间4 h,液固比6 mL/g、浸出温度80℃、浸出时间40 min时,钒和钼的浸出率均可达95%以上。在溶液中钒含量高于20 g/L、沉钒时间60 min、沉钼温度70℃、沉钼反应时间3 h时,钒和钼沉淀率达97%以上。 展开更多
关键词 废加氢脱硫催化剂 钠法焙烧 钒钼回收 偏钒酸铵 钼酸
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柴油深度加氢脱硫体相催化剂的制备及表征
7
作者 徐景东 陈伟敏 +3 位作者 李慧胜 王美玲 曾晓霖 徐人威 《石油与天然气化工》 北大核心 2025年第2期16-22,共7页
目的研制出高性能的柴油深度加氢脱硫催化剂。方法制备了一系列不同Mo/(Mo+W)原子比的Ni-Mo-W复合氧化物,利用低温N2吸附、XRD、XRF、XPS、H2-TPR和SEM技术对复合氧化物进行了表征,并以复合氧化物为前驱体制备了体相加氢催化剂。考查了... 目的研制出高性能的柴油深度加氢脱硫催化剂。方法制备了一系列不同Mo/(Mo+W)原子比的Ni-Mo-W复合氧化物,利用低温N2吸附、XRD、XRF、XPS、H2-TPR和SEM技术对复合氧化物进行了表征,并以复合氧化物为前驱体制备了体相加氢催化剂。考查了以常二线、常三线混合柴油为原料时体相加氢催化剂和工业负载型催化剂的柴油深度加氢脱硫活性。结果在Ni-Mo-W复合氧化物中,随着Mo/(Mo+W)原子比的降低,其比表面积逐渐降低,孔径逐渐增大。Ni-Mo-W复合氧化物存在Ni、Mo和W之间的相互作用,从而改变Ni-Mo-W复合氧化物的物相、形貌和可还原性等。以Ni-Mo-W复合氧化物制备的体相加氢催化剂具有超高的加氢脱硫活性和芳烃饱和性能,其加氢脱硫活性比工业负载型催化剂高3.95倍。结论深度加氢脱硫体相催化剂可满足高标准清洁柴油生产的需要。 展开更多
关键词 Ni-Mo-W复合氧化物 体相催化剂 柴油 深度加氢脱硫 芳烃加氢饱和
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负载型MoS_(2)基加氢催化剂活性相的限域构建及其加氢脱硫活性 被引量：1
8
作者 李彦鹏 孙于林 +3 位作者 杨兆胜 刘大鹏 柴永明 刘晨光 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期207-214,共8页
基于对负载型NiMo加氢脱硫催化剂活性相的结构设计,以具有内径10~30 nm直通孔道的天然埃洛石纳米管(HNT)为载体,利用其“孔道空间限域效应”作为MoS_(2)活性相结构的控制基础,以硫代钼酸铵和硝酸镍为金属前驱物,采用等体积浸渍法一次浸... 基于对负载型NiMo加氢脱硫催化剂活性相的结构设计,以具有内径10~30 nm直通孔道的天然埃洛石纳米管(HNT)为载体,利用其“孔道空间限域效应”作为MoS_(2)活性相结构的控制基础,以硫代钼酸铵和硝酸镍为金属前驱物,采用等体积浸渍法一次浸渍工艺,通过改变金属负载量、Ni/Mo(原子比)等工艺条件制备系列双金属NiMo/HNT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM-EDS mapping)、X射线光电子能谱仪(XPS)等手段对所得催化剂的结构进行表征,以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物对催化剂的脱硫活性进行评价。结果表明:HNT载体的使用可有效控制MoS_(2)活性相尺寸,催化剂中的Mo、Ni金属组分几乎全部集中于载体的孔道内部并呈原生的亲密接触状态,同时Ni、Mo组分具有更高的硫化程度,协同效果更好;NiMo/HNT催化剂的加氢脱硫活性和加氢选择性均显著优于使用氧化铝载体的参比催化剂,其中DBT转化率最高增幅41.6%,反应速率R最大可以提升92%,加氢选择性最大可提升60%。 展开更多
关键词 加氢脱硫 活性相 埃洛石纳米管 孔道限域
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Al_(2)O_(3)基材作载体制备MoP加氢脱硫催化剂的研究
9
作者 邹洁 李翔 +2 位作者 盛强 尚森森 王伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期101-106,共6页
