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氮化硼协同低温等离子体催化甲烷干重整性能研究
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作者 李原玲 郭京京 +3 位作者 唐晨心 戴静 任哲敏 郭少青 《现代化工》 北大核心 2025年第6期105-111,共7页
介质阻挡放电(DBD)等离子体与氮化硼(BN)的协同作用为甲烷干重整(DRM)反应低温高效运行和对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的资源化利用提供了一种潜在的替代方案。采用不同温度(800、900、1000、1050℃)热解氮化硼,并将其与DBD等离子体协同... 介质阻挡放电(DBD)等离子体与氮化硼(BN)的协同作用为甲烷干重整(DRM)反应低温高效运行和对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的资源化利用提供了一种潜在的替代方案。采用不同温度(800、900、1000、1050℃)热解氮化硼,并将其与DBD等离子体协同催化DRM反应。对所制备的材料进行一系列表征分析,考察其与DBD协同催化DRM反应制合成气(H_(2)和CO)的反应性能。结果表明,BN_1000表现出最高的催化性能。TEM和N_(2)吸脱附曲线的孔径分析结果表明,1000℃热解的BN材料中丰富的孔隙结构促进了CO_(2)的吸附和低阻力扩散,从而提高了DRM反应中进料气的转化率,而其B—O键的存在也增强了合成气的选择性。 展开更多
关键词 甲烷干重整 等离子体催化 氮化硼 热解温度 孔隙结构 B—O键
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介质阻挡放电等离子体催化甲烷无氧偶联的影响因素优化研究
2
作者 梁惠民 张荣斌 +1 位作者 叶闰平 冯刚 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第11期1-12,共12页
介质阻挡放电(DBD)等离子体催化甲烷(CH_(4))无氧偶联是实现CH_(4)高效转化制备高附加值碳氢化合物(如C_(2)烃类)的重要途径,但其反应效率受到多因素影响。通过设计系列实验,系统探究了放电功率、温度、气体总流速、辅助气种类和含量(... 介质阻挡放电(DBD)等离子体催化甲烷(CH_(4))无氧偶联是实现CH_(4)高效转化制备高附加值碳氢化合物(如C_(2)烃类)的重要途径,但其反应效率受到多因素影响。通过设计系列实验,系统探究了放电功率、温度、气体总流速、辅助气种类和含量(体积分数)等关键参数对CH_(4)转化率及C_(2)烃类选择性的影响规律。实验结果表明,气体总流速是调控反应物停留时间的关键参数,气体总流速增大时,气体在等离子体区的停留时间缩短,导致CH_(4)转化率减小。辅助气种类对反应路径具有显著调控作用,N_(2)作为辅助气时,通过激发高能电子使CH_(4)转化率显著增大,C_(2)烃类产物选择性最大可达40%,而H_(2)作为辅助气时,CH_(4)转化率减小,但通过氢自由基介导的加氢反应使C_(2)H_(6)选择性增大至90%以上。电极表面微观形貌直接影响放电特性,0.10 mol/L赖氨酸溶液处理电极表面1.0 d后,CH_(4)转化率相比未处理明显增大。上述多参数协同优化机制将为等离子体催化CH_(4)转化反应器的工程放大提供关键设计准则,深化研究人员对等离子体催化体系作用机制的理论认知。 展开更多
关键词 甲烷无氧偶联 介质阻挡放电等离子体 等离子体催化
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非热等离子体催化合成氨过程的性能评价指标、检测表征手段与仿真研究进展
3
作者 冯越 樊洁平 +2 位作者 刘定新 屠昕 周仁武 《电工技术学报》 北大核心 2025年第21期6757-6779,共23页
