期刊文献+
共找到4篇文章
< 1 >
每页显示 20 50 100
开放骨架磷酸铝合成中F-对有机胺结构导向效应的影响 被引量:6
1
作者 田野 王淑荣 +3 位作者 闫文付 徐如人 王永睿 慕旭宏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期428-435,共8页
研究了在开放骨架磷酸铝合成中氟离子对乙二胺(en)和二乙烯三胺(deta)的结构导向效应的影响.在水热条件下,以乙二胺为结构导向剂,分别从摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(en)∶n(H2O)=1.0∶1.5∶18.0∶147和n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(en)∶n(... 研究了在开放骨架磷酸铝合成中氟离子对乙二胺(en)和二乙烯三胺(deta)的结构导向效应的影响.在水热条件下,以乙二胺为结构导向剂,分别从摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(en)∶n(H2O)=1.0∶1.5∶18.0∶147和n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(en)∶n(HF)∶n(H2O)=1.0∶1.5∶18.0∶3.0∶147的初始混合物中晶化出二维层状磷酸铝Al2P2O9·NH3(CH2)2NH3(Ui O-13)和Al F(HPO4)·NH2(CH2)2NH2(1);以二乙烯三胺为结构导向剂,分别从摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(deta)∶n(H2O)=1.0∶4.0∶3.0∶153和n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(deta)∶n(HF)∶n(H2O)=1.0∶4.0∶3.0∶3.0∶153的初始混合物中晶化出了三维开放骨架磷酸铝Al4P5O20(H2O)2·C4N3H16(Al PO-CJ31)和一维链状磷酸铝Al2P4O10(OH)3F·C4N3H15(2),表明凝胶中的F-显著改变了乙二胺和二乙烯三胺的结构导向效应.详细对比分析了Ui O-13和化合物1以及AlPO-CJ31和化合物2的结构,探讨了F-对乙二胺和二乙烯三胺的结构导向效应的影响及F-与有机胺的协同结构导向效应. 展开更多
关键词 开放骨架磷酸铝 氟离子 乙二胺 二乙烯三胺 结构导向效应
在线阅读 下载PDF
开放骨架结构磷酸铝合成中N原子环境变化对甲胺结构导向效应的影响 被引量:1
2
作者 常晓文 闫文付 +1 位作者 师唯 徐如人 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期12-18,共7页
以甲胺(MA)和二甲胺(DMA)为结构导向剂,在200℃加热摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(R)∶n(H2O)=1∶1∶1∶277(R=MA,DMA)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-53和Al PO4-21.质子化的甲胺和二甲胺分别位于Al P... 以甲胺(MA)和二甲胺(DMA)为结构导向剂,在200℃加热摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(R)∶n(H2O)=1∶1∶1∶277(R=MA,DMA)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-53和Al PO4-21.质子化的甲胺和二甲胺分别位于Al PO4-53和Al PO4-21的骨架中以平衡骨架的负电荷.利用X射线粉末衍射分析、元素分析和液相酸碱度测量等表征手段,研究了2个合成体系的晶化过程以及晶化过程中液相的Al,P浓度和p H值随时间的演化.理论计算结果表明,质子化甲胺和二甲胺的N原子上的电荷分别为-0.263和-0.558 e(Mulliken),形式电荷密度分别为22.3和16.0 e/nm3,Al PO4-53和Al PO4-21的骨架电荷密度分别为-3.3和-3.1 e/nm3.结果表明,改变N原子的环境会影响其上的电荷量,从而改变有机胺的结构导向效应,有机胺的形式电荷密度和无机骨架电荷密度之间存在着匹配关系. 展开更多