采用低温燃烧法和溶剂热法分别合成了富含五配位Al^(3+)物种的氧化铈改性Al_(2)O_(3)(Ce-Al_(2)O_(3))和介孔-大孔Al_(2)O_(3)(M-Al_(2)O_(3));通过程序升温还原浸渍法负载的Mo的磷酸盐前驱体制备了MoP催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型... 采用低温燃烧法和溶剂热法分别合成了富含五配位Al^(3+)物种的氧化铈改性Al_(2)O_(3)(Ce-Al_(2)O_(3))和介孔-大孔Al_(2)O_(3)(M-Al_(2)O_(3));通过程序升温还原浸渍法负载的Mo的磷酸盐前驱体制备了MoP催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物评价了其加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,M-Al_(2)O_(3)上制备纯相MoP所需磷酸盐前驱体的P/Mo摩尔比在1~1.2之间。DBT在MoP催化剂上转化率大小为MoP(1)/SiO_(2)>MoP(1)/Ce-Al_(2)O_(3)>MoP(1.2)/M-Al_(2)O_(3)。动力学研究表明,DBT在MoP(1)/Ce-Al_(2)O_(3)和MoP(1.2)/M-Al_(2)O_(3)上的HDS反应活化能几乎相同,显著小于MoP(1)/SiO_(2)上的活化能。在MoP催化剂上,直接脱硫(DDS)路径选择性随温度的增加而增加。在较低的温度下(如280℃),DBT主要通过加氢(HYD)反应路径脱硫;在较高的温度下(如360℃),DDS和HYD两条反应路径并重。 展开更多
关键词 MOP 磷酸盐前驱体 程序升温还原 Al_(2)O_(3) 加氢脱硫 二苯并噻吩
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渣油加氢过程中硫化物的转化规律研究 被引量：1
10
作者 施瑢 邓中活 +2 位作者 刘涛 任亮 戴立顺 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期416-424,共9页
采用傅里叶离子回旋质谱对渣油原料及其脱硫率为55.9%~97.6%的7种加氢生成油进行分析,获得了渣油加氢过程中硫化物的转化规律及难脱除硫化物的分子结构特征。分析结果显示,加氢生成油中剩余的S 1类化合物(含有1个硫原子的化合物)为难脱... 采用傅里叶离子回旋质谱对渣油原料及其脱硫率为55.9%~97.6%的7种加氢生成油进行分析,获得了渣油加氢过程中硫化物的转化规律及难脱除硫化物的分子结构特征。分析结果显示,加氢生成油中剩余的S 1类化合物(含有1个硫原子的化合物)为难脱除的硫化物,S 2类化合物(含有2个硫原子的化合物)和S 3类化合物(含有3个硫原子的化合物)反应活性更高的原因在于其具有更高的竞争吸附优势和更低的空间位阻;在渣油深度加氢脱硫过程中,S 1类化合物依次被完全脱除最可能的顺序由大到小为:噻吩类(T)>苯并噻吩类(BT)>五环以上噻吩类(5R-p)>五环噻吩类(5R)>苯并萘并噻吩类(BNT)>二苯并噻吩类(DBT),这是由于T和BT类硫化物的空间位阻最小,而DBT、BNT、5R和5R-p类硫化物的加氢脱硫反应活性顺序与其芳烃饱和反应活性顺序一致;最难脱除硫化物的等效双键数和碳数分别为9~12和36~39,即最难脱除的硫化物主要为侧链取代碳数为20~27的BNT和DBT类硫化物,这类硫化物的脱除需要通过先加氢后脱除的路径进行。 展开更多
关键词 渣油加氢 硫化物 加氢脱硫 分子结构
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Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响 被引量：2
11
作者 李国省 李昆鸿 +6 位作者 李晓涵 尹馨蕊 邵嘉欣 郭荣 任申勇 郭巧霞 申宝剑 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期234-248,共15页
