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显微激光拉曼光谱测定甲烷水合物的水合指数
被引量:
20
1
作者
刘昌岭
业渝光
孟庆国
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010年第4期963-966,共4页
甲烷水合物是由甲烷气体分子与水分子在低温高压下形成的一种笼型结构化合物,广泛存在于海底陆架区和陆地冻土区,被认为是一种潜在的能源资源。在水合物的晶格中,水分子在氢键的作用下形成大小不同的笼子,甲烷分子可分别进入大笼(5...
甲烷水合物是由甲烷气体分子与水分子在低温高压下形成的一种笼型结构化合物,广泛存在于海底陆架区和陆地冻土区,被认为是一种潜在的能源资源。在水合物的晶格中,水分子在氢键的作用下形成大小不同的笼子,甲烷分子可分别进入大笼(51262)和小笼(512)中。在自行研制的实验装置上,分别合成了一系列不同体系下的甲烷水合物,包括十二烷基硫酸钠(SDS)水溶液-甲烷体系、冰粉-甲烷体系以及冰粉-不同粒度砂-甲烷体系。对这些甲烷水合物样品进行了激光拉曼光谱分析,测定了其水合指数,笼占有率等结构参数。结果表明,这些甲烷水合物都为Ⅰ型结构,其水合指数和笼占有率基本不受沉积物粒径大小的影响。在3种体系中生成的水合物,大笼中甲烷分子基本占满,占有率大于97%;小笼中甲烷分子占有率为80%~86%,测得的水合指数为6.05~6.15。
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关键词
甲烷水合物
激光拉曼光谱
水合指数
笼占有率
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职称材料
显微激光拉曼光谱测定天然气水合物的方法研究
被引量:
8
2
作者
夏宁
刘昌岭
+3 位作者
业渝光
孟庆国
林学辉
贺行良
《岩矿测试》
CAS
CSCD
北大核心
2011年第4期416-422,共7页
天然气水合物是由烃类气体在一定的温度和压力下与水作用生成的一种非化学计量的笼型晶体化合物,显微激光拉曼光谱是测定其水合指数、笼占有率等结构参数的重要手段。天然气水合物极易分解,不能在常温常压下进行分析测试。本文针对天然...
天然气水合物是由烃类气体在一定的温度和压力下与水作用生成的一种非化学计量的笼型晶体化合物,显微激光拉曼光谱是测定其水合指数、笼占有率等结构参数的重要手段。天然气水合物极易分解,不能在常温常压下进行分析测试。本文针对天然气水合物的特性,研制了一套适合显微激光拉曼光谱法测定水合物的小型装置,将样品放入液氮罐中,定期加入液氮(-196℃)保存,确保在测定的过程中甲烷水合物保持稳定状态,解决了肉眼不可见水合物的微观识别问题。对实验合成的一系列不同体系的甲烷水合物和我国海域和陆域的水合物样品进行了分析,探讨了水合物样品的合成、保存和处理方法,研究了拉曼光谱测试条件,揭示不同条件下形成的水合物笼型结构特征。分析结果表明,对同一样品,测定水合指数的相对标准偏差小于1%,方法准确可靠,经分析南海神弧海域水合物为典型Ⅰ型结构的水合物,祁连山冻土区水合物为Ⅱ型结构的水合物,可为我国天然气水合物研究提供必要的结构信息。
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关键词
天然气水合物
激光拉曼光谱
水合指数
笼占有率
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职称材料
^(13)C固体核磁共振法测定CH_4-THF二元水合物的微观结构特征
被引量:
9
3
作者
孟庆国
刘昌岭
+1 位作者
业渝光
李承峰
《天然气工业》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2015年第3期135-140,共6页
认识天然气水合物的微观结构特征对于研究其形成机理和储运技术具有重要的意义。为此,采用^(13)C固体核磁共振(SSNMR)技术分析了四氢呋喃(THF)水合物和CH_4—THF二元水合物的笼型结构特征,确定了后者的结构类型和客体分子分布特征,并获...