关键词 沸石 磷酸铝 结构导向效应 模板效应 形式电荷密度 骨架电荷密度
在线阅读 下载PDF
开放骨架磷酸铝合成中碳链长度对乙二胺结构导向效应的影响
3
作者 常晓文 鲁婷婷 +3 位作者 魏颖真 郭明玥 闫文付 徐如人 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第9期1138-1147,共10页
以乙二胺(EDA)和1,3-丙二胺(1,3-DAP)为结构导向剂,在180℃加热摩尔比n(Al_2O_3)∶n(P_2O_5)∶n(R)∶n(H_2O)=1∶1∶1∶277(R=EDA,1,3-DAP)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-12和UiO-26。利用X射线粉末衍... 以乙二胺(EDA)和1,3-丙二胺(1,3-DAP)为结构导向剂,在180℃加热摩尔比n(Al_2O_3)∶n(P_2O_5)∶n(R)∶n(H_2O)=1∶1∶1∶277(R=EDA,1,3-DAP)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-12和UiO-26。利用X射线粉末衍射分析、元素分析和液相酸碱度测量等表征手段,研究了两个合成体系的晶化过程以及晶化过程中液相的Al、P浓度和pH值随时间的演化。用Materials Studio中的"原子体积和表面"模块和Dmol3模块计算了双质子化乙二胺和1,3-丙二胺的体积以及Hirshfeld电荷。结果表明,双质子化EDA和1,3-DAP中N原子上的Hirshfeld电荷分别为0.073 e和0.064 e,按Hirshfeld电荷计算的电荷密度分别为1.8573和1.3400 e/nm^3,按形式电荷计算的电荷密度分别为25.44和20.94 e/nm3,而AlPO_4-12和UiO-26的骨架电荷密度分别为-6.1和-4.6 e/nm^3。结果表明,与氨基中N原子相连碳链长度的改变会影响其上的电荷量以及电荷密度,从而改变原有机胺的结构导向效应,导致晶化产物从Al PO4-12变成了具有较小电荷密度的UiO-26。 展开更多
关键词 沸石 磷酸铝 结构导向效应 电荷量 电荷密度
在线阅读 下载PDF
二丙胺的结构微调对磷酸铝分子筛晶化过程影响的凝胶组成依赖性 被引量:2
4
作者 王子 闫文付 徐如人 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1595-1602,共8页
以二丙胺异构体(二正丙胺DPA和二异丙胺D-i PA)为结构导向剂,在200℃加热2组反应原料物质的量之比不同的初始凝胶,合成出了高结晶度的磷酸铝分子筛Al PO4-11。利用X射线粉末衍射分析、元素分析等表征手段,研究了凝胶的晶化过程和液相的... 以二丙胺异构体(二正丙胺DPA和二异丙胺D-i PA)为结构导向剂,在200℃加热2组反应原料物质的量之比不同的初始凝胶,合成出了高结晶度的磷酸铝分子筛Al PO4-11。利用X射线粉末衍射分析、元素分析等表征手段,研究了凝胶的晶化过程和液相的p H值以及Al和P的浓度演化。初始凝胶各组分物质的量之比为nAl2O3∶nP2O5∶nDPA/D-i PA∶nH2O=1.0∶1.0∶1.2∶75时,以DPA为结构导向剂,晶化过程中无中间相生成,而以D-i PA为结构导向剂时,晶化过程中生成了具有12元环孔道结构的磷酸铝分子筛Al PO4-5中间相;初始凝胶各组分物质的量之比为nAl2O3∶nP2O5∶nDPA/D-i PA∶nH2O=1.0∶1.0∶1.0∶75时,以DPA为结构导向剂,晶化过程中生成了具有18元环孔道结构的磷酸铝分子筛VPI-5中间相,而以D-i PA为结构导向剂时,晶化过程中同时出现了VPI-5及Al PO4-5两种中间相。表明对于同一种有机胺,凝胶物质的量之比的改变影响了其结构导向效应。理论计算结果显示质子化的DPA及D-i PA中N原子上的电荷有差异,表明有机胺的结构微调影响其结构导向效应,但该影响依赖于凝胶组成。 展开更多
关键词 沸石 磷酸铝 结构导向效应 晶化途径 中间相
在线阅读 下载PDF
上一页 1 下一页 到第
使用帮助 返回顶部