以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(... 以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和吡啶红外(Py-IR)等表征方法对改性前后Fe基催化剂的形貌、孔结构、分散性、还原性、电子缺陷结构以及酸性等变化进行了研究,并使用固定床反应器对Fe基催化剂的HDS性能进行了评价。结果表明,Y型分子筛的引入提供了Bronsted(B)酸中心,使得Fe基催化剂的脱硫率提高了10.7%-34.1%。同时,B酸中心提高了催化剂的直接脱硫(DDS)反应路径的选择性。此外,B酸中心在促进DDS反应路径选择性增加的同时,抑制了预加氢脱硫(HYD)反应路径中四氢二苯并噻吩(THDBT)和六氢二苯并噻吩(HHDBT)更进一步的深度加氢,从而在保证脱硫率提升的同时又降低了氢耗。其根本原因可能是Y型分子筛的引入增强了催化剂的酸性,特别是B酸中心和活性金属之间的相互作用促进了电子转移,从而调节了Fe物种的电子缺陷结构,进而提升了催化剂的HDS性能。 展开更多
关键词 Fe基催化剂 酸性 Y型分子筛 电子缺陷结构 加氢脱硫 二苯并噻吩
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NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂活性组分分布调控及其加氢脱硫应用 被引量：1
12
作者 王嘉 李文翠 +2 位作者 吴凡 高新芊 陆安慧 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期4393-4402,共10页
渣油加氢为扩散限制反应,当活性组分集中分布在催化剂颗粒外层,能有效减少反应物在催化剂中的扩散阻力,提升催化活性。本文利用氧化铝载体表面性质差异,调变活性金属在载体上的吸附强弱。采用X射线衍射、红外、钼平衡吸附法、接触角等... 渣油加氢为扩散限制反应,当活性组分集中分布在催化剂颗粒外层,能有效减少反应物在催化剂中的扩散阻力,提升催化活性。本文利用氧化铝载体表面性质差异,调变活性金属在载体上的吸附强弱。采用X射线衍射、红外、钼平衡吸附法、接触角等表征手段分析载体表面性质。实验结果表明,含有更多碱性羟基的载体会对活性金属产生强吸附,降低浸渍过程活性组分在孔内的扩散速率。通过调控吸附与扩散速率,促进了蛋壳催化剂的形成,实现活性组分可控分布。模型化合物二苯并噻吩的脱硫反应性能评价结果表明,蛋壳催化剂上金属-载体相互作用更弱,利于形成高活性的Ⅱ型Ni-Mo-S活性相,同时蛋壳结构减少了扩散阻力,催化剂表观脱硫率为79.3%,比活性为均匀分布催化剂的1.2倍。 展开更多
关键词 氧化铝 蛋壳催化剂 表面性质 加氢脱硫 吸附
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稀土金属改性对负载型Ni_(2)P/M41催化剂加氢脱硫活性的影响 被引量：2
13
作者 姜楠 蒋博龙 +1 位作者 王帅 宋华 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期206-212,共7页
开发高效加氢脱硫催化剂是实现油品深度脱硫的重要途径。采用浸渍-程序升温法制备不同稀土金属(La、Ce、Pr、Nd、Y)改性的Ni_(2)P/M41催化剂。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、CO吸附和X射线光电子能谱技术分析催化剂的结构以及化学组成,... 开发高效加氢脱硫催化剂是实现油品深度脱硫的重要途径。采用浸渍-程序升温法制备不同稀土金属(La、Ce、Pr、Nd、Y)改性的Ni_(2)P/M41催化剂。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、CO吸附和X射线光电子能谱技术分析催化剂的结构以及化学组成,并以二苯并噻吩为模型化合物,考察稀土金属对Ni_(2)P/M41催化剂加氢脱硫性能的影响。结果表明:稀土金属可以不同程度地影响催化剂的尺寸以及活性相Ni_(2)P在载体表面的分散性;稀土金属La、Pr能够显著提高负载型Ni_(2)P/M41催化剂的HDS(加氢脱硫)活性,加入稀土金属Nd、Ce和Y反而使催化剂活性略有降低;Pr-Ni_(2)P/M41表现出最优的加氢脱硫能力,反应6 h后,脱硫率达到92.6%,与未改性的Ni_(2)P/M41催化剂的转化率相比,提高15.1%。 展开更多
