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磁性共价有机骨架材料富集检测典型有机污染物的应用进展
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作者 姜刘杉 周庆祥 《色谱》 北大核心 2025年第2期107-119,共13页
痕量污染物因其在环境中的微量存在和基质的复杂性,难以直接通过仪器进行检测,对人类的健康构成潜在威胁。磁性固相萃取(MSPE)技术因具有操作简单、成本低廉、富集效率高等优势,在样品前处理领域一直备受关注。磁性固相萃取的研究聚焦... 痕量污染物因其在环境中的微量存在和基质的复杂性,难以直接通过仪器进行检测,对人类的健康构成潜在威胁。磁性固相萃取(MSPE)技术因具有操作简单、成本低廉、富集效率高等优势,在样品前处理领域一直备受关注。磁性固相萃取的研究聚焦于磁性材料的功能化,近年来研究者深入探索了磁性材料的功能化途径,将多种新兴材料引入磁性材料的修饰,有效拓展了磁性功能化材料的性能和应用领域。其中,磁性共价有机骨架材料(MCOFs)是一种具有代表性的材料,不仅具有比表面积大、稳定性高的特点,还兼具磁性材料的快速分离特性;可通过氢键作用、疏水作用、π-π共轭作用实现对目标物的快速、高效富集。本文重点综述了MCOFs的种类、合成方法及其在富集检测农药、内分泌干扰物(EDCs)及药物和个人护理产品(PPCPs)中的应用,并对该领域未来研究的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 磁性固相萃取 磁性共价有机骨架材料 农药 内分泌干扰物 药物及个人护理产品 综述
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磁性共价有机骨架材料在食品安全分析中的应用研究 被引量:3
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作者 杨大雨 陈姿颖 +1 位作者 庞杰 严志明 《食品与机械》 北大核心 2021年第8期1-11,共11页
文章结合国内外文献,对磁性共价有机骨架材料在食品安全分析中的应用研究进行了综述,介绍了磁性共价有机骨架材料的常用制备方法,论述了其在农药残留、兽药残留、有机污染物、毒素以及包装中有害物质等方面应用的实例,并对磁性共价有机... 文章结合国内外文献,对磁性共价有机骨架材料在食品安全分析中的应用研究进行了综述,介绍了磁性共价有机骨架材料的常用制备方法,论述了其在农药残留、兽药残留、有机污染物、毒素以及包装中有害物质等方面应用的实例,并对磁性共价有机骨架材料今后在实际检测中的应用方向进行了展望。 展开更多
关键词 共价有机骨架材料 磁性共价有机骨架 食品安全分析 展望
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磁性共价有机骨架的制备及应用——仪器分析开放性实验教学实践
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作者 江丹丹 贾琼 《色谱》 北大核心 2025年第6期705-709,共5页
针对当前有机合成实验在性质研究方面的不足以及仪器分析实验方法相对独立、缺乏整合性的现状,我们设计了一个本科生开放性实验。本实验将有机合成与仪器分析实验进行结合,构建了一个包含材料合成与表征、羟基多氯联苯的吸附性能及检测... 针对当前有机合成实验在性质研究方面的不足以及仪器分析实验方法相对独立、缺乏整合性的现状,我们设计了一个本科生开放性实验。本实验将有机合成与仪器分析实验进行结合,构建了一个包含材料合成与表征、羟基多氯联苯的吸附性能及检测方法探究的本科生创新实验。首先,采用正硅酸四乙酯对Fe_(3)O_(4)进行处理,引入3-氨基丙基三甲氧基硅烷制备氨基改性的Fe_(3)O_(4)。随后,加入三甲酰氯和对苯二胺单体用于制备磁性共价有机骨架(MCOF)。本实验利用红外光谱仪和热重分析仪对MCOF的表面基团和热稳定性进行了表征。最后,将MCOF应用于辽河水样中羟基多氯联苯的吸附,并结合液相色谱法进行检测。在实验过程中,学生不仅能够掌握羟基多氯联苯的分离和检测方法,而且能够对羟基多氯联苯在辽河水样品中的含量情况有所了解。通过实验结果的分析和讨论,使学生深刻地认识到仪器分析实验在环境监测中的重要地位。这一系统的实验流程,不仅能够提高学生综合运用无机化学、有机化学和仪器分析基础知识的能力,而且有助于提高学生分析问题、解决问题的能力及实践操作能力。同时,这一开放性实验的开展有助于提高实验室仪器设备的利用率,充分发挥实验室现有资源的作用。 展开更多
