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碳酸钾催化剂上二氧化碳与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯 被引量:12
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作者 陈鸿 赵新强 王延吉 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第11期1037-1040,共4页
研究了CO2与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应,优化了反应条件。最佳反应条件为:以碳酸钾为催化剂、反应温度423.15K、反应时间12h、CO2初始压力2.0M Pa、催化剂用量(质量分数)2.0%、n(乙腈)∶n(PG)∶n(CO2)=19.2∶3∶4。在此条... 研究了CO2与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应,优化了反应条件。最佳反应条件为:以碳酸钾为催化剂、反应温度423.15K、反应时间12h、CO2初始压力2.0M Pa、催化剂用量(质量分数)2.0%、n(乙腈)∶n(PG)∶n(CO2)=19.2∶3∶4。在此条件下,PC的最高收率为12.6%,PG转化率为23.8%,PC选择性为53.0%。采用色谱-质谱联用技术对反应产物进行了定性分析,推测主要副反应为溶剂乙腈水解生成乙酰胺,乙酰胺与PG反应生成1,2-丙二醇的乙酸酯。同时经实验发现,提高PC选择性的关键是要有适宜的溶剂。该合成方法为CO2的有效利用提供了一条新途径。 展开更多
关键词 碳酸 碳酸丙烯酯 1 2-丙二醇 氧化 催化剂
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负载型碳酸钾催化剂上二氧化碳与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应研究 被引量:6
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作者 陈鸿 赵新强 王延吉 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期734-739,共6页
在负载型碳酸钾催化剂上对二氧化碳与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)反应进行了研究。结果表明,负载型碳酸钾催化剂的最佳制备条件为:活性炭为载体,碳酸钾负载量为15%(wt),焙烧温度423.15K。在反应温度443.15K、催化剂用量为2.0%(wt... 在负载型碳酸钾催化剂上对二氧化碳与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)反应进行了研究。结果表明,负载型碳酸钾催化剂的最佳制备条件为:活性炭为载体,碳酸钾负载量为15%(wt),焙烧温度423.15K。在反应温度443.15K、催化剂用量为2.0%(wt)、溶剂(乙腈)/PG/二氧化碳(摩尔比)为19.2∶3∶4、二氧化碳初始压力为2.0MPa、反应时间12h的条件下,PG的转化率为12.9%,PC的收率为9.6%,选择性为74.4%。对活性炭负载碳酸钾催化剂进行了XRD分析,发现存在K2CO3和K2O两种晶相。BET分析结果表明,载体的比表面积对负载型碳酸钾催化剂的催化活性有较大影响。与均相碳酸钾催化剂相比,负载型碳酸钾催化剂上PC的选择性提高了40.3%。 展开更多
关键词 碳酸丙烯酯 负载型碳酸催化剂 1 2-丙二醇 氧化
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镁掺杂氧化铈整体式催化剂催化CO_(2)和CH_(3)OH直接合成碳酸二甲酯 被引量:3
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作者 严栎颖 李月 +3 位作者 邓杰 赵翕 塔娜 陈永东 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第7期1402-1410,共9页
采用共沉淀法成功地合成了不同Mg掺杂量的Ce_(1-x)Mg_(x)O_(2)(x=0.05、0.10、0.15、0.20)固溶体催化材料,并运用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附测试、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)... 采用共沉淀法成功地合成了不同Mg掺杂量的Ce_(1-x)Mg_(x)O_(2)(x=0.05、0.10、0.15、0.20)固溶体催化材料,并运用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附测试、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等技术对这些材料进行了表征。结果发现,通过调控CeO_(2)晶格中Mg的含量,可以调控所制备的Ce_(1-x)Mg_(x)O_(2)催化材料的粒径、比表面积、表面缺陷等。其中Ce_(0.90)M_(g0.10)O_(2)展现了最佳的表面性质,具有最小的平均粒径(约5.8 nm),最大的比表面积(约136 m^(2)·g^(-1))以及最高的表面氧含量(31.98%)。将Ce_(1-x)Mg_(x)O_(2)催化材料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷上制成整体催化剂,考察其对CO_(2)和CH3OH直接合成碳酸二甲酯的催化性能。在140℃、2.4 MPa、反应2 h的条件下,Ce_(1-x)Mg_(x)O_(2)整体催化剂上碳酸二甲酯的收率高达20.21%,催化效果明显优于CeO_(2)和其余的Ce_(1-x)Mg_(x)O_(2)(x=0.05、0.15、0.20)催化材料。 展开更多