氨是一种重要的工业化学品,工业上主要通过哈伯-博世(H-B)法合成,但这种方法会消耗大量的一次能源并向大气排放CO_(2)。近年来,非热等离子体催化合成氨作为一种绿色的代替方案成为研究热点,各种类型的等离子体以及催化剂的组合被应用到... 氨是一种重要的工业化学品,工业上主要通过哈伯-博世(H-B)法合成,但这种方法会消耗大量的一次能源并向大气排放CO_(2)。近年来,非热等离子体催化合成氨作为一种绿色的代替方案成为研究热点,各种类型的等离子体以及催化剂的组合被应用到氨合成中,而一套合理的评价标准能够为找到有效的等离子体催化手段提供方向。此外,深入了解等离子体催化合成氨的机理以及等离子体与催化剂的理化特性对推动其技术的发展至关重要,而这基于了解和使用各种先进的检测方法以及对等离子体化学反应的建模和仿真。鉴于此,该文综述了国内外文献报道的等离子体催化合成氨技术评估方法以及仿真进展,并介绍了非热等离子体氨合成反应动力学原理及其典型理论,深入探讨了这些方法的基本原理以及当前的研究进展。另外,该文对低温等离子体催化原位检测手段的发展进行了展望。该文将为探究等离子体催化合成氨领域的研究提供指导,以期共同提升科学认知水平并推动应用发展。 展开更多
关键词 等离子体催化 氨合成 检测方法 理化特性 仿真与建模
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大连理工大学的等离子体催化CO_(2)与废塑料制芳烃研究获进展
4
作者 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第7期171-171,共1页
近日,大连理工大学的研究团队设计了一段式冷等离子体协同催化体系,在镓改性多级孔H-ZSM-5分子筛(Ga/Hie-ZSM-5)催化剂作用下,实现废塑料与CO_(2)制芳烃。在无需外部加热、输入功率约45 W的条件下,低密度聚乙烯(LDPE)废弃物在CO_(2)辅... 近日,大连理工大学的研究团队设计了一段式冷等离子体协同催化体系,在镓改性多级孔H-ZSM-5分子筛(Ga/Hie-ZSM-5)催化剂作用下,实现废塑料与CO_(2)制芳烃。在无需外部加热、输入功率约45 W的条件下,低密度聚乙烯(LDPE)废弃物在CO_(2)辅助下被完全转化,Ga/Hie-ZSM-5催化剂上液体产物收率高达62.2%(质量分数),芳烃选择性接近100%。相关研究成果发表于《能源化学》杂志。 展开更多
关键词 大连理工大学 等离子体催化
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大连理工大学的等离子体催化CO_(2)与废塑料制芳烃研究获进展
5
作者 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第8期197-197,共1页
近日,大连理工大学的研究团队设计了一段式冷等离子体协同催化体系,在镓改性多级孔H-ZSM-5分子筛(Ga/Hie-ZSM-5)催化剂作用下,实现废塑料与CO_(2)制芳烃。在无需外部加热、输入功率约45 W的条件下,低密度聚乙烯(LDPE)废弃物在CO_(2)辅... 近日,大连理工大学的研究团队设计了一段式冷等离子体协同催化体系,在镓改性多级孔H-ZSM-5分子筛(Ga/Hie-ZSM-5)催化剂作用下,实现废塑料与CO_(2)制芳烃。在无需外部加热、输入功率约45 W的条件下,低密度聚乙烯(LDPE)废弃物在CO_(2)辅助下被完全转化,Ga/Hie-ZSM-5催化剂上液体产物收率高达62.2%(质量分数),芳烃选择性接近100%。相关研究成果发表于《能源化学》杂志。 展开更多
关键词 大连理工大学 等离子体催化
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等离子体催化及其在电力多元转换的应用研究进展 被引量:4
6
作者 李天宇 孙静 +2 位作者 高钰婷 屈仲平 周仁武 《电工技术学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第17期5461-5481,共21页