关键词 开放性实验 仪器分析 磁性共价有机骨架 羟基多氯联苯 液相色谱
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基于共价有机骨架材料的磁固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱法测定水中8种磺胺类抗生素
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作者 袁光年 马继平 +1 位作者 李原琨 李爽 《色谱》 北大核心 2025年第8期894-903,I0001,I0002,共12页
磺胺类抗生素(SAs)可被人体或动物代谢,随后通过地表径流进入环境,对生态环境和人类健康造成危害。因此,开发一种针对水中SAs的简单、快速、高效且灵敏的分析方法至关重要。本文采用原位合成法制备了磁性共价有机骨架材料Fe₃O₄@TpDT,并... 磺胺类抗生素(SAs)可被人体或动物代谢,随后通过地表径流进入环境,对生态环境和人类健康造成危害。因此,开发一种针对水中SAs的简单、快速、高效且灵敏的分析方法至关重要。本文采用原位合成法制备了磁性共价有机骨架材料Fe₃O₄@TpDT,并将其作为磁固相萃取吸附剂,用于环境水体中8种SAs的吸附与富集。为获得最佳萃取效率,本研究系统考察了萃取条件(材料用量、水样pH、吸附时间)和洗脱条件(洗脱溶剂的类型及体积、洗脱时间)。优化结果显示,Fe₃O₄@TpDT吸附剂在6 min内即可完全吸附目标化合物,使用1 mL甲醇洗脱2 min,目标化合物便可充分解吸。在最佳萃取条件下,结合超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)技术,本研究建立了一种测定环境水样中8种SAs的新方法。方法学验证结果表明,8种SAs在各自的线性范围内呈良好的线性关系(相关系数(r2)≥0.9926),检出限(LOD)和定量限(LOQ)分别为0.80~3.44 ng/L和2.66~11.47 ng/L。在空白水样(水厂水)中进行3个水平(50、500和800 ng/L)的加标回收试验,8种SAs的回收率为73.0%~112.9%,日内和日间精密度分别为4.4%~12.5%和8.7%~19.2%。最后将该方法应用于水厂水、水库水和海水中SAs的测定,结果表明,水厂水均未检出8种SAs,在水库水中检出3种SAs,在海水中检出1种SAs;在3个加标水平(50、500和800 ng/L)下,水库水和海水中8种SAs的回收率为55.0%~100.9%,相对标准偏差(RSD)为1.3%~14.0%。该方法操作简单,萃取时间短且具有良好的准确度和精密度,为环境水体中SAs的富集检测提供了技术支撑。 展开更多
关键词 共价有机骨架材料 磁固相萃取 超高效液相色谱-串联质谱 磺胺类抗生素 环境水体
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磁性共价有机骨架材料结合HPLC-MS/MS方法用于坚果中真菌毒素的富集与检测
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作者 王绘超 于江风 +2 位作者 许秀丽 张峰 廉洁 《食品科学》 2025年第20期337-344,共8页
本研究使用2,3-二羟基对苯二甲醛(2,3-dihydroxyterephthalaldehyde,BDD)与邻联甲苯胺(o-tolidine,OT)合成一种新型共价有机骨架材料(covalent organic framework,COF)——Fe_(3)O_(4)@COF(OT-BDD),并将其应用于磁固相萃取过程,同时结... 本研究使用2,3-二羟基对苯二甲醛(2,3-dihydroxyterephthalaldehyde,BDD)与邻联甲苯胺(o-tolidine,OT)合成一种新型共价有机骨架材料(covalent organic framework,COF)——Fe_(3)O_(4)@COF(OT-BDD),并将其应用于磁固相萃取过程,同时结合高效液相色谱-串联质谱法,实现坚果中4种黄曲霉毒素(aflatoxins,AFs)的高效检测。结果显示,AFs分析方法在0.1~100μg/kg范围内线性关系良好,R^(2)>0.999,加标回收率在86.1%~104.2%之间,日内、日间精密度的相对标准偏差均小于11.2%,方法检出限为0.05~0.12μg/kg,定量限为0.13~0.37μg/kg。本研究制备的COF对AFs吸附能力强,适用于坚果中AFs的快速、准确、高灵敏检测,可有效弥补传统AFs检测方法难以应对坚果类食品基质复杂的问题。 展开更多
