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程序升温反应法由纳米氧化铁制备纳米氮化铁 被引量:7
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作者 郑明远 程瑞华 +4 位作者 陈小伟 李宁 丛昱 王晓东 张涛 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期623-627,共5页
先以廉价的无机铁盐为主要原料,采用沉淀法和溶胶凝胶法制备纳米氧化铁粒子,由此得到粒径大小在10~20nm,20~40nm和40~60nm的氧化铁,在此基础上,以纳米氧化铁为前体,在氨气气氛下由程序升温反应法制备纳米氮化铁.研究发现,纳米氧化铁... 先以廉价的无机铁盐为主要原料,采用沉淀法和溶胶凝胶法制备纳米氧化铁粒子,由此得到粒径大小在10~20nm,20~40nm和40~60nm的氧化铁,在此基础上,以纳米氧化铁为前体,在氨气气氛下由程序升温反应法制备纳米氮化铁.研究发现,纳米氧化铁经程序升温反应氮化后,可以制备出纳米尺度的氮化铁.不同大小的氧化铁纳米粒子氮化后尺寸存在明显的差异,在一定范围内,小粒径的纳米氧化铁氮化后更容易长大;对于大小相近的γ相与α相纳米氧化铁粒子,γ氧化铁纳米粒子氮化后尺寸增大更为显著.制得的氮化铁的形貌与其氧化铁前体保持一致. 展开更多
关键词 沉淀法 溶胶凝胶法 程序升温反应 纳米氧化铁 纳米氮化铁
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程序升温反应法制备氮化铁 被引量:2
2
作者 郑明远 陈小伟 +3 位作者 程瑞华 王晓东 李宁 张涛 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1205-1207,共3页
研究了程序升温反应法由氧化铁制备氮化铁,考察了不同的制备条件对产物的影响.研究发现,不同温度下能够制备出不同晶相结构的氮化铁,随着制备温度的升高,氮化铁体相中氮含量逐渐降低.在氮化过程中,氧化铁的还原与氮化同时存在.氧化铁在... 研究了程序升温反应法由氧化铁制备氮化铁,考察了不同的制备条件对产物的影响.研究发现,不同温度下能够制备出不同晶相结构的氮化铁,随着制备温度的升高,氮化铁体相中氮含量逐渐降低.在氮化过程中,氧化铁的还原与氮化同时存在.氧化铁在氮化后比表面积减小,可能是由氮化过程中氧化铁的还原引起.提高前体氧化铁的比表面积可以提高氮化产物的比表面积,并可以降低制备温度.较高的制备空速在一定程度上有利于提高氮化铁的比表面积. 展开更多
关键词 程序升温反应 氮化铁 制备条件
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程序升温技术研究Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应积炭的化学特性 被引量:3
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作者 刘红梅 李涛 徐奕德 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第8期1556-1561,共6页
对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应 (TPSR)后的 Mo/HZSM-5催化剂上的积炭进行了程序升温加氢反应 (TPH)和程序升温 CO2 反应 (TPCO2 ) ,并对相应催化剂上的积炭进行了程序升温氧化反应(TPO)和热重 (TG)实验 .TPH实验及 TPCO2 实验表... 对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应 (TPSR)后的 Mo/HZSM-5催化剂上的积炭进行了程序升温加氢反应 (TPH)和程序升温 CO2 反应 (TPCO2 ) ,并对相应催化剂上的积炭进行了程序升温氧化反应(TPO)和热重 (TG)实验 .TPH实验及 TPCO2 实验表明 ,H2 主要对高温烧炭峰发生作用 .CO2 则可同时对这两种烧炭峰产生影响 ,对低温峰积炭的影响尤其明显 .对不同 Mo含量的催化剂进行上述实验的结果表明 ,Mo担载量的变化及不同的实验过程都会影响催化剂上两种温峰的积炭在总积炭量中所占的比例 .由TG实验数据计算出的动力学结果说明 ,无论是 TPH还是 TPCO2 实验都可以降低烧炭过程的一级反应起始温度 ,并减少其活化能 .此外 ,催化剂中 展开更多
关键词 程序升温反应 MO/HZSM-5催化剂 甲烷 无氧芳构化 积炭 化学特性 HZSM-5沸石 热重 负载型 钼催化剂
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程序升温表面反应技术在固体催化剂上的应用(上) 被引量:1
4
作者 满毅 黄文氢 陈松 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期384-390,共7页