随着新能源技术的不断发展,电力多元转换(Power-to-X)已逐渐成为低碳转型领域的重要研究方向。大气压低温等离子体技术能够很好地兼容风、光等可再生能源供电系统的间歇性和波动性,已成为一种备受关注的解决方案。通过在温和条件下利用... 随着新能源技术的不断发展,电力多元转换(Power-to-X)已逐渐成为低碳转型领域的重要研究方向。大气压低温等离子体技术能够很好地兼容风、光等可再生能源供电系统的间歇性和波动性,已成为一种备受关注的解决方案。通过在温和条件下利用可再生电力产生等离子体直接驱动高值化产品的生产和减排,为实现“双碳”目标提供了有力保障。该文首先介绍了常见的等离子体放电类型,并结合实例阐述了等离子体与催化剂之间可能存在的复杂协同效应;其次,对国内外在等离子体催化CO_(2)转化、等离子体催化固氮及等离子体催化CH_(4)重整三种典型研究实例的进展进行了概述;最后,基于目前的研究现状,分析了等离子体催化应用在Power-to-X技术中所面临的问题与挑战,并对等离子体催化的实验室研究与商业化实现提出了展望。总之,进一步研究等离子体催化技术及其在可持续发展和低碳经济方面的重要应用,对于推动清洁能源的使用和减少碳排放具有积极的意义。 展开更多
关键词 大气压低温等离子体 等离子体催化 电力多元转换(Power-to-X) 协同效应 量效率
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塑料热解耦合等离子体催化重整制氢
7
作者 马艳 高宁博 +1 位作者 孙安邦 全翠 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5901-5912,共12页
将废塑料转化为可用的能源或燃料,可以缓解塑料废弃物增加和化石能源减少带来的环境问题。为实现塑料高效热转化制备氢能,本文提出一种塑料热解耦合等离子体催化重整制氢的新路线。采用嵌有同轴介质阻挡放电(DBD)等离子体区的两段式固... 将废塑料转化为可用的能源或燃料,可以缓解塑料废弃物增加和化石能源减少带来的环境问题。为实现塑料高效热转化制备氢能,本文提出一种塑料热解耦合等离子体催化重整制氢的新路线。采用嵌有同轴介质阻挡放电(DBD)等离子体区的两段式固定床反应器,探索低温时高密度聚乙烯(HDPE)、聚丙烯(PP)和聚苯乙烯(PS)在单独加热、单独等离子体重整、单独催化重整和等离子体催化重整模式4种重整模式下的产物分布。结果表明:相较于单独加热模式,单独等离子体和单独催化重整模式均可提高气体产率,尤其是H_(2);等离子体和催化剂具有协同作用,等离子体催化重整模式可大幅提高气体产率,其中高密度聚乙烯的H_(2)选择性最高(66.44%);催化剂上的碳沉积和孔隙堵塞导致催化剂烧结严重程度顺序:HDPE>PP>PS。等离子体放电可以改善催化剂表面的碳沉积和金属相聚集问题,增加催化剂的比表面积和孔体积,减小平均孔径。因此,热解耦合等离子体催化重整系统为优化塑料能源生产提供了有效的参考方案。 展开更多
关键词 塑料 等离子体催化 制氢 催化 热解
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低温等离子体催化处理甲苯气体 被引量:11
8
作者 龙千明 刘媛 +1 位作者 范洪波 吕斯濠 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第7期1350-1357,共8页
将低温等离子体与贵金属催化剂结合,用于甲苯气体的处理;考察了其处理效果及影响因素。所用低温等离子体由针板式脉冲流光放电方法产生。实验考察了脉冲频率、脉冲峰值电压、甲苯进口质量浓度、气体流量和催化剂等因素对净化效率的影响... 将低温等离子体与贵金属催化剂结合,用于甲苯气体的处理;考察了其处理效果及影响因素。所用低温等离子体由针板式脉冲流光放电方法产生。实验考察了脉冲频率、脉冲峰值电压、甲苯进口质量浓度、气体流量和催化剂等因素对净化效率的影响。结果表明:甲苯去除率随脉冲频率和脉冲峰值电压的变化并非单方向增大或减小,而是分别存在最适宜值f=33kHz、U=15kV;甲苯进口质量浓度从60mg/m3增加到180mg/m3时,甲苯去除率逐渐升高;气体流量的增大会导致甲苯去除率的降低;贵金属催化剂对甲苯降解有明显的促进作用,无催化剂时甲苯去除率的最大值为57.3%,有催化剂时则提高到88.5%。 展开更多
关键词 低温等离子体催化 贵金属催化 脉冲流光放电 甲苯
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低温等离子体催化 被引量:10
9
作者 朱爱民 宫为民 +1 位作者 师华 张报安 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1997年第5期449-454,共6页