关键词 共价有机骨架材料 黄曲霉毒素 磁固相萃取 坚果
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共价有机骨架在高性能锂离子电池负极材料中的应用 被引量:1
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作者 张晋恺 李佳莉 +1 位作者 刘晓明 母瀛 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期114-124,共11页
通过缩合聚合反应制备了两种热稳定性高、结晶性好和比表面积大的共价有机骨架(COF-1,COF-2)材料.将它们作为锂离子电池(LIBs)负极材料时,均表现出较高的可逆容量(经过150次循环后,COF-1和COF-2的充电比容量分别为484和327 mA·h/g... 通过缩合聚合反应制备了两种热稳定性高、结晶性好和比表面积大的共价有机骨架(COF-1,COF-2)材料.将它们作为锂离子电池(LIBs)负极材料时,均表现出较高的可逆容量(经过150次循环后,COF-1和COF-2的充电比容量分别为484和327 mA·h/g)、出色的倍率性能(2和10 A/g电流密度下,COF-1和COF-2的可逆容量分别为296,180 mA·h/g和265,166 mA·h/g)、超大电流密度下的工作能力(5 A/g电流密度下循环2000次,COF-1和COF-2的充电比容量分别为572和332 mA·h/g)以及极端温度下的运行性能(50和‒15℃环境中循环40次后,COF-1和COF-2的充电比容量分别为2101,218 mA·h/g和1760,172 mA·h/g).两种COF均具有随着充放电的持续进行,电化学活性基团被激活的能力,COF-1和COF-2在不添加导电剂的情况下循环400次,充电比容量分别从23和16mA·h/g增长到45和31mA·h/g;通过对实验数据的分析,证明了在大电流密度以及高温环境等能使离子扩散速率加快的条件下,更有利于这种激活效应的发生.通过对比两种COF材料,发现含有三嗪环结构的COF-1的储锂性能及电化学反应动力学性质优于全部为苯环结构的COF-2,表明芳香环中的C=N可能是一种具有较高电化学活性的基团. 展开更多
关键词 共价有机骨架 锂离子电池 负极材料 比容量上升 电化学活性
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氨基/五氟苯基双功能化磁性三组分共价有机骨架的制备及其在氟苯甲酸类物质吸附中的应用
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作者 王跃霖 林茜 +3 位作者 高静楠 申纪伟 卫引茂 王超展 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1105-1116,共12页
氟苯甲酸类物质(FBAs)是合成许多药物、农用化学品和其他有机化合物的重要中间体,同时也被用作水示踪剂。FBAs作为地下水示踪剂具有环境友好、不会在地层中自然存在、性质稳定、地层吸附量小、用量少以及种类多且彼此间无干扰等优点,因... 氟苯甲酸类物质(FBAs)是合成许多药物、农用化学品和其他有机化合物的重要中间体,同时也被用作水示踪剂。FBAs作为地下水示踪剂具有环境友好、不会在地层中自然存在、性质稳定、地层吸附量小、用量少以及种类多且彼此间无干扰等优点,因此FBAs作为示踪剂的应用不断扩大。在采用FBAs追踪地层水运动时,由于地层水基质复杂且FBAs浓度低,直接分析较为困难,因此对复杂基质中FBAs进行样品预处理十分重要。本研究采用多元(MTV)策略,以2,4,6-三甲酰基间苯三酚(Tp)、3,3′-二羟基联苯胺(DHB)、3,3′-二硝基联苯胺(DNB)为构筑基元,通过希夫碱反应制备了一系列不同羟基/硝基比例的三组分共价有机骨架(COF)[Tp-DHB_(x)DNB(1-x)](x=0、0.25、0.5、0.75、1)。