简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NO_x的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况... 简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NO_x的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况,并探讨了TPSR技术的发展趋势。 展开更多
关键词 程序升温表面反应 固体催化剂 石油化工 环境污染物治理
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程序升温表面反应技术在固体催化剂上的应用(下)
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作者 满毅 黄文氢 陈松 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期510-514,共5页
简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NOx的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况... 简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NOx的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况,并探讨了TPSR技术的发展趋势。 展开更多
关键词 程序升温表面反应 固体催化剂 石油化工 环境污染物治理
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铈和钛氧化物改性MoP催化剂对CO_(2)加氢反应的影响研究
6
作者 王洪宁 盛强 +1 位作者 李翔 尚森森 《现代化工》 北大核心 2025年第2期90-96,102,共8页
采用共沉淀法制备了MoP以及铈和钛氧化物改性的MoP催化剂前驱体(分别记作Ce-MoP和Ti-MoP),并用程序升温还原的方法制备了相应的催化剂。利用XRD、TEM、XPS和H2程序升温脱附对催化剂进行了表征,结果表明,在Ce-MoP和Ti-MoP催化剂中,铈和... 采用共沉淀法制备了MoP以及铈和钛氧化物改性的MoP催化剂前驱体(分别记作Ce-MoP和Ti-MoP),并用程序升温还原的方法制备了相应的催化剂。利用XRD、TEM、XPS和H2程序升温脱附对催化剂进行了表征,结果表明,在Ce-MoP和Ti-MoP催化剂中,铈和钛分别以Ce_(2)O_(3)和金红石相TiO_(2)形式存在。铈和钛氧化物的引入对MoP颗粒形貌和尺寸以及表面组成影响不大,但是降低了MoP催化剂的结晶度,同时增加了MoP表面电子密度,促进了氢在MoP上的吸附。在MoP催化剂上,低温下MoP表现出很高的甲醇选择性;高温下还会发生逆水煤气变换(RWGS)反应和甲烷化反应。铈和钛氧化物助剂主要提高了MoP催化剂在高温下的RWGS和CO_(2)甲烷化反应活性,但抑制了CO_(2)加氢生成甲醇的反应。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 MOP 铈氧化物 钛氧化物 高压程序升温反应
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HZSM-5分子筛上苯、甲醇脱附规律及烷基化反应 被引量:3
7
作者 孙仁山 黄星亮 +4 位作者 赵蕾蕾 龚艳 张鑫 字琴 曹中扬 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期927-933,共7页
对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量... 对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量减少;苯于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到乙烯,随n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增高,检测到的乙烯越少,苯脱附量越高;甲醇于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到甲苯,但未检测到苯,n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,检测到的甲苯量越小,甲醇脱附量越多。这表明HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,越有利于苯、甲醇的单分子吸附。烷基化评价结果表明,高n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛烷基化活性较好,低n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛易失活,HZSM-5分子筛酸性质是影响苯-甲醇烷基化反应的主要因素之一。 展开更多