认识天然气水合物的微观结构特征对于研究其形成机理和储运技术具有重要的意义。为此,采用^(13)C固体核磁共振(SSNMR)技术分析了四氢呋喃(THF)水合物和CH_4—THF二元水合物的笼型结构特征,确定了后者的结构类型和客体分子分布特征,并获得了后者客体分子的笼占有率和水合指数。实验结果表明:①纯THF水合物的2个共振谱峰的化学位移分别为668.3和δ26.1,其THF分子填充在Ⅱ型水合物大笼(5^(12)6~4)中;②CH_4—THF二元水合物和纯THF水合物一样,同为Ⅱ型结构,其THF分子仅填充在大笼(5^(12)6~4)中,笼占有率为0.994 8,而CH_4分子仅占据小笼(5^(12)),笼占有率较低,仅为0.482 5;③由于CH_4分子填充率较低,二元水合物的水合指数为8.67,明显大干理想值(5.67),水合物储气量较小;④CH_4—THF二元水合物中客体分子笼占有率的大小与水合物的生成条件(温度、压力)及制备方法(反应状态、时间等)有关,改变水合物的形成条件,在一定程度上可以调节笼型水合物客体分子的笼占有率,从而提高水合物的储气密度。
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关键词
CH_4-THF二元水合物
^(13)C固体核磁共振
化学位移
结构特征
客体分布
笼占有率
水合指数
生成条件
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职称材料
H2S水合物生长过程在线观测及拉曼光谱特征研究
4
作者
孙既粤
周义明
+2 位作者
辛洋
万野
蒋磊
《石油与天然气化工》
CAS
CSCD
北大核心
2020年第3期93-100,共8页
含硫天然气在低温高压下管输时,在管道中易形成含H2S的混合气水合物,从而阻塞管道,腐蚀设备,影响采气系统的正常运行。了解H2S水合物的生长速率对于天然气管道防堵具有一定的意义。同时,气体水合物具有储气能力,通过形成酸性气体水合物...
含硫天然气在低温高压下管输时,在管道中易形成含H2S的混合气水合物,从而阻塞管道,腐蚀设备,影响采气系统的正常运行。了解H2S水合物的生长速率对于天然气管道防堵具有一定的意义。同时,气体水合物具有储气能力,通过形成酸性气体水合物是储运和分离酸性气体的一种可行方法,获取H2S水合物的笼占有率和水合指数有助于评估H2S水合物的储气性能。基于熔融毛细硅管和在线观测系统,结合激光拉曼光谱技术,建立了H2S水合物拉曼光谱分析与观测方法。显微观测了H2S水合物的生长过程,证实了水合物生长主要受传质条件的控制,处于溶液中的H2S水合物生长速率保持稳定;得到了H2S水合物生长过程中拉曼光谱的变化信息,随着温度的降低,溶解态H2S的S-H伸缩振动峰转变为H2S水合物大笼和小笼中H2S的S-H伸缩振动峰,液态水的O-H伸缩振动峰转变为水合物结构水O-H伸缩振动峰;通过拉曼光谱技术,证实常温下H2S水合物为Ⅰ型水合物,并计算了大笼和小笼占有率分别为96.0%和80.9%,以及确定水合指数为6.23。H2S水合物的高储气能力和稳定性为水合物法脱硫提供了有利支持。
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关键词
H2S水合物
拉曼光谱
生长过程
笼占有率
水合指数
结构演化
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职称材料
题名
显微激光拉曼光谱测定甲烷水合物的水合指数
被引量:
20
1
作者
刘昌岭
业渝光
孟庆国
机构
国土资源部海洋油气资源与环境地质重点实验室
青岛海洋地质研究所
青岛大学化学化工学院
出处
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010年第4期963-966,共4页
基金
国家重点基础研究发展计划(2009CB219503)
国土资源部油气资源与环境重点实验室开放基金重点项目(MRE200901)资助
文摘