再通过合成后修饰,得到氨基/五氟苯基双功能化COF,即氟亲和/阴离子交换/反相混合模式吸附剂COF-PFB_(x)-NH_(2(1-x))。通过考察COF-PFB_(x)-NH_(2(1-x))对FBAs的吸附性能,筛选出COF-PFB_(0.5)-NH_(2)(0.5)用于FBAs的吸附。为了便于将材料从溶液中分离,以Fe_(3)O_(4)纳米粒子为核,采用原位生长法制备了氨基/五氟苯基双功能化磁性三组分共价有机骨架吸附剂(Fe_(3)O_(4)@COF-PFB_(0.5)-NH_(2)(0.5)),通过扫描电子显微镜、X射线光电子能谱及傅里叶变换红外光谱等表征,证明了该材料的成功制备。Fe_(3)O_(4)@COF-PFB_(0.5)-NH_(2)(0.5)对4-氟苯甲酸(4-FBA)、2,3,4-三氟苯甲酸(2,3,4-TFBA)、2,3,4,5-四氟苯甲酸(2,3,4,5-Tetra-FBA)和3,5-双三氟甲基苯甲酸(3,5-BTFMA)的最大吸附容量分别为73.5、64.9、38.4和253 mg/g。重复使用5次后,其吸附效果保持良好。在最佳吸附条件下,Fe_(3)O_(4)@COF-PFB_(0.5)-NH_(2)(0.5)对模拟地层水中4-FBA、2,3,4-TFBA、2,3,4,5-Tetra-FBA和3,5-BTFMA的吸附率分别为85.7%、86.5%、94.9%和82.4%,表明Fe_(3)O_(4)@COF-PFB_(0.5)-NH_(2)(0.5)在实际样品中FBAs的分离富集方面具有很大的应用潜力。 展开更多
关键词 多元策略 三组分共价有机骨架 磁性固相萃取 合成后修饰 氟苯甲酸 高效液相色谱
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骨架材料在固相微萃取方面的应用研究进展
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作者 李丙阳 陈佳 邱洪灯 《分析测试学报》 北大核心 2025年第2期195-210,共16页
固相微萃取(SPME)是样品前处理技术中的一个重要方法,萃取剂是影响萃取效果的核心要素。骨架材料具有较高的比表面积和可调的孔径,非常适合用作SPME纤维涂层材料,已被广泛应用于生物医药、食品农业、法医鉴定、环境处理、分离分析以及... 固相微萃取(SPME)是样品前处理技术中的一个重要方法,萃取剂是影响萃取效果的核心要素。骨架材料具有较高的比表面积和可调的孔径,非常适合用作SPME纤维涂层材料,已被广泛应用于生物医药、食品农业、法医鉴定、环境处理、分离分析以及催化传感等领域的样品前处理中。诸多研究表明,骨架材料与SPME的结合所带来的技术突破不仅局限于材料和方法本身,同时也有望在更多前沿新型的应用领域中大放异彩。该文综述了近年来骨架材料在固相微萃取领域的应用研究进展,首先阐明了SPME技术的原理支撑,再从应用性、多样性、创新性以及前瞻性的角度,分别介绍了不同种类骨架材料在SPME技术中的应用,最后对这些工作的研究进展进行了总结和展望。 展开更多
关键词 骨架材料 固相微萃取 纤维涂层 样品前处理 共价有机骨架 金属有机骨架 氢键有机骨架
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共价有机骨架复合材料去除水体中重金属离子的研究进展 被引量:6
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作者 王雪梅 季红 +3 位作者 崔兴兰 王芳兵 刘娅聪 杜新贞 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期1168-1176,共9页