关键词 n(SiO2)/n(Al2O3) HZSM-5 程序升温表面反应 苯-甲醇烷基化
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用MS-TPSR技术研究甲烷部分氧化反应的引发过程 被引量:1
8
作者 季亚英 李文钊 +1 位作者 徐恒泳 陈燕馨 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期201-205,共5页
借助质谱-程序升温表面反应 (MS-TPSR)技术研究了 NiO/γ-Al2O3、 700℃ H2还原后的 Ni0/γ-Al2O3和添加 Pt的 NiO/γ-Al2O3催化剂 (分别记为 NiO、 Ni0和 Pt-NiO)上甲烷部分氧化反应 (POM)的引发行为 .结果表明,在 CH4+ O2气氛下 NiO... 借助质谱-程序升温表面反应 (MS-TPSR)技术研究了 NiO/γ-Al2O3、 700℃ H2还原后的 Ni0/γ-Al2O3和添加 Pt的 NiO/γ-Al2O3催化剂 (分别记为 NiO、 Ni0和 Pt-NiO)上甲烷部分氧化反应 (POM)的引发行为 .结果表明,在 CH4+ O2气氛下 NiO和 Ni0具有相同的引发行为, Ni0在反应气氛下首先被氧化为 NiO.在低于 760℃时, CH4和 O2在 NiO上发生深度氧化反应生成 H2O和 CO2,在 770℃开始逐渐引发 POM反应 . Pt-NiO在 520 ℃左右就能引发 POM反应 .在流化床反应器中 Pt-NiO催化剂 500℃左右引发 POM反应,并且具有与 Ni0基本相同的反应性能,因此添加 Pt有利于氧化镍还原为 Ni0,从而降低了 POM反应的引发温度 . 展开更多
关键词 甲烷 部分氧化 合成气 流化床 镍催化剂 质谱-程序升温表面反应 引发过程
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AGA-100型四极质谱仪用于常压下多相催化反应的研究
9
作者 何玉萼 卓正君 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1990年第3期87-90,共4页
AGA—100型四极质谱仪是高灵敏的气体分析仪,其质量分析器须在低于10<sup>-4</sup>Pa的压力下才能正常工作。已有将该机与静态体系连接,对低压下气体反应特性进行考查的报道。但实际的催化反应多在常压下进行,为此,我们研... AGA—100型四极质谱仪是高灵敏的气体分析仪,其质量分析器须在低于10<sup>-4</sup>Pa的压力下才能正常工作。已有将该机与静态体系连接,对低压下气体反应特性进行考查的报道。但实际的催化反应多在常压下进行,为此,我们研制了该机与常压流动反应体系连接的进样装置,考查了各种操作条件对质谱检测讯号的影响。该装置用于工业甲烷化Ni催化剂上CO+H<sub>2</sub>反应的TPSR研究,结果与文献一致。 展开更多
关键词 流动反应体系 质谱 甲烷化程序升温脱附 程序升温表面反应
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助剂对NiMgAl催化剂的结构和甲烷二氧化碳重整反应性能的影响(英文) 被引量:8
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作者 郭章龙 黄丽琼 +1 位作者 储伟 罗仕忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第4期723-728,共6页
向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷... 向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷干重整实验进行评价.添加少量的Pt或Ir助剂可以降低Ni活性组分的还原温度和提高反应性能.添加助剂的样品与原始NiMgAl催化剂相比能够降低反应的活化能,添加Co或Ir助剂的催化剂与NiMgAl催化剂相比活化能有了明显的降低.NiMgAl催化剂的活化能为51.8 kJ·mol-1,添加Pt助剂的NiPtMgAl催化剂活化能降至26.4 kJ·mol-1.NiMgAl催化剂中添加Pt助剂制备的催化剂具有较好的催化活性和较低的活化能.CH4-TPSR和CO2-TPSR结果表明添加Pt助剂可以在更低的温度下(与NiMgAl催化剂相比)提高CH4的活化能力,并在催化剂表面形成更多的碳物种.CO2-TPD结果显示,添加助剂的催化剂与NiMgAl样品相比在反应温度区间内增加了CO2的吸附/脱附量. 展开更多
关键词 甲烷二氧化碳重整 镍基催化剂 铂助剂 催化活性 活化能 程序升温表面反应