等离子体催化是实现等离子体化学反应过程低能耗、高收率、高选择性的一条极其有效的途径。本文总结了等离子体气相合成中的等离子体多相催化作用及一些典型的气体添加剂对等离子体化学反应的影响;评述了等离子体催化的国内外研究现状... 等离子体催化是实现等离子体化学反应过程低能耗、高收率、高选择性的一条极其有效的途径。本文总结了等离子体气相合成中的等离子体多相催化作用及一些典型的气体添加剂对等离子体化学反应的影响;评述了等离子体催化的国内外研究现状和研究动态。 展开更多
关键词 等离子体催化 等离子体化学 低温等离子体
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等离子体催化合成氨的气相-表面耦合数值建模与机理 被引量:5
10
作者 白成杰 李娜 +3 位作者 杜军 宗丽君 陈童 潘杰 《高电压技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1142-1151,共10页
等离子体催化合成氨是低功耗、小型化、工艺简明且无需高温高压条件的新兴可持续固氮技术。为此将Fe/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面反应嵌入ZDPlaskin求解器,合理建立等离子体催化合成氨的气相-表面耦合动力学模型,具体给出振动激发、碰壁... 等离子体催化合成氨是低功耗、小型化、工艺简明且无需高温高压条件的新兴可持续固氮技术。为此将Fe/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面反应嵌入ZDPlaskin求解器,合理建立等离子体催化合成氨的气相-表面耦合动力学模型,具体给出振动激发、碰壁驰豫和表面反应的反应速率系数计算方法,研究了反应气氮、氢摩尔分数比r(N_(2)):r(H_(2))对合成氨中电子能量沉积、反应路径贡献率与损耗率和粒子摩尔分数的影响,通过循环反应路径图及系统示意图阐明等离子体催化合成氨的气相-表面耦合动力学机理,并讨论r(N_(2)):r(H_(2))=3:1时粒子数密度的时间演化特性。结果表明:NH_(2)密度随N_(2)含量的提高先增大后减小,在r(N_(2)):r(H_(2))=3:1时达到最大值;此时,振动激发粒子获得更充足的电子能量沉积并解离吸附产生更高数密度的吸附态粒子N(s)和H(s),与r(N_(2)):r(H_(2))=1:3时相比NH_(2)+H_(2)→NH_(2)+H提高近103倍的反应产率且NH_(2)(s)+H(s)→NH_(2)+Surf+Surf(Surf是催化剂表面活性位点)提高约24%产氨贡献率,NH和NH_(2)等中间产物与氨形成的循环反应体系有更大的正反向产率差,在更明显的等离子体–催化剂协同效应下NH_(2)数密度达到最大值。 展开更多
关键词 放电等离子体 等离子体催化 气相–表面耦合 合成氨 耦合动力学模型
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DBD等离子体催化合成氨与系统谐振的相关性
11
作者 聂勇 宋小芳 +3 位作者 诸葛绍渊 卢美贞 陈平 计建炳 《浙江工业大学学报》 CAS 北大核心 2016年第6期665-670,共6页
为了研究介质阻挡放电(DBD)等离子体催化合成氨与谐振的相关性,在DBD等离子体反应器内,分别考察了操作参数(输入电压、气体总流量及V(N2)∶V(H2))和结构参数(有无催化剂填充、放电区宽度及催化剂粒径)对氨产率(单位时间氨产量)和DBD系... 为了研究介质阻挡放电(DBD)等离子体催化合成氨与谐振的相关性,在DBD等离子体反应器内,分别考察了操作参数(输入电压、气体总流量及V(N2)∶V(H2))和结构参数(有无催化剂填充、放电区宽度及催化剂粒径)对氨产率(单位时间氨产量)和DBD系统谐振特性的影响,进一步阐述DBD等离子体催化合成氨与谐振的相关性.结果表明:DBD谐振频率处氨产率最高;输入电压和放电区宽度增加,DBD谐振频率减小,而DBD谐振频率的减小有利于氨产率的提高;气体总流量、V(N2)∶V(H2)、有无催化剂填充和催化剂粒径对DBD谐振特性影响不大,但提高气体总流量、增加V(N2)∶V(H2)、填充催化剂和减小催化剂粒径有利于氨产率的提高,研究结果为DBD等离子体催化合成氨工艺优化提供依据. 展开更多
关键词 介质阻挡放电 等离子体催化 合成氨 谐振 氨产率