共价有机骨架复合材料(covalent organic framework composites,COFs)是由轻元素C、O、N、B等以强共价键结合而成的一类具有二维或三维晶体结构的新兴多孔聚合物材料.由于它们具有孔道有序可调、比表面积大、孔隙率高、结构稳定及官能... 共价有机骨架复合材料(covalent organic framework composites,COFs)是由轻元素C、O、N、B等以强共价键结合而成的一类具有二维或三维晶体结构的新兴多孔聚合物材料.由于它们具有孔道有序可调、比表面积大、孔隙率高、结构稳定及官能团丰富可进行后修饰等优点,在污染物吸附去除领域受到了广泛关注.本文总结了COFs复合材料的最新合成策略(“自下而上”、合成后修饰和混合合成策略)和COFs复合材料在水体中去除重金属离子方面的研究进展,并对其应用前景进行了展望.近年来,运用吸附方式从环境水体中去除重金属离子在环境治理领域颇受关注.COFs复合材料作为一种新型多孔结晶材料,具有优异的吸附性能,可从水溶液中有效去除重金属离子,因此具有广阔的应用前景.COFs复合材料吸附重金属离子的方式由化学吸附和物理吸附组成,且化学吸附占主导地位.现有的COFs复合材料合成方法因其存在时间较长、成本较高及产率较低等缺点,阻碍了其在环境分析领域中的实际应用,为增加效率、节约成本及实现工业化生产,迫切需要进一步开发合成COFs及复合材料的更多新方法. 展开更多
关键词 共价有机骨架材料 重金属离子 吸附 去除
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共价有机骨架材料的CO_2捕获性能研究 被引量:3
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作者 刘秀英 孟令广 +1 位作者 于景新 李晓东 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期235-238,242,共5页
共价有机骨架材料(COFs)作为一类新型的纳米多孔晶体材料,由于具有表面积大、结构多样性、永久孔隙率高和热稳定性高等优点,在CO_2捕获性能方面表现出优异的应用前景。简要介绍了COFs的合成及表征方法、描述CO_2捕获性能的物理量。综述... 共价有机骨架材料(COFs)作为一类新型的纳米多孔晶体材料,由于具有表面积大、结构多样性、永久孔隙率高和热稳定性高等优点,在CO_2捕获性能方面表现出优异的应用前景。简要介绍了COFs的合成及表征方法、描述CO_2捕获性能的物理量。综述了几类COFs对CO_2捕获性能的研究进展,如含硼类、三嗪类和亚胺类COFs,并对它们的捕获性能进行了比较和总结,指出其优点和局限性。最后对未来的研究方向和发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 共价有机骨架 多孔材料 CO2捕获 温室效应
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共价有机骨架材料应用研究进展 被引量:4
11
作者 孙淑敏 王培远 吴琼 《轻工学报》 CAS 2016年第3期21-32,共12页
共价有机骨架(COFs)材料是一种多孔晶态聚合物材料,大致可分为四类:含硼类COFs材料、亚胺类COFs材料、三嗪类COFs材料和其他类COFs材料.与传统无机多孔材料相比,COFs材料具有较高的热稳定性、极低的密度、较大的比表面积、良好的结构裁... 共价有机骨架(COFs)材料是一种多孔晶态聚合物材料,大致可分为四类:含硼类COFs材料、亚胺类COFs材料、三嗪类COFs材料和其他类COFs材料.与传统无机多孔材料相比,COFs材料具有较高的热稳定性、极低的密度、较大的比表面积、良好的结构裁剪性等显著的优势.在气体吸附、光电、催化、传感等方面应用广泛.除要设计开发新的前体、新的合成方法以及新的连接方式来实现理论与实验的完美结合外,通过加入特定的砌块,赋予材料更广泛的应用性能,将是COFs复合材料未来的发展方向. 展开更多
关键词 共价有机骨架材料 多孔材料 气体吸附 催化 光电材料
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聚酰亚胺类共价有机骨架多孔材料的研究进展 被引量:2
12
作者 张杰 侯书恩 靳洪允 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期17-19,共3页
聚酰亚胺类共价有机骨架与常规的多孔材料相比,具有较高的机械强度,良好的化学和物理稳定性以及合成的多样性以及孔尺寸的可控性,能够广泛应用于非均相催化,分离和气体储存等领域,因而有望成为一种新型的具有发展潜力的多孔材料。从聚... 聚酰亚胺类共价有机骨架与常规的多孔材料相比,具有较高的机械强度,良好的化学和物理稳定性以及合成的多样性以及孔尺寸的可控性,能够广泛应用于非均相催化,分离和气体储存等领域,因而有望成为一种新型的具有发展潜力的多孔材料。从聚酰亚胺类共价有机骨架中多孔材料的合成、性能等方面对近年来国内外的研究状况进行了详细的阐述,并在此基础上对该方向的前景进行了展望。 展开更多
