第一性原理方法预测水相核酸碱基及其代谢物的氧化还原电动势(英文) 被引量：2

1

作者 李敏杰 刘卫霞 +1 位作者 彭淳容 陆文聪 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第3期595-603,共9页

氧化还原电动势是了解核酸中电荷/电子转移过程以及设计具有新型氧化还原活性的碱基类化合物的重要参数.本文对82个芳香化合物的氧化还原电动势进行理论预测,通过计算值和实验值的比较发现:气相采用B3LYP/6-311++G(2df,2p)//B3LYP/6-31+... 氧化还原电动势是了解核酸中电荷/电子转移过程以及设计具有新型氧化还原活性的碱基类化合物的重要参数.本文对82个芳香化合物的氧化还原电动势进行理论预测,通过计算值和实验值的比较发现:气相采用B3LYP/6-311++G(2df,2p)//B3LYP/6-31+G(d)方法,液相采用HF-COSMORS/UAHF方法,对运用HF-CPCM/UAHF方法在水相重新优化的构型计算溶剂化能,能有效预测芳香化合物水相氧化还原电动势,该理论方法计算的绝对均方根误差(RMSD)为0.124V.运用该理论方法成功预测了属于芳香化合物的核酸碱基及其代谢物的水相氧化还原电动势.根据预测结果,讨论了核酸中电荷/电子转移过程以及结构改变对设计具有新型氧化还原活性的核酸碱基类化合物的影响.本文为设计具有氧化还原活性的新型核酸碱基类化合物提供了一种理论方法. 展开更多

关键词 第一性原理方法 氧化还原电动势 核酸碱基 代谢物 水相

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二维叠氮双桥铜(Ⅱ)配位聚合物磁性的第一性原理研究(英文)

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作者 李健文 聂招秀 +1 位作者 傅雅卿 何玉平 《南昌工程学院学报》 CAS 2013年第1期41-44,共4页

采用第一性原理计算方法研究二维化合物Cu(N3)2(py-c-c-py)的电子结构与磁性质.研究结果表明,化合物的基态为稳定的铁磁态.分波态密度和能带结构分析显示中心铜离子向叠氮基团和吡啶桥存在自旋退局域化现象.并且费米能级附近的占据态主... 采用第一性原理计算方法研究二维化合物Cu(N3)2(py-c-c-py)的电子结构与磁性质.研究结果表明,化合物的基态为稳定的铁磁态.分波态密度和能带结构分析显示中心铜离子向叠氮基团和吡啶桥存在自旋退局域化现象.并且费米能级附近的占据态主要由铜-3d态组成,还有少量的氮-2p态.同时还发现了铜原子之间通过叠氮双桥发生铁磁交换相互作用,与实验结果相符. 展开更多

关键词 磁有序材料 密度泛函理论 铁磁性质 第一性原理方法

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锯齿型AlN纳米带中掺杂Co链的第一性原理研究

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作者 孙婷婷 王永欣 +1 位作者 陈铮 杜秀娟 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第22期130-133,共4页

在广义梯度近似(GGA)下,基于密度泛函理论(DFT)平面波赝势方法(PAW)的第一性原理方法研究了在锯齿型AlN纳米带中掺杂Co链的电荷密度、态密度及磁性性质。结果表明,N、H、Co和Al原子的电荷密度随着电负性的相继减小而减小。此外,在Al原... 在广义梯度近似(GGA)下,基于密度泛函理论(DFT)平面波赝势方法(PAW)的第一性原理方法研究了在锯齿型AlN纳米带中掺杂Co链的电荷密度、态密度及磁性性质。结果表明,N、H、Co和Al原子的电荷密度随着电负性的相继减小而减小。此外,在Al原子上没有电荷的积累,即电荷从近邻的Al原子转移到N、H和Co原子上。Co的掺入改变了AlN纳米带的带隙和磁性,掺入Co链的AlN纳米带表现出半金属性质并且表现出磁性。此外,AlN纳米带中掺杂一条Co链之后,其自旋极化率和磁矩发生突变。 展开更多

关键词 AlN纳米带 第一性原理方法 电子结构 磁性

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第一原理的原子热力学方法及反应相图分析

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作者 楚兴丽 张岩星 杜爱慧 《大学物理》 2021年第12期8-11,51,共5页