甲烷水合物是由甲烷气体分子与水分子在低温高压下形成的一种笼型结构化合物,广泛存在于海底陆架区和陆地冻土区,被认为是一种潜在的能源资源。在水合物的晶格中,水分子在氢键的作用下形成大小不同的笼子,甲烷分子可分别进入大笼(51262)和小笼(512)中。在自行研制的实验装置上,分别合成了一系列不同体系下的甲烷水合物,包括十二烷基硫酸钠(SDS)水溶液-甲烷体系、冰粉-甲烷体系以及冰粉-不同粒度砂-甲烷体系。对这些甲烷水合物样品进行了激光拉曼光谱分析,测定了其水合指数,笼占有率等结构参数。结果表明,这些甲烷水合物都为Ⅰ型结构,其水合指数和笼占有率基本不受沉积物粒径大小的影响。在3种体系中生成的水合物,大笼中甲烷分子基本占满,占有率大于97%;小笼中甲烷分子占有率为80%~86%,测得的水合指数为6.05~6.15。
关键词
甲烷水合物
激光拉曼光谱
水合指数
笼占有率
Keywords
Methane hydrates
Laser Raman spectroscopy
Hydration number
Cage occupancy
分类号
O657.3 [理学—分析化学]
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职称材料
题名
显微激光拉曼光谱测定天然气水合物的方法研究
被引量:
8
2
作者
夏宁
刘昌岭
业渝光
孟庆国
林学辉
贺行良
机构
国土资源部海洋油气资源与环境地质重点实验室
青岛海洋地质研究所
出处
《岩矿测试》
CAS
CSCD
北大核心
2011年第4期416-422,共7页
基金
国家自然科学基金项目(41072037)
国土资源部公益性行业科研专项经费项目(200911043-21)
文摘
天然气水合物是由烃类气体在一定的温度和压力下与水作用生成的一种非化学计量的笼型晶体化合物,显微激光拉曼光谱是测定其水合指数、笼占有率等结构参数的重要手段。天然气水合物极易分解,不能在常温常压下进行分析测试。本文针对天然气水合物的特性,研制了一套适合显微激光拉曼光谱法测定水合物的小型装置,将样品放入液氮罐中,定期加入液氮(-196℃)保存,确保在测定的过程中甲烷水合物保持稳定状态,解决了肉眼不可见水合物的微观识别问题。对实验合成的一系列不同体系的甲烷水合物和我国海域和陆域的水合物样品进行了分析,探讨了水合物样品的合成、保存和处理方法,研究了拉曼光谱测试条件,揭示不同条件下形成的水合物笼型结构特征。分析结果表明,对同一样品,测定水合指数的相对标准偏差小于1%,方法准确可靠,经分析南海神弧海域水合物为典型Ⅰ型结构的水合物,祁连山冻土区水合物为Ⅱ型结构的水合物,可为我国天然气水合物研究提供必要的结构信息。
关键词
天然气水合物
激光拉曼光谱
水合指数
笼占有率
Keywords
methane hydrates
laser raman spectroscopy
hydration number
cage occupancy
分类号
P744.4 [天文地球—海洋科学]
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职称材料
题名
^(13)C固体核磁共振法测定CH_4-THF二元水合物的微观结构特征
被引量:
9
3
作者
孟庆国
刘昌岭
业渝光
李承峰
机构
中国地质科学院
国土资源部天然气水合物重点实验室.青岛海洋地质研究所
出处
《天然气工业》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2015年第3期135-140,共6页
基金
国家自然科学基金"祁连山冻土区天然气水合物微观结构特征及其动态聚散规律研究"(编号:41302034)
国土资源部公益性行业科研专项经费项目"天然气水合物实验测试技术研究"(编号:201111026)
文摘
认识天然气水合物的微观结构特征对于研究其形成机理和储运技术具有重要的意义。为此,采用^(13)C固体核磁共振(SSNMR)技术分析了四氢呋喃(THF)水合物和CH_4—THF二元水合物的笼型结构特征,确定了后者的结构类型和客体分子分布特征,并获得了后者客体分子的笼占有率和水合指数。实验结果表明:①纯THF水合物的2个共振谱峰的化学位移分别为668.3和δ26.1,其THF分子填充在Ⅱ型水合物大笼(5^(12)6~4)中;②CH_4—THF二元水合物和纯THF水合物一样,同为Ⅱ型结构,其THF分子仅填充在大笼(5^(12)6~4)中,笼占有率为0.994 8,而CH_4分子仅占据小笼(5^(12)),笼占有率较低,仅为0.482 5;③由于CH_4分子填充率较低,二元水合物的水合指数为8.67,明显大干理想值(5.67),水合物储气量较小;④CH_4—THF二元水合物中客体分子笼占有率的大小与水合物的生成条件(温度、压力)及制备方法(反应状态、时间等)有关,改变水合物的形成条件,在一定程度上可以调节笼型水合物客体分子的笼占有率,从而提高水合物的储气密度。
