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硫化锰活化氧气产生活性氧的种类、动力学及反应机制
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作者 李佳宁 袁艺博 +6 位作者 张峻达 李宁 郭钦 余扬逸 黄倩倩 魏西鹏 江进 《土木与环境工程学报(中英文)》 北大核心 2025年第2期221-231,共11页
铁/锰硫矿物广泛存在于缺氧地下环境中,铁(Fe)、锰(Mn)和硫(S)元素的循环过程控制着地下环境的物质循环和能量转化过程。氧气(O_(2))扰动下,铁硫矿物可通过双电子路径还原O_(2),产生活性氧(ROS),但锰硫矿物与O_(2)反应产生ROS的反应过... 铁/锰硫矿物广泛存在于缺氧地下环境中,铁(Fe)、锰(Mn)和硫(S)元素的循环过程控制着地下环境的物质循环和能量转化过程。氧气(O_(2))扰动下,铁硫矿物可通过双电子路径还原O_(2),产生活性氧(ROS),但锰硫矿物与O_(2)反应产生ROS的反应过程还不清楚。以自然界中普遍存在的典型锰硫矿物硫化锰(MnS)为研究对象,探究MnS活化O_(2)产生ROS的种类、动力学原理及反应机制。结果表明,MnS可以活化O_(2)产生大量ROS,包括羟基自由基(·OH)、过氧化氢(H_(2)O_(2))和超氧阴离子自由基(O_(2)^(·-));相同条件下,MnS/O_(2)体系中产生·OH累积量高达389.0μmol/L,其产量分别为相同浓度马基诺矿(FeS)和黄铁矿(FeS_(2))体系的4.4、149.6倍;O_(2)首先被MnS提供的单电子还原,产生O_(2)^(·-),继而再获得一个电子,生成H_(2)O_(2);溶解性Mn2+催化O_(2)/H_(2)O_(2)产生·OH的效率比较低,但结构态Mn(Ⅱ)可以高效催化H_(2)O_(2)产生·OH,因此,非均相催化H_(2)O_(2)是产生·OH的重要途径;溶解性的S^(2-)将电子传递至高价态的Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅳ),促进了结构态Mn(Ⅱ)的再生,强化了Mn(Ⅱ)/Mn(Ⅲ)电子循环,进而提升了·OH的产生效率;以苯酚为目标污染物,MnS/O_(2)体系3 h内对5 mg/L苯酚的降解效率高达97.4%,表明利用MnS活化O_(2)具有较好的环境修复应用前景。 展开更多
关键词 硫化锰 氧气 羟基自由基 过氧化氢 结构mn()
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