复相系的平衡条件及平衡性质是热力学教学的重要内容.为了使学生更加深入理解热力学的基本理论和基本知识,本文基于相平衡原理详细介绍了第一原理的热力学方法,并将相应的学术研究成果引入课堂教学中.这不仅有利于提高学生对热力学平衡... 复相系的平衡条件及平衡性质是热力学教学的重要内容.为了使学生更加深入理解热力学的基本理论和基本知识,本文基于相平衡原理详细介绍了第一原理的热力学方法,并将相应的学术研究成果引入课堂教学中.这不仅有利于提高学生对热力学平衡性质的理解和应用,也对教学内容的设计提供了参考. 展开更多

关键词 相平衡原理 第一性原理热力学方法 吉布斯自由能 相图

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激发态过程的多体理论方法 被引量：3

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作者 黄美纯 《发光学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期273-284,共12页

描述多电子体系的绝大部分参量可实验测量,如吸收光谱、发光光谱和激子效应等,都涉及电子激发态的正确描述。密度泛函理论(DFT)框架内的局域密度近似(LDA)作为第一性原理基态理论,即基于Kohn Sham方程的解,是研究多粒子体系基态性质非... 描述多电子体系的绝大部分参量可实验测量,如吸收光谱、发光光谱和激子效应等,都涉及电子激发态的正确描述。密度泛函理论(DFT)框架内的局域密度近似(LDA)作为第一性原理基态理论,即基于Kohn Sham方程的解,是研究多粒子体系基态性质非常有力的工具。然而,体系激发态的第一性原理理论及其计算要比基态的理论计算复杂得多。关键问题在于描写基态和激发态时,粒子间的交换关联相互作用并不相同,而对于非均匀相互作用多粒子体系的交换关联能至今仍不清楚。不过,近年来关于激发态问题的研究,先后发展了许多描述电子激发态的理论,最重要的是基于准粒子概念和Green函数方程的多体微扰理论和含时间密度泛函理论(TDDFT)以及与此相关的描述电子空穴相互作用的Bethe Salpeter方程在凝聚态物理问题中的应用。其中最关键的物理量是粒子的自能算符Σ,它描述Hartree近似之外的交换和关联效应。虽然这些理论不可避免地也要引入某些近似,如对于Σ的一个好的近似就是Hedin的GW近似方法。对许多实际凝聚态体系的计算机模拟结果表明,GW近似是描述激发态问题相当成功的理论方法。将Hartree Fock(HF)理论与LDA相结合,但采用非局域屏蔽交换代替HF方法中的局域非屏蔽交换相互作用,建立广义的KS方程(GKS),得到所谓屏蔽交换局域密度近似(sX LDA)方法。我们在平面波自洽场方法PWscf程序包的基础上,发展了PWscf sX LDA方法,也是处理激发态问题及材料设计的有效方法。将评述激发态过程多体理论各种方法的发展和意义,讨论这些多体理论方法之间的联系和差异,并在此基础上介绍它们在解决半导体带带跃迁(或带隙偏小问题)、半导体及其微结构中的激子效应等重要领域的应用和成果。 展开更多

关键词 多体理论 激发态过程 第一性原理方法

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红外光电子材料碲镉汞异质外延结构理论研究

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作者 陈效双 孙立忠 +2 位作者 黄燕 段鹤 陆卫 《激光与红外》 CAS CSCD 北大核心 2005年第11期837-841,共5页