关键词
CH_4-THF二元水合物
^(13)C固体核磁共振
化学位移
结构特征
客体分布
笼占有率
水合指数
生成条件
Keywords
Binary CH4 - THF clathrate hydrate
13 C solid-state NMR spectroscopy
Chemical shift
Structure characteristics
Guestmolecule distribution
Cage occupancy
Hydration number
Formation conditions
分类号
TE83 [石油与天然气工程—油气储运工程]
O657.2 [理学—分析化学]
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职称材料
题名
H2S水合物生长过程在线观测及拉曼光谱特征研究
4
作者
孙既粤
周义明
辛洋
万野
蒋磊
机构
中国科学院海洋研究所
中国科学院深海科学与工程研究所
中国科学院大学
出处
《石油与天然气化工》
CAS
CSCD
北大核心
2020年第3期93-100,共8页
基金
国家自然科学基金项目“H 2S-H 2O-NaCl体系H 2S在广域温压条件下溶解-扩散过程的拉曼光谱定量研究”(41873068)。
文摘
含硫天然气在低温高压下管输时,在管道中易形成含H2S的混合气水合物,从而阻塞管道,腐蚀设备,影响采气系统的正常运行。了解H2S水合物的生长速率对于天然气管道防堵具有一定的意义。同时,气体水合物具有储气能力,通过形成酸性气体水合物是储运和分离酸性气体的一种可行方法,获取H2S水合物的笼占有率和水合指数有助于评估H2S水合物的储气性能。基于熔融毛细硅管和在线观测系统,结合激光拉曼光谱技术,建立了H2S水合物拉曼光谱分析与观测方法。显微观测了H2S水合物的生长过程,证实了水合物生长主要受传质条件的控制,处于溶液中的H2S水合物生长速率保持稳定;得到了H2S水合物生长过程中拉曼光谱的变化信息,随着温度的降低,溶解态H2S的S-H伸缩振动峰转变为H2S水合物大笼和小笼中H2S的S-H伸缩振动峰,液态水的O-H伸缩振动峰转变为水合物结构水O-H伸缩振动峰;通过拉曼光谱技术,证实常温下H2S水合物为Ⅰ型水合物,并计算了大笼和小笼占有率分别为96.0%和80.9%,以及确定水合指数为6.23。H2S水合物的高储气能力和稳定性为水合物法脱硫提供了有利支持。
关键词
H2S水合物
拉曼光谱
生长过程
笼占有率
水合指数
结构演化
Keywords
H 2S hydrate
Raman spectroscopy
growth process
fractional occupancy
hydration number
structural evolution
分类号
O657.37 [理学—分析化学]
TE37 [石油与天然气工程—油气田开发工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
显微激光拉曼光谱测定甲烷水合物的水合指数
刘昌岭
业渝光
孟庆国
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010
20
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职称材料
2
显微激光拉曼光谱测定天然气水合物的方法研究
夏宁
刘昌岭
业渝光
孟庆国
林学辉
贺行良
《岩矿测试》
CAS
CSCD
北大核心
2011
8
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职称材料
3
^(13)C固体核磁共振法测定CH_4-THF二元水合物的微观结构特征
孟庆国
刘昌岭
业渝光
李承峰
《天然气工业》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2015
9
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职称材料
4
H2S水合物生长过程在线观测及拉曼光谱特征研究
孙既粤
周义明
辛洋
万野
蒋磊
《石油与天然气化工》
CAS
CSCD
北大核心
2020
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