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循环的存储-放电等离子体催化新过程脱除室内空气中甲苯 被引量:7
12
作者 范红玉 李小松 +3 位作者 刘艳霞 刘景林 赵德志 朱爱民 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1922-1926,共5页
引言室内空气中的挥发性有机化合物(VOCs),如甲醛(HCHO)、苯(C6H6)、甲苯(C7H8)等,是一类对人体有极大危害的室内空气污染物[1-2]。传统的脱除VOCs的方法有吸附法、催化氧化法、热焚烧法等,这些方法在经济上或处理效率上或多... 引言室内空气中的挥发性有机化合物(VOCs),如甲醛(HCHO)、苯(C6H6)、甲苯(C7H8)等,是一类对人体有极大危害的室内空气污染物[1-2]。传统的脱除VOCs的方法有吸附法、催化氧化法、热焚烧法等,这些方法在经济上或处理效率上或多或少存在缺陷。用于室内空气中VOCs脱除的理想方法应该同时具备脱除效率高、室温脱除、操作简单、能耗低及无二次污染物等特点。 展开更多
关键词 等离子体催化 甲苯 室内空气 存储-放电
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等离子体催化甲烷干重整实验研究 被引量:6
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作者 李嘉卿 徐彬 +4 位作者 王文博 谢建军 阴秀丽 吴创之 肖进彬 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2021年第8期1161-1172,共12页
本文利用等离子体耦合催化剂的方式进行CH_(4)干重整(Dry Reforming of Methane,DRM),重点考察了反应温度、CO_(2)/CH_(4)物质的量比、合成气主要气体组分浓度(N_(2)、H2、CO、H2O)对CH_(4)转化率及等离子体催化能量效率的影响。结果表... 本文利用等离子体耦合催化剂的方式进行CH_(4)干重整(Dry Reforming of Methane,DRM),重点考察了反应温度、CO_(2)/CH_(4)物质的量比、合成气主要气体组分浓度(N_(2)、H2、CO、H2O)对CH_(4)转化率及等离子体催化能量效率的影响。结果表明,以La-Ni/γ-Al_(2)O_(3)为催化剂,当反应温度450℃,CO_(2)/CH_(4)物质的量比为1.0时,CH_(4)转化率为41.57%;提高CO_(2)/CH_(4)物质的量比可提高CH_(4)转化率,当CO_(2)/CH_(4)物质的量比为5.0时,等离子体催化CH_(4)干重整过程的CH_(4)转化率可达92.82%。温度和CO_(2)/CH_(4)物质的量比对CH_(4)转化率影响显著,气体组分的变化改变了体系中的激发态粒子,不仅直接影响到CH_(4)转化率,还影响着催化剂表面积炭。向反应体系中添加N_(2)、H2O可提高CH_(4)转化率,并抑制积炭;而添加H2、CO后CH_(4)转化率显著降低。研究结果可望为生物质气化合成化工品的工艺开发提供基础数据和参考依据。 展开更多
关键词 合成气组分 等离子体催化 甲烷干重整
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低温等离子体催化降解烟气中甲苯的研究 被引量:9
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作者 尚超 韦献革 +1 位作者 白敏冬 杜长明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3714-3720,共7页