文章介绍了基于第一性原理的LAPW方法就Hg空位缺陷对碲镉汞材料的电子结构的影响进行了研究。首先选择Hg0.5Cd0.5Te体系详细分析了Hg空位引起的弛豫,包含Hg空位缺陷体系的电荷密度、成键电荷密度和态密度,得到了碲镉汞材料形成Hg空位情... 文章介绍了基于第一性原理的LAPW方法就Hg空位缺陷对碲镉汞材料的电子结构的影响进行了研究。首先选择Hg0.5Cd0.5Te体系详细分析了Hg空位引起的弛豫,包含Hg空位缺陷体系的电荷密度、成键电荷密度和态密度,得到了碲镉汞材料形成Hg空位情况下的空位第一近邻阴离子悬挂键重整的形式以及Hg空位所形成的双受主能级。计算发现了Hg空位引起第一近邻Te原子5s态能级向高能端移动的现象。同时,对实验中通常利用As钝化基底表面来有效地控制外延生长的极性进行了研究。本文也介绍了基于密度泛函理论模拟了单个及多个As原子在Si(211)重构表面上的吸附、置换行为,通过系统地计算各种可能的吸附、置换构型,并进一步分析能量、键长等性质,对As在Si(211)表面的钝化机理进行了初步研究探讨。对Cd、Te在As钝化前后Si(211)表面上的吸附行为也进行了研究分析,为外延生长实验中利用As钝化来保证B面极性的做法提供了一定的理论依据。 展开更多

关键词 碲镉汞 汞空位 第一性原理方法 硅表面重构 砷钝化 镉吸附 碲吸附

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软岩中的蒙脱石原子和电子结构 被引量：2

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作者 李竟鹏 翟小帅 +2 位作者 邢景植 方志杰 黄刚 《广西科技大学学报》 2016年第2期32-36,共5页

蒙脱石是一种粘土矿物,为了解决软岩隧道工程中经常遇到的软岩中的蒙脱石吸水导致软岩隧道大变形的工程安全问题,需从微观的角度研究蒙脱石的物理和化学性质.使用基于密度泛函理论(DFT)的局域密度近似(LDA)方法来研究蒙脱石的原子和电... 蒙脱石是一种粘土矿物,为了解决软岩隧道工程中经常遇到的软岩中的蒙脱石吸水导致软岩隧道大变形的工程安全问题,需从微观的角度研究蒙脱石的物理和化学性质.使用基于密度泛函理论(DFT)的局域密度近似(LDA)方法来研究蒙脱石的原子和电子结构.计算结果表明:Al-O的键长比Si-O的键长长,蒙脱石的价带顶(VBM)和导带底(CBM)都位于Γ点,禁带宽度为5.35 e V.研究表明:蒙脱石中阳离子和氧阴离子之间的化学键主要是离子键,同时也有少量的共价键,蒙脱石的价带顶(VBM)和导带底(CBM)分别由氧2p态和金属阳离子态组成.该计算结果有利于了解蒙脱石的化学和物理性质,对解决软岩隧道大变形的问题提供理论指导. 展开更多

关键词 蒙脱右 电子结构 第一性原理方法

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(111)方向的InAs/GaSb超晶格材料电子结构的杂化泛函计算（英文）

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作者 姚路驰 周孝好 陈效双 《红外与毫米波学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期646-651,共6页

采用电子密度泛函理论方法计算了一系列(111)方向的InAs/GaSb超晶格的电子结构和能带结构.将杂化泛函的计算结果与普通密度泛函方法的计算结果进行了比较.Heyd-Scuseria-Ernzerhof(HSE)杂化与对固体修正的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)... 采用电子密度泛函理论方法计算了一系列(111)方向的InAs/GaSb超晶格的电子结构和能带结构.将杂化泛函的计算结果与普通密度泛函方法的计算结果进行了比较.Heyd-Scuseria-Ernzerhof(HSE)杂化与对固体修正的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)近似结合的杂化泛函显示了较传统PBE方法和若干其他杂化泛函更符合实验数据的结果.采用该方法研究了InAs/GaSb超晶格的带隙随超晶格周期厚度以及InAs/GaSb比例变化的规律.其结果与以往实验结果符合很好.这些结果表明HSE-PBEsol方法对于估计InAs/GaSb超晶格的电子性质适用. 展开更多

关键词 第一性原理方法 杂化泛函 Ⅱ类超晶格 能带计算

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金属和非金属原子间协同效应调控气体小分子的吸附特性 被引量：3

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作者 董博方 谢擎 +4 位作者 周颖 苏宇峰 吴东洋 陈卫光 唐亚楠 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2021年第5期17-24,共8页