关键词 聚酰亚胺 共价有机骨架 多孔材料
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共价-有机骨架材料在色谱及样品预处理中的应用 被引量:12
13
作者 杨成雄 严秀平 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2018年第11期1075-1080,共6页
共价-有机骨架(COFs)材料具有比表面积大、热和化学稳定性好、结构和功能多样等优点,目前已广泛用于气体储存、催化、吸附和分离等领域。近年来,以COFs为固定相和吸附剂的色谱分离和样品预处理研究引起了人们的极大兴趣。该文综述了近年... 共价-有机骨架(COFs)材料具有比表面积大、热和化学稳定性好、结构和功能多样等优点,目前已广泛用于气体储存、催化、吸附和分离等领域。近年来,以COFs为固定相和吸附剂的色谱分离和样品预处理研究引起了人们的极大兴趣。该文综述了近年来COFs的色谱和样品预处理应用研究进展,并对这一领域进行了展望。 展开更多
关键词 共价-有机骨架材料 色谱 样品预处理 综述
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新型磁性共价有机框架材料的合成及其应用研究进展 被引量:1
14
作者 郭冀峰 孙亚晶 马煜萱 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期911-918,共8页
为解决共价有机框架(COF)材料分散度高、不易从水中分离这一问题,将磁性基质与COF材料结合起来,一类新型的、易分离的磁性共价有机框架(MCOF)材料近年来被研发、合成并应用。总结了MCOF材料的合成方法如共价聚合合成、溶剂热合成、机械... 为解决共价有机框架(COF)材料分散度高、不易从水中分离这一问题,将磁性基质与COF材料结合起来,一类新型的、易分离的磁性共价有机框架(MCOF)材料近年来被研发、合成并应用。总结了MCOF材料的合成方法如共价聚合合成、溶剂热合成、机械化学合成以及浸渍沉淀合成等方法;MCOF材料在常见有机污染物和无机污染物中富集处理以及MCOF材料与色谱分析相结合等方面等的应用;并对未来MCOF材料的研究方向做出了展望,指出MCOF作为一种新型的复合材料有着良好的应用性能,对进一步深入研究MCOF的应用具有很好的参考价值。 展开更多
关键词 环境工程学 共价有机框架材料 磁性 吸附 检测
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磁性共价有机框架材料吸附分离卵清蛋白
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作者 何荣桓 王佳怡 +1 位作者 郭鹏飞 陈明丽 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期753-757,共5页
共价有机框架(COFs)是一种新型的有机多孔材料,在众多物种的吸附分离中具有广泛应用。本文以1,3,5-三甲酰间苯三酚和联苯胺为原料,以Fe_(3)O_(4)为磁性核,通过室温超声合成法制备了以共价有机骨架为壳的磁性Fe_(3)O_(4)@COF复合材料。以... 共价有机框架(COFs)是一种新型的有机多孔材料,在众多物种的吸附分离中具有广泛应用。本文以1,3,5-三甲酰间苯三酚和联苯胺为原料,以Fe_(3)O_(4)为磁性核,通过室温超声合成法制备了以共价有机骨架为壳的磁性Fe_(3)O_(4)@COF复合材料。以Fe_(3)O_(4)@COF复合材料为固相吸附载体,考察了其对蛋白质吸附分离的性能。在pH=5时,Fe_(3)O_(4)@COF复合材料对卵清蛋白的最大吸附容量为440.5μg/mg。将该材料用于实际样品中卵清蛋白的吸附分离,效果明显。 展开更多
关键词 共价有机框架 磁性复合材料 卵清蛋白 吸附分离
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氢气在共价有机骨架材料中的吸附机理 被引量:6