关键词 加氢脱硫 改性 稀土金属 负载型催化剂
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雷尼镍的磷量子点改性及其催化加氢脱硫性能 被引量：1
14
作者 谷星朋 马红钦 刘嘉豪 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1293-1301,共9页
高硫燃油燃烧产生的排放会对环境造成巨大的破坏,严重影响人类的生存,开发高效的加氢脱硫催化剂至关重要。本文以雷尼镍为前体,首次使用磷量子点和商业红磷对非负载型(雷尼镍)催化剂进行改性,并系统探究了改性条件(改性温度、用量、反... 高硫燃油燃烧产生的排放会对环境造成巨大的破坏,严重影响人类的生存,开发高效的加氢脱硫催化剂至关重要。本文以雷尼镍为前体,首次使用磷量子点和商业红磷对非负载型(雷尼镍)催化剂进行改性,并系统探究了改性条件(改性温度、用量、反应温度)对催化剂加氢脱硫(DBT)性能的影响,采用BET比表面积测试、X射线衍射仪、扫面电子显微镜、透射电子显微镜、能量色散光谱和X射线光电子能谱等技术手段进行表征。结果发现,磷量子点改性催化剂的性能明显提升,改性催化剂孔径增大和磷量子点与镍的强相互作用是催化剂性能提升的主要原因。较大的孔径有利于DBT分子扩散,与磷量子点作用生成的带正电Ni^(δ+)物种将有利于DBT的吸附,进而提高催化剂的加氢脱硫性能,并在最佳实验条件下得到了99.1%的DBT转化率。 展开更多
关键词 催化剂 化学反应 磷量子点 改性 加氢脱硫
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Al_(2)O_(3)载体孔结构优化:提升FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂在焦炉煤气加氢脱硫性能 被引量：1
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作者 王龙龙 秦志峰 +5 位作者 班红艳 李乃珍 杜朕屹 于峰 翟志强 吴琼笑 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第10期3623-3638,共16页
探讨了Al_(2)O_(3)载体孔结构对FeMo/Al_(2)O_(3)预加氢脱硫(HDS)催化剂活性和选择性的影响,采用浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂,并通过微型固定床技术对其在模拟焦炉煤气中COS、CS_(2)、C_(4)H_(4)S和C_(2)... 探讨了Al_(2)O_(3)载体孔结构对FeMo/Al_(2)O_(3)预加氢脱硫(HDS)催化剂活性和选择性的影响,采用浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂,并通过微型固定床技术对其在模拟焦炉煤气中COS、CS_(2)、C_(4)H_(4)S和C_(2)H_(4)的HDS活性和选择性进行了系统评价,通过N_(2)吸附-脱附、红外碳硫、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、Raman以及HRTEM等技术对催化剂进行了表征。研究结果表明,Al_(2)O_(3)载体孔结构对催化剂活性相MoS_(2)有显著影响,从而影响加氢脱硫活性和选择性,其中较大孔径的载体更有利于COS和CS_(2)的有效转化,而较小孔径的载体则更倾向于促进C_(4)H_(4)S和C_(2)H_(4)的转化;此外,具有较大孔径的催化剂不仅展现出更低的积炭倾向,还通过提高Mo物种的分散性,有效调控了MoS_(2)片晶的生长尺寸和层数,从而在COS和CS_(2)的加氢脱硫活性上显示了优异性能。研究结果为高效HDS催化剂的设计与开发开辟了新途径。 展开更多
关键词 Al_(2)O_(3)载体 孔结构 FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂 焦炉煤气 加氢脱硫