本研究开发了等离子体微放电填充床反应器和等离子体微放电填充床反应系统,采用多孔陶瓷作为填充床材料,用控制变量法探索了停留时间、放电电压、催化剂负载量、初始浓度、能量密度等因素对反应系统的甲苯去除能力的影响.结果发现,上述... 本研究开发了等离子体微放电填充床反应器和等离子体微放电填充床反应系统,采用多孔陶瓷作为填充床材料,用控制变量法探索了停留时间、放电电压、催化剂负载量、初始浓度、能量密度等因素对反应系统的甲苯去除能力的影响.结果发现,上述因素的最优组合参数为:1.1s、9.5kV、负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn催化剂、189.52mg/m^3、6000J/L.同时,对多孔陶瓷填充床进行了SEM和XRD等表征研究,研究表明,Mn催化剂包括Mn2O3和Mn3O4晶体;Co/Mn催化剂包括CoMnO3和Mn O2晶体;Fe/Mn催化剂包括FeMnO3、Fe2O3和Mn2O3晶体,并且Mn催化剂比Co/Mn催化剂和Fe/Mn催化剂的晶体颗粒更加均匀. 展开更多
关键词 燃煤烟气 有机污染物 挥发性有机污染物 等离子体催化
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等离子体催化重整CH_(4)/CO_(2)中的等离子体强化表面反应动力学研究 被引量:2
15
作者 孙进桃 陈琪 秦婉月 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期987-994,共8页
采用实验测量和模拟预测相结合的方法,通过构建详细的机理并开展零维动力学模拟,研究等离子体催化CH_(4)/CO_(2)重整过程中等离子体活性物质对表面反应动力学的强化效应。结果表明:等离子体与催化剂的协同对CH_(4)和CO_(2)的活化转化能... 采用实验测量和模拟预测相结合的方法,通过构建详细的机理并开展零维动力学模拟,研究等离子体催化CH_(4)/CO_(2)重整过程中等离子体活性物质对表面反应动力学的强化效应。结果表明:等离子体与催化剂的协同对CH_(4)和CO_(2)的活化转化能力远强于纯等离子体;动力学模型对反应物的消耗和产物的生成具有较好的预测能力;活性自由基与吸附态物质之间的E-R反应具有较高的反应活性,能有效改变并促进表面反应路径,如等离子体强化的E-R反应CH_(3)(s)+O→CH_(3)O(s)的速率比相应的吸附态物质之间的L-H反应CH_(3)(s)+O(s)→CH_(3)O(s)+Ni(s)的速率高4个数量级;等离子体催化CH_(4)/CO_(2)重整过程中的表面反应路径主要以气相物质与表面吸附态物质之间的E-R反应为主。 展开更多
关键词 等离子体催化 激发态 CH_(4)/CO_(2)重整 等离子体强化表面反应
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空间异质的双层空心球催化剂制备及等离子体催化CO_(2)还原研究
16
作者 杨镓涵 孙衍力 +6 位作者 别璇 李想 牛泽栋 李永祥 张盼 付东 赵昆 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1648-1653,1659,共7页
催化剂空间结构与催化性能密切相关。采用水热法可宏量制备环境友好型且均匀的生物质碳球作为模板,通过浸渍法吸附金属离子,并结合二次表面包覆SiO_(2),制备了空间异质的金属氧化物@SiO_(2)空心球催化剂(MO@SiO_(2))。通过控制实验条件... 催化剂空间结构与催化性能密切相关。采用水热法可宏量制备环境友好型且均匀的生物质碳球作为模板,通过浸渍法吸附金属离子,并结合二次表面包覆SiO_(2),制备了空间异质的金属氧化物@SiO_(2)空心球催化剂(MO@SiO_(2))。通过控制实验条件(浓度,时间等),可以简单灵活地制备外层二氧化硅厚度和内层金属氧化物种类可调变的多种空间异质空心结构。表征了所制备的各类催化剂,详细分析研究了催化剂的形貌、组分等。通过测试等离子体CO_(2)催化加氢,发现CoO_(x)(36 h)@SiO_(x)(6 h)的效果最好。此种空间异质的空心结构为研究工业气体催化提供了很好的反应空间,是微纳米反应器耦合低温等离子体催化研究串联反应的优良体系。 展开更多
关键词 空间异质结构 低温等离子体催化 CO_(2)还原
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基于磁旋滑动弧等离子体催化的空气直接氧化固氮 被引量:1
17
作者 吕兴杰 陈航 +1 位作者 吴昂键 李晓东 《浙江大学学报(工学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期1206-1211,共6页