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作者 杨宵 刘晶 胡建波 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第7期2540-2546,共7页
共价有机骨架材料(COFs)是一种新型的储氢材料。采用密度泛函理论研究了COFs的7种主要团簇对H2的吸附机理,计算中选用GGA/PBE泛函。结果表明,当H2垂直接近时,团簇中心苯环为最优先吸附位,当H2平行接近时,硼氧环的中心以及氧原子上为最... 共价有机骨架材料(COFs)是一种新型的储氢材料。采用密度泛函理论研究了COFs的7种主要团簇对H2的吸附机理,计算中选用GGA/PBE泛函。结果表明,当H2垂直接近时,团簇中心苯环为最优先吸附位,当H2平行接近时,硼氧环的中心以及氧原子上为最优先的吸附位。有机链团簇C原子数目的增加有利于对氢气的吸附,多个H2分子在COF-10和COF-105团簇的吸附主要属于协同吸附。对COFs进行碱金属(Li、Na、K)掺杂和官能团替代(甲基—CH3、巯基—SH、氨基—NH2)改性,发现H2吸附能得到显著提高,说明改性是提高COFs材料H2吸附能力的有效途径。 展开更多
关键词 氢气 共价有机骨架材料 吸附 密度泛函理论 分子模拟 化学改性
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基于磁性金属有机骨架材料的多功能催化剂Fe_3O_4@IRMOF-3/Pd的制备及催化性能 被引量:7
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作者 张艳梅 张静 +3 位作者 李晓芳 储刚 田苗苗 权春善 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期573-580,共8页
采用逐层自组装方法制备了磁性Fe_3O_4@IRMOF-3复合材料,通过浸渍法将Pd纳米粒子负载到Fe3O4@IRMOF-3上,得到多功能催化剂Fe3O4@IRMOF-3/Pd.用粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM... 采用逐层自组装方法制备了磁性Fe_3O_4@IRMOF-3复合材料,通过浸渍法将Pd纳米粒子负载到Fe3O4@IRMOF-3上,得到多功能催化剂Fe3O4@IRMOF-3/Pd.用粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)及原子吸收(AAS)等方法对材料的组成和结构进行了表征,并考察了催化剂在Knoevenagel缩合反应、Suzuki偶联反应和烯烃催化加氢反应中的催化性能.结果表明,磁性Fe3O4@IRMOF-3/Pd催化剂在Knoevenagel缩合反应和Suzuki偶联反应中均表现出较好的催化活性和一定的循环稳定性.在烯烃的催化加氢反应中,催化剂可以高效催化多种烯烃的加氢反应,并表现出对底物的尺寸选择性.在苯乙烯的催化加氢反应中,催化剂循环使用9次,转化率依然大于99%,并且催化剂结构没有明显变化. 展开更多
关键词 FE3O4 金属有机骨架材料 磁性分离 KNOEVENAGEL缩合反应 加氢反应 SUZUKI偶联反应
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富氮类共价有机骨架材料COF-MC催化Knoevenagel缩合反应的应用 被引量:3
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作者 吕杰琼 谢晖 +5 位作者 高永平 连丽丽 王希越 张浩 高文秀 娄大伟 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期2993-3001,共9页