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原子尺度钼系加氢脱硫催化剂的研究进展与展望
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作者 丁禹 杨昌泽 +2 位作者 李军 孙会东 商辉 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第5期1735-1749,共15页
深入探讨了原子尺度钼系加氢脱硫催化剂在加氢脱硫反应中的研究进展。重点关注了MoS_(2)和Co(Ni)MoS微观结构对催化性能的影响,以及活性氢原子生成、硫化条件对催化剂结构和活性的影响。探讨了不同类型MoS_(2)和Co(Ni)MoS边缘结构与加... 深入探讨了原子尺度钼系加氢脱硫催化剂在加氢脱硫反应中的研究进展。重点关注了MoS_(2)和Co(Ni)MoS微观结构对催化性能的影响,以及活性氢原子生成、硫化条件对催化剂结构和活性的影响。探讨了不同类型MoS_(2)和Co(Ni)MoS边缘结构与加氢脱硫性能的构效关系,强调了MoS_(2)边缘的硫-氢基团在反应中的关键作用。此外,详细讨论了噻吩分子在催化剂表面的吸附方式,加深了对噻吩的加氢脱硫机理的了解。最后,强调了载体Al_(2)O_(3)表面氢溢流效应的重要性,通过调控氧化铝载体表面的羟基基团与钼酸根的相互作用,提高了催化活性。总体而言,这些研究结果突显了微观结构在催化活性调控中的关键作用,为提高工业加氢脱硫反应速率提供了有力的支持。 展开更多
关键词 加氢脱硫 催化剂 催化剂载体 密度泛函理论 二硫化钼
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氧化铝基加氢脱硫催化剂研究进展 被引量：3
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作者 陈晓贞 刘丽 +5 位作者 杨成敏 郑步梅 尹晓莹 孙进 姚运海 段为宇 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期948-961,共14页
加氢脱硫催化剂是加氢脱硫技术中不可或缺的部分,其中氧化铝负载的硫化态催化剂作为典型的加氢脱硫催化剂在工业生产中应用十分广泛。本文系统介绍了氧化铝基硫化态催化剂的研究进展,包括硫化态加氢脱硫催化剂活性相模型以及各种类型的... 加氢脱硫催化剂是加氢脱硫技术中不可或缺的部分,其中氧化铝负载的硫化态催化剂作为典型的加氢脱硫催化剂在工业生产中应用十分广泛。本文系统介绍了氧化铝基硫化态催化剂的研究进展,包括硫化态加氢脱硫催化剂活性相模型以及各种类型的助剂对加氢脱硫催化剂构效关系的影响。着重探讨了包括5种经典模型在内的活性相模型研究进展情况以及差异性和关联性;同时对各种类型(过渡金属以及包括ⅠA、ⅡA、ⅢA等在内的主族元素等)的助剂对加氢脱硫催化剂构效关系的影响进行了探讨。最后对加氢脱硫催化剂的未来发展方向进行了展望,指出从原子尺度上洞察催化剂的活性相结构、形态及其复杂的催化机理,结合对催化机理以及活性相的深刻认识,可控创制性能可调的高活性及选择性的多功能催化剂是未来加氢脱硫催化剂的重要方向。 展开更多
关键词 加氢脱硫 催化剂 氧化铝 活性相 助剂
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加氢脱硫催化剂钠中毒失活机理 被引量：2
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作者 孙进 陈晓贞 +3 位作者 刘名瑞 刘丽 牛世坤 郭蓉 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期407-413,共7页
钠中毒失活加氢脱硫催化剂的元素分析、孔结构和酸性质表征结果证实酸量的显著降低是钠中毒催化剂失活的原因,而非积炭或杂质堵塞孔道。X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)表征和脱硫活性评价结果证实钠中毒强化了MoO3聚集现象,且活... 钠中毒失活加氢脱硫催化剂的元素分析、孔结构和酸性质表征结果证实酸量的显著降低是钠中毒催化剂失活的原因,而非积炭或杂质堵塞孔道。X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)表征和脱硫活性评价结果证实钠中毒强化了MoO3聚集现象,且活性金属的还原温度随着钠沉积量增加而提高,脱硫活性降低。催化剂失活机理是对于含取代基芳环的大分子硫化物,无法通过直接脱硫途径脱除,必须是先芳环加氢饱和后再脱硫。钠中毒催化剂酸量的下降使其加氢能力降低,催化剂因此失活。扫描电镜能谱(SEM-EDS)分析表征证实Na杂质沿催化剂径向均匀分布,催化剂对Na杂质无明显吸附效果,少量Na杂质即可穿透整个催化剂床层,导致工业装置运行周期显著下降。 展开更多