采用基于密度泛函理论方法系统地研究了单个NO和CO小分子在非金属(B和N)与金属Ni原子共掺杂石墨烯(B_(x)-N_(y)-gra-Ni,x+y=0,1,2,3)表面的吸附特性,分析了吸附气体小分子的几何结构,吸附能,电荷转移量以及引起体系磁性变化等情况.研究... 采用基于密度泛函理论方法系统地研究了单个NO和CO小分子在非金属(B和N)与金属Ni原子共掺杂石墨烯(B_(x)-N_(y)-gra-Ni,x+y=0,1,2,3)表面的吸附特性,分析了吸附气体小分子的几何结构,吸附能,电荷转移量以及引起体系磁性变化等情况.研究结果表明:NO和CO倾向于吸附在Ni原子的顶位,B和N掺杂原子的数量和比例能够有效地调制小分子的吸附强度;与吸附的CO分子相比,B_(x)-N_(y)-gra-Ni表面吸附的NO分子能获得较多的电荷,进而表现出高的稳定性.此外,利用吸附的气体小分子与衬底间相互作用强度和灵敏性的差异、以及引起反应衬底的磁性变化将为设计石墨烯基气敏、催化和电子器件提供重要参考. 展开更多

关键词 原子掺杂的石墨烯 有毒气体分子 吸附 第一性原理方法

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声子振动对硒硫化钼/碲硒化钨异质双层电子结构影响的理论研究 被引量：1

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作者 赵红连 李璐 +3 位作者 张逸潇 张栋 唐琼 李中军 《合肥工业大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2022年第9期1291-1296,共6页

文章以硒硫化钼/碲硒化钨异质双层结构为研究对象,采用基于密度泛函理论(density functional theory,DFT)的第一性原理计算方法,研究界面堆叠形式对体系电子结构的影响。结果表明:4种不同堆叠构型均表现出Ⅱ型能带对齐关系,但具有不同... 文章以硒硫化钼/碲硒化钨异质双层结构为研究对象,采用基于密度泛函理论(density functional theory,DFT)的第一性原理计算方法,研究界面堆叠形式对体系电子结构的影响。结果表明:4种不同堆叠构型均表现出Ⅱ型能带对齐关系,但具有不同的层间带隙;计算能量最稳定的Te-Se构型的振动结构,发现平面和垂直声子模式的振动分布均表现出高度的空间局域特性;进一步研究频率为425、339、225、204 cm的声子模式对Te-Se构型电子结构的影响,表明激发垂直声子振动能引起界面距离、层内带隙及跃迁偶极矩的显著变化,而且该变化与电子态和声子振动的空间局域性密切相关。研究结果深化了声子振动对过渡金属硫族化合物异质层电子结构影响的认识,为利用声子调控光催化性能提供了理论支撑。 展开更多

关键词 硒硫化钼/碲硒化钨 Ⅱ型能带对齐 声子振动 跃迁偶极矩 第一性原理计算方法

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Mg_3Ce基态结构的GGA和GGA+U对比研究

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作者 罗立国 唐壁玉 凡头文 《湘潭大学自然科学学报》 CAS 北大核心 2013年第4期18-23,共6页

采用基于第一性原理的计算软件VASP对Mg3Ce的基态结构分别在GGA方法和GGA+U方法下进行了研究.通过GGA计算得到的结构常数与实验值吻合,但是计算结果表明基态结构为铁磁结构,而且所得到的磁矩为0.94μB,这些都与实验值不符合.为了更好地... 采用基于第一性原理的计算软件VASP对Mg3Ce的基态结构分别在GGA方法和GGA+U方法下进行了研究.通过GGA计算得到的结构常数与实验值吻合,但是计算结果表明基态结构为铁磁结构,而且所得到的磁矩为0.94μB,这些都与实验值不符合.为了更好地描述Mg3Ce的性质,我们引入了GGA+U计算,结果表明当Ueff=7.0eV的时候所得到的结构常数、基态结构和磁矩都与实验值很好地符合,因此引入GGA+U计算是必要的,且Ueff=7.0eV在GGA+U计算中是合理的.通过电子结构,进一步揭示了Mg3Ce的内在机制.发现Ce的f态电子对总的态密度的贡献是很大的,因此对于Mg3Ce性能的研究必须要考虑到f态电子的贡献. 展开更多

关键词 Mg3Ce 第一性原理 GGA+U方法

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