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钾盐在烟草燃烧过程中的作用 被引量:55
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作者 汪波 屠兢 +4 位作者 俞寿明 伏义路 林培琰 翟曙光 杨晓亮 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2002年第4期433-439,共7页
采用等体积浸渍法分别在烟草中加入硝酸钾KNO3 、柠檬酸钾K3 C6H5 O7、草酸钾K2 C2 O4及酒石酸钾K2 C4H4O6,并用差热分析 (differentialthermalanalysis,DTA)、程序升温反应在线质谱分析 (temperature programmedreactionmassspectromet... 采用等体积浸渍法分别在烟草中加入硝酸钾KNO3 、柠檬酸钾K3 C6H5 O7、草酸钾K2 C2 O4及酒石酸钾K2 C4H4O6,并用差热分析 (differentialthermalanalysis,DTA)、程序升温反应在线质谱分析 (temperature programmedreactionmassspectrometryon lineanaly sis,TPR MS)方法对烟草进行了表征 ,用气相色谱法考察了主流烟气中CO含量的变化 .结果表明 ,加入钾盐后 ,CO含量都有不同程度的降低 .在钾盐含量为 0 .2 4 75mmol/g的上述四种烟草样品上 ,烟气中CO含量按空白烟草T >KNO3 /T >K2 C2 O4/T>K3 C6H5 O7/T >K2 C4H4O6/T顺序排列 .DTA给出的低温峰减弱、高温峰增强的结果表明 ,K+ 的加入改变了烟草燃烧过程中物质的转化历程 ,从而降低了卷烟的燃烧温度 .通过对TPR MS和DTA结果的联合分析 ,得出由于钾与烟草中的有机组分作用 ,含不同钾盐的烟草燃烧时产生了类似的含钾中间物质 .证实了K+ 对烟草燃烧的作用机理 ,说明了钾盐降低烟草燃烧温度的原因 .最后 。 展开更多
关键词 DTA TPR-MS CO 差热分析 程序升温反应在线质谱分析 一氧化碳 燃烧温度
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大比表面积γ-Mo_2N催化剂合成条件的考察 被引量:7
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作者 柳云骐 刘晨光 阙国和 《石油大学学报(自然科学版)》 CSCD 2000年第3期30-31,37,共3页
利用MoO3 和氮化气 (N2 H2 混合气 )的程序升温氮化气固还原反应合成了大比表面积的γ Mo2 N催化剂。氮化气空速及其组成、程序升温速率对大比表面积γ Mo2 N催化剂的形成有重要的影响。提高氮化气空速、降低程序升温速率有利于高比表... 利用MoO3 和氮化气 (N2 H2 混合气 )的程序升温氮化气固还原反应合成了大比表面积的γ Mo2 N催化剂。氮化气空速及其组成、程序升温速率对大比表面积γ Mo2 N催化剂的形成有重要的影响。提高氮化气空速、降低程序升温速率有利于高比表面积γ Mo2 N催化剂的生成。合成气中水的存在影响着产物的组成和BET比表面积的大小。XRD分析表明 ,当合成气中含有一定量的水时 ,产物中有金属Mo生成。在富氢氮化气氛下可获得大比表面积的γ Mo2 N催化剂 ;在乏氢氮化气氛下生成的γ Mo2 N催化剂的比表面积较小 ,且产物中存在一定量的MoO2 。采用两段升温程序 ,可得到比表面积为 16 5m2 /g的γ Mo2 展开更多
关键词 氮化钼 催化剂 程序升温反应 比表面积 氮化气
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K修饰的CZA载体对全钯三效催化剂性能的影响 被引量:2
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作者 姚青 田群 +1 位作者 陈宏德 韩芸 《中国科学院研究生院学报》 CAS CSCD 2006年第3期331-336,共6页
采取柠檬酸溶胶凝胶法制备铈锆铝复合氧化物(CZA)载体,考察K对Pd/CZA催化剂性能的影响.实验结果表明,K的添加对此类催化剂具有明显劣化作用,其原因在于使用CZA作为载体时,K减弱Pd-Ce相互作用,降低催化剂活性,使之发生中毒;但随着K含量... 采取柠檬酸溶胶凝胶法制备铈锆铝复合氧化物(CZA)载体,考察K对Pd/CZA催化剂性能的影响.实验结果表明,K的添加对此类催化剂具有明显劣化作用,其原因在于使用CZA作为载体时,K减弱Pd-Ce相互作用,降低催化剂活性,使之发生中毒;但随着K含量的增大,阻塞催化剂表面的活性位,促使Pd颗粒聚集长大,较大粒径的Pd颗粒有利于三效活性的提高,因而在一定程度上使活性有所恢复.相关的XRD和TPR实验也在一定程度上证明了这点. 展开更多
关键词 铈锆铝复合氧化物 程序升温反应 Pd—Ce相互作用