关键词 钠中毒 加氢脱硫 催化剂 失活
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碳基载体负载加氢脱硫催化剂的研究进展 被引量：1
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作者 宋财城 陈晓贞 +6 位作者 刘丽 杨成敏 郑步梅 尹晓莹 孙进 姚运海 段为宇 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期305-314,共10页
催化剂载体是负载型催化剂的重要组成部分之一,对催化剂的稳定性和性能起着至关重要的作用。本文围绕纯碳基载体催化剂和碳-无机氧化物复合载体催化剂两个方面系统介绍了碳材料在加氢脱硫催化剂中的研究进展,总结了碳基载体的种类、性... 催化剂载体是负载型催化剂的重要组成部分之一,对催化剂的稳定性和性能起着至关重要的作用。本文围绕纯碳基载体催化剂和碳-无机氧化物复合载体催化剂两个方面系统介绍了碳材料在加氢脱硫催化剂中的研究进展,总结了碳基载体的种类、性质以及应用情况,详述了不同碳基载体对催化剂活性相和催化活性等方面的增益作用。最后,结合碳基载体加氢脱硫催化剂的研究现况,展望了碳基载体未来的研究方向:一方面可聚焦设计开发新型碳基载体,拓展可制备复合载体的碳材料类型,充分发挥碳材料的形貌结构优势;另一方面应深入考察碳基载体的孔隙结构和形貌结构等性质对催化剂活性组分以及催化剂催化性能的影响,并进一步解析不同类型碳基载体制备的加氢催化剂上的加氢脱硫反应机理。 展开更多
关键词 加氢脱硫 碳材料 氧化铝 无机氧化物 催化剂载体
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拟薄水铝石老化pH对氧化铝载体及加氢催化剂脱硫性能的影响 被引量：1
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作者 郭锦春 鲍俊 +2 位作者 桑小义 温昌盛 曾双亲 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期15-23,共9页
研究了NaAlO_(2)-Al_(2)(SO_(4))_(3)法分步连续中和制备拟薄水铝石工艺中老化pH的影响,并制备了相应的NiMoP/Al_(2)O_(3)催化剂,使用4,6-二甲基二苯并噻吩作为反应物对催化剂进行加氢脱硫性能评价。结果表明:老化pH对拟薄水铝石性质影... 研究了NaAlO_(2)-Al_(2)(SO_(4))_(3)法分步连续中和制备拟薄水铝石工艺中老化pH的影响,并制备了相应的NiMoP/Al_(2)O_(3)催化剂,使用4,6-二甲基二苯并噻吩作为反应物对催化剂进行加氢脱硫性能评价。结果表明:老化pH对拟薄水铝石性质影响显著,老化pH为8.6时产品中硫酸根含量过高,老化pH为10.0时产品中三水氧化铝杂晶和Na_(2)O杂质含量过高,老化pH为9.0~9.5时可以得到杂质含量较低的拟薄水铝石;老化pH还影响不同晶面的生长速率,老化pH高有利于提高(020)晶面的生长速率;老化pH为9.0和9.5时载体的孔体积和比表面积较大,最可几孔径为9.1 nm;老化pH显著影响载体表面不同类型羟基的比例,从而影响不同载体负载的活性金属的低温还原峰温度和六配位二维钼多聚物所占比例。催化剂的加氢脱硫活性与载体上负载的活性金属的低温还原峰温度和六配位二维钼多聚物所占比例顺序一致。当拟薄水铝石老化pH为9.0时,最有利于制备高活性加氢脱硫催化剂载体。 展开更多
关键词 拟薄水铝石 老化pH 氧化铝 孔结构 加氢脱硫催化剂
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