以活性氧化铝(γ-Al_(2)O_(3))为载体通过浸渍法制备不同质量分数(5%、7.5%和10%)的MoO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂,并进行等离子体催化空气的氧化固氮研究.为了考察不同质量分数催化剂的结构差异,分别采用XRD、SEM和TEM表征催化剂的物理性... 以活性氧化铝(γ-Al_(2)O_(3))为载体通过浸渍法制备不同质量分数(5%、7.5%和10%)的MoO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂,并进行等离子体催化空气的氧化固氮研究.为了考察不同质量分数催化剂的结构差异,分别采用XRD、SEM和TEM表征催化剂的物理性质,结果表明催化剂结构稳定、分布均匀,有利于催化实验.利用制备的MoO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂进行磁旋滑动弧等离子体耦合催化空气固氮实验,结果表明制备催化剂对固氮有促进作用,在最佳工况下,NO_(3)的产出速率最高为1.17 mmol/min,相比同类研究中最高固氮效率985μmol/min有些许提升. 展开更多
关键词 磁旋滑动弧 MoO_(3)/Al_(2)O_(3)催化 等离子体耦合催化 空气氧化固氮 等离子体活化水
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低温等离子体转化CO_(2)/H_(2)O研究进展与提升策略
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作者 夏凌寒 高远 +4 位作者 李伊濛 宋妮欣 成永红 邵涛 孟国栋 《电气工程学报》 北大核心 2025年第4期361-375,共15页
低温等离子体(Low temperature plasma,LTP)可以将热力学稳定的CO_(2)和H_(2)O转化为高附加值产物,在CO_(2)资源化利用和能源转化等领域有广阔前景,但是H_(2)O的强猝灭效应使得LTP转化CO_(2)/H_(2)O的性能提升极具挑战。本文综述了LTP转... 低温等离子体(Low temperature plasma,LTP)可以将热力学稳定的CO_(2)和H_(2)O转化为高附加值产物,在CO_(2)资源化利用和能源转化等领域有广阔前景,但是H_(2)O的强猝灭效应使得LTP转化CO_(2)/H_(2)O的性能提升极具挑战。本文综述了LTP转化CO_(2)/H_(2)O的研究进展,包括LTP转化CO_(2)/H_(2)O的反应动力学,以及不同LTP、催化剂、反应器对CO_(2)/H_(2)O转化性能的影响。通过对转化性能和反应机理分析,发现H_(2)O对电子的强吸附效应、产物复合反应和H原子的低密度、副反应的竞争分别是抑制原料气转化率和高附加值产物选择性的关键。针对上述问题,本文从反应器优化、引入其他反应物、催化剂设计和串联催化四个方面,提出性能提升策略。最后,对LTP转化CO_(2)/H_(2)O的重点研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 低温等离子体 CO_(2)资源化利用 CO_(2)/H_(2)O转化 等离子体催化 反应机理
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非热等离子体强化Cu催化CO_(2)加氢制甲醇机理探索
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作者 陈玉民 董永恒 +5 位作者 史承静 孙龙坤 朱丙鑫 李冰 刘洋 周怀春 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期4276-4294,共19页