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TPR研究载Fe半焦的CO_2气化行为
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作者 崔洪 原贻琼 +3 位作者 朱珍平 李允梅 刘振宇 顾永达 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1996年第2期162-167,共6页
采用溶液浸渍法,将Fe ̄(3+)离子担载到扎赉诺尔脱灰煤上,并制成800℃半焦,使Fe ̄(3+)变成还原类Fe ̄0。以扎赉诺尔脱灰煤半焦为原料,在热天平上,运用程序升温反应(TPR)进行了CO_2气化研究。从DTG曲... 采用溶液浸渍法,将Fe ̄(3+)离子担载到扎赉诺尔脱灰煤上,并制成800℃半焦,使Fe ̄(3+)变成还原类Fe ̄0。以扎赉诺尔脱灰煤半焦为原料,在热天平上,运用程序升温反应(TPR)进行了CO_2气化研究。从DTG曲线上考察Fe在煤气化过程中的催化行为,以及升温速率对催化反应历程的影响,提出了Fe在煤气化过程中的催化作用模型。结果表明:Fe对扎赉诺尔煤半焦的CO_2气化有着明显的催化作用,随Fe含量的增高,DTG的峰顶温度下降,不受升温速率的影响;并发现,在Fe的作用下,半焦的气化过程可分为催化和非催化两个反应阶段,而且在高的升温速率下出现多个DTG峰,氧化-还原机理可以解释这一现象;Fe的负载量影响煤焦的孔结构和反应活性。 展开更多
关键词 煤焦 气化 催化 二氧化碳 程序升温反应
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环保型催化材料氮化钼的合成与表征
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作者 王洪发 郭瓦力 +2 位作者 王洪庆 刘立新 王欢 《应用化工》 CAS CSCD 2007年第3期252-255,259,共5页
采用溶胶-凝胶法制备了负载型氮化钼的前驱体,采用流化氮化新工艺制备了氮化钼。通过单因素和正交实验,确定了较优氮化条件:升温速率为1.2℃/min,H2∶N2=4.0∶1,空速70×103h-1,氮化终温为650℃,活性组分MoO3含量为10%。并采用BET、... 采用溶胶-凝胶法制备了负载型氮化钼的前驱体,采用流化氮化新工艺制备了氮化钼。通过单因素和正交实验,确定了较优氮化条件:升温速率为1.2℃/min,H2∶N2=4.0∶1,空速70×103h-1,氮化终温为650℃,活性组分MoO3含量为10%。并采用BET、XRD、SEM等对制备的氮化钼及前驱体进行了表征。 展开更多
关键词 氮化钼 合成 程序升温反应
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同位素标记法用于若干多相催化剂表面化学的研究
16
作者 何鸣元 《石油学报(石油加工)》 EI CAS 1985年第3期71-81,共11页
以氘为标记原子研究多相催化剂表面活性中心结构及反应中间物结构。用交叉标记法考察络合物载持后可能形成的各种表面结构。用标记化合物作化学探针判断表面活性中心结构。将标记技术分别与红外光谱和程序升温反应相结合,以确定吸附于... 以氘为标记原子研究多相催化剂表面活性中心结构及反应中间物结构。用交叉标记法考察络合物载持后可能形成的各种表面结构。用标记化合物作化学探针判断表面活性中心结构。将标记技术分别与红外光谱和程序升温反应相结合,以确定吸附于催化剂表面的反应中间物结构。所研究的体系为氧化铝载持的锕系元素金属络合物以及氧化锆上一氧化碳和二氧化碳的加氢反应。 展开更多
关键词 催化剂 红外光谱 中间物 IR 光谱 氧化铝载体 加氢反应 程序升温反应 表面化学过程 多相催化反应 金属络合物 同位素标记 多相
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亚硝胺在沸石上催化分解的研究 被引量:11
17
作者 薛军 朱建华 +1 位作者 沈彬 马丽丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期696-701,共6页
采用气相色谱-质谱(GC-MSD)、程序升温表面反应(TPSR)和红外光谱(IR)技术研究吡咯烷亚硝胺(NPYR)和二甲基亚硝胺(NDMA)等亚硝胺在NaY、HY、NaZSM-5、HZSM-5等沸石上的催化分解,并剖... 采用气相色谱-质谱(GC-MSD)、程序升温表面反应(TPSR)和红外光谱(IR)技术研究吡咯烷亚硝胺(NPYR)和二甲基亚硝胺(NDMA)等亚硝胺在NaY、HY、NaZSM-5、HZSM-5等沸石上的催化分解,并剖析其产物分布,发现亚硝胺在Na+型沸石上的裂解产物近似于热裂解,而在H+型沸石上则发生了质子参与的催化裂解反应. 展开更多
关键词 沸石催化材料 亚硝胺 分解反应 气相色谱-质谱 催化裂解 程序升温表面反应