以三聚氰胺和三聚氯氰为前体,采用溶剂热法制备富氮类共价有机骨架材料COF-MC[含氮量为55%(质量分数)]。利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、热重(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)测试手... 以三聚氰胺和三聚氯氰为前体,采用溶剂热法制备富氮类共价有机骨架材料COF-MC[含氮量为55%(质量分数)]。利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、热重(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)测试手段对COF-MC进行表征。通过对COF-MC在苯甲醛和丙二腈Knoevenagel缩合反应中催化性能的评价,考察反应条件与催化性能的关系,并对Knoevenagel缩合反应的碱性催化机理进行了初步的探讨。实验结果表明,COF-MC作为催化剂在氮气环境中,无需借助其他溶剂,80℃回流搅拌2h后,苯甲醛转化率为98%,苄烯丙二腈选择性在99.9%以上。反应后的催化剂可以通过简单的热过滤分离,重复使用4次后苯甲醛转化率仍可达89%,且催化剂中无金属离子的参与,避免了金属对环境的污染。 展开更多
关键词 共价有机骨架材料 催化剂 制备 KNOEVENAGEL缩合反应 催化作用
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核-壳结构磁性金属有机骨架材料Fe_3O_4@UiO-66-NH_2的合成、表征及催化性能 被引量:10
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作者 戴田霖 张艳梅 +1 位作者 储刚 张静 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第4期609-616,共8页
UiO-66-NH_2是以Zr4+为金属,以2-氨基对苯二甲酸为配体制备得到的金属有机骨架材料,它是目前报道中具有较高热稳定性和化学稳定性的材料之一。本文以Fe_3O_4为核,以UiO-66-NH_2为壳,采用层层自组装方法制备了核-壳结构的磁性金属有机骨... UiO-66-NH_2是以Zr4+为金属,以2-氨基对苯二甲酸为配体制备得到的金属有机骨架材料,它是目前报道中具有较高热稳定性和化学稳定性的材料之一。本文以Fe_3O_4为核,以UiO-66-NH_2为壳,采用层层自组装方法制备了核-壳结构的磁性金属有机骨架材料Fe_3O_4@UiO-66-NH_2。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和氮气吸附等对其进行了表征,并考察了该磁性材料在克脑文盖尔(Knoevenagel)缩合反应中的催化性能。结果表明,该磁性材料Fe_3O_4@UiO-66-NH_2为核-壳结构,壳层厚度约为100 nm,氨基含量为1.70 mmol·g-1。该磁性复合材料具有Fe_3O_4和UiO-66-NH_2的双重功能,既可以磁性分离,又具有UiO-66-NH_2的孔结构和催化性能。由于壳层材料中Lewis酸性位(Zr4+)和碱性基团(-NH_2)的协同催化能力及其壳层的纳米尺寸效应,该磁性材料在Knoevenagel缩合反应中表现出和UiO-66-NH_2纳米粒子相当的催化活性。而且,通过磁性分离实现催化剂的多次循环使用后,其结构没有明显变化。 展开更多
关键词 四氧化三铁 金属有机骨架材料 核-壳结构 克脑文盖尔缩合反应 磁性分离
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室温离子液体法合成新型三维共价有机骨架材料 被引量:4
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作者 刘小舟 管新宇 +1 位作者 方千荣 金永日 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1341-1344,共4页
采用室温离子热法合成了一种氟取代的具有五重贯穿金刚石拓扑结构的三维共价有机骨架材料(COFs),记为JUC-515.与高温溶剂热法不同的是,室温离子液体法具有反应温度和压力低、反应时间短、操作简单、无需催化剂和不产生有机蒸汽污染等优... 采用室温离子热法合成了一种氟取代的具有五重贯穿金刚石拓扑结构的三维共价有机骨架材料(COFs),记为JUC-515.与高温溶剂热法不同的是,室温离子液体法具有反应温度和压力低、反应时间短、操作简单、无需催化剂和不产生有机蒸汽污染等优势.制备的材料具有高度结晶性、较大的孔隙率和良好的CO2选择性吸附性能. 展开更多
关键词 共价有机骨架 多孔材料 离子液体 选择性吸附
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