CO_(2)耦合绿氢制甲醇可同时实现CO_(2)规模转化利用和绿氢储存,甲醇可作为绿色低碳燃料或工业平台产品大规模应用,对推动碳捕集、利用与封存(CCUS)技术进一步发展具有重要意义。非热等离子体(NTP)能在温和条件下活化CO_(2)进行加氢反应... CO_(2)耦合绿氢制甲醇可同时实现CO_(2)规模转化利用和绿氢储存,甲醇可作为绿色低碳燃料或工业平台产品大规模应用,对推动碳捕集、利用与封存(CCUS)技术进一步发展具有重要意义。非热等离子体(NTP)能在温和条件下活化CO_(2)进行加氢反应,耦合催化剂后可实现甲醇等特定产物定向调控,但其反应机理亟待明确。基于此,结合介质阻挡放电(DBD)实验与连续脉冲等离子体反应动力学模拟,对NTP强化Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化CO_(2)加氢制甲醇反应机理和过程耦合规律进行研究。实验证明,NTP与10%Cu/γ-Al_(2)O_(3)耦合可在80℃、0.1 MPa下实现18.74%CO_(2)转化率和36.28%CH_(3)OH选择性。放电参数在线监测和原位发射光谱(OES)测量结果表明,耦合Cu/γ-Al_(2)O_(3)后局部放电增强,使得平均电子能量和密度增加促进CO、H生成并参与表面反应而消耗,导致光谱强度减弱。进一步由敏感性和ROP分析发现,NTP中H、CO等活性物质通过CO_(2)(S)+H→COOH(S)、CO+H(S)→HCO(S)、CO(S)+H→HCO(S)、CH_(3)O(S)+H→CH_(3)OH(S)等E-R反应替代对应高能垒L-H反应促进甲醇高效生成。分析反应路径得出,甲酸盐(HCOO*)路径是Cu/γ-Al_(2)O_(3)表面甲醇生成主要路径,其中反应CH_(3)O(S)+H(S)→CH_(3)OH(S)+Cu(S)是最大限速步,RWGS+CO氢化路径中通过CO_(2)(S)→COOH(S)→CO(S)路线生成CO(S)并快速脱附为降低CH_(3)OH选择性重要因素。不确定性分析表明,虽然提高CO_(2)吸附速率可有效提高其转化率,但当H(S)不足时反而会增加CO选择性,最优CO_(2)和H_(2)吸附速率比为γ(H_(2))/γ(CO_(2))=7~8;提高CO(S)吸附稳定性并增强H_(2)电子碰撞解离以促进H生成,可提高CO(S)→HCO(S)、CH_(3)O(S)→CH_(3)OH(S)等速率,协同实现27.4%、51%的CO_(2)转化率和CH_(3)OH选择性。 展开更多
关键词 等离子体催化 CO_(2)加氢 绿色甲醇 动力学计算 发射光谱
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软模板法诱导Cu/Al_(2)O_(3)深孔道结构促进等离子催化CO_(2)加氢制二甲醚
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作者 陈柳云 王文举 +7 位作者 陆泰榕 罗轩 谢新玲 黄科林 覃善丽 苏通明 秦祖赠 纪红兵 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期64-77,共14页
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化... 等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化CO_(2)加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO_(2)加氢反应中,Cu/Al_(2)O_(3)-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO_(2)加氢的CO_(2)转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH_(3)OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al_(2)O_(3-x)上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO_(2)的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO_(2)中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO_(2)中间体的加氢对于提升等离子体催化CO_(2)加氢制DME反应效率具有重要意义。 展开更多
关键词 等离子体催化 CO_(2)加氢 二甲醚 Al_(2)O_(3) 孔道
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