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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 被引量:14
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作者 严前古 罗春容 +3 位作者 翁维正 杨乐夫 万惠霖 吴廷华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期733-738,共6页
考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低... 考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化(转化)及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得N/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能. 展开更多
关键词 甲烷 二氧化钛负载镍催化剂 脉冲反应 表面氧浓度 溢流现象 部分氧化 合成气 程序升温表面反应 活化
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丙烷氧化脱氢不同硅基载体负载钒氧化物催化剂的TPSR表征 被引量:3
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作者 宋国华 缪建文 范以宁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第9期1758-1764,共7页
研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术... 研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术,研究钒在载体上的分散度和晶格氧的反应性。结果表明:负载型钒氧化物催化剂的活性取决于钒在不同硅基载体上的分散度,高度分散的隔离的四配位V5+是丙烷氧化脱氢的活性位。C3H6选择性主要与催化剂的平均孔径相关联,平均孔径越小,产物C3H6越易发生深度氧化。另外,不同氧化硅载体晶格氧与钒的结合强度对C3H6的选择性也产生影响,结合力较弱的V-O-Si中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的燃烧位,且燃烧温度随晶格氧与钒、硅结合强度的减小而降低。而与钒结合力较强的V=O和V-O-V中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的选择氧化位。硅基载体形貌和结构的不同导致负载型钒氧化物催化剂丙烷氧化脱氢活性和选择性发生差异。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 钒氧物种 程序升温表面反应 紫外漫反射
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低温甲烷氧化偶联纳米SrTi_(0.975)Li_(0.025)O_(3-δ)催化剂的原位ESR和TPSR表征 被引量:2
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作者 宋国华 缪建文 +1 位作者 范以宁 周静 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期490-495,共6页
采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ(x=0、0.025、0.050),用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应(TPSR)等方法,研究甲烷氧化偶联(OCM)纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催... 采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ(x=0、0.025、0.050),用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应(TPSR)等方法,研究甲烷氧化偶联(OCM)纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li+离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温(~650℃)甲烷氧化偶联催化性能,Li+掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 钙钛矿型 纳米催化剂 原位电子顺磁共振 F中心 程序升温表面反应
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