关键词 CO_(2)转化 碳酸二甲酯 氧空位 整体式催化剂 复合氧化
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席夫碱修饰的MCM-41介孔分子筛与碳酸钾共同催化查尔酮的环氧化反应 被引量:1
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作者 张维东 何军 +2 位作者 宫海伟 张鹏 解正峰 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第11期1310-1318,共9页
将介孔分子筛MCM-41依次与3-氯丙基三乙氧基硅烷、二氨基硫脲和水杨醛反应,得到席夫碱修饰的介孔分子筛MCM-41催化剂,以过氧化氢为氧源,研究了其与K2CO3共同催化α,β-不饱和酮的环氧化反应。化合物的结构经1H NMR和IR分析确认。考察了... 将介孔分子筛MCM-41依次与3-氯丙基三乙氧基硅烷、二氨基硫脲和水杨醛反应,得到席夫碱修饰的介孔分子筛MCM-41催化剂,以过氧化氢为氧源,研究了其与K2CO3共同催化α,β-不饱和酮的环氧化反应。化合物的结构经1H NMR和IR分析确认。考察了金属盐、溶剂、催化剂用量、反应时间等因素对环氧化反应的影响。结果表明,室温下α,β-不饱和酮的环氧化反应在短时间内均以较高的产率(最高达93%)得到了相应的产物。同时,对催化剂的重复利用进行了研究,发现重复使用4次,仍能以较高产率得到环氧化产物。 展开更多
关键词 席夫碱键合MCM41 碳酸 催化剂 α β-不饱和酮环氧化反应 氧化
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载体酸碱性对高硫合成气制甲硫醇的K-Mo-Co催化剂结构和性能的影响 被引量:4
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作者 陈爱平 郝影娟 +1 位作者 王琪 杨意泉 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第10期990-994,共5页
选取3种酸碱性不同的载体(γ-Al2O3,SiO2,MgO)制备由高硫合成气制甲硫醇的负载型K-Mo-Co催化剂。它们的活性高低顺序为:K2MoCo0.35O/SiO2>K2MoCo0.35O/γ-Al2O3>K2MoCo0.35O/MgO;程序升温脱附表征结果显示,这3种不同载体的催化剂... 选取3种酸碱性不同的载体(γ-Al2O3,SiO2,MgO)制备由高硫合成气制甲硫醇的负载型K-Mo-Co催化剂。它们的活性高低顺序为:K2MoCo0.35O/SiO2>K2MoCo0.35O/γ-Al2O3>K2MoCo0.35O/MgO;程序升温脱附表征结果显示,这3种不同载体的催化剂与载体的酸碱性强弱顺序一致,弱酸性载体制备的催化剂对合成甲硫醇有利;H2程序升温还原和激光Raman光谱表征结果显示,碱性载体制备的催化剂中,Mo以易于还原和硫化的八面体构型存在,硫化后主要以MoS2存在;弱酸性载体制备的催化剂中,Mo以难于还原和硫化的四面体构型存在,硫化后主要以氧硫钼物种存在,这些物种与合成甲硫醇密切相关。 展开更多
关键词 Γ-氧化 22氧化 氧化 载体酸碱性 -钼-钴催化剂 甲硫醇 合成气
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K_2CO_3/MgO催化合成碳酸乙丙酯 被引量:3
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作者 柳娜 薛冰 +1 位作者 李永昕 范庆伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第9期989-993,共5页
以K_2CO_3/MgO为固体碱催化剂,正丙醇与碳酸二乙酯(DEC)经液相酯交换合成了碳酸乙丙酯(EPC);用X射线衍射和CO_2程序升温脱附的方法对催化剂进行了表征。表征结果显示,随K_2CO_3负载量的增加,MgO载体的特征衍射峰强度减弱,在K_2CO_3负载... 以K_2CO_3/MgO为固体碱催化剂,正丙醇与碳酸二乙酯(DEC)经液相酯交换合成了碳酸乙丙酯(EPC);用X射线衍射和CO_2程序升温脱附的方法对催化剂进行了表征。表征结果显示,随K_2CO_3负载量的增加,MgO载体的特征衍射峰强度减弱,在K_2CO_3负载量较高时有明显的K_2O晶相出现;K_2CO_3/MgO催化剂上的弱碱性位可能是催化该反应的活性中心。同时考察了K_2CO_3负载量、催化剂用量、反应时间和原料配比对酯交换反应的影响。实验结果表明,K_2CO_3负载量为20%(相对于催化剂的质量分数)的K_2CO_3/MgO催化剂对该反应有较好的催化性能;适宜的反应条件为:催化剂用量为反应物质量的1.00%、反应温度403 K、反应时间4 h、n(DEC):n(正丙醇)=1.0:1.5;在此条件下,DEC的转化率为62.32%,EPC的选择性为83.29%,EPC的收率为51.89%。 展开更多
关键词 碳酸乙丙酯 正丙醇 碳酸二乙酯 酯交换 碳酸钾/氧化镁催化剂
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提钾母液制备高活性亚微米氧化镁粉体材料
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《无机盐工业》 CAS 北大核心 2006年第8期3-3,共1页
直接以硫酸钾厂提钾母液为原料,经去离子水稀释成稀溶液,用碳酸氢铵-尿素混合溶液为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备高活性亚微米氧化镁粉体材料的前驱物。制备方法及条件如下:将Mg^2+质量浓度稀释至8mg/L,在85℃恒温、搅拌条件下,1... 直接以硫酸钾厂提钾母液为原料,经去离子水稀释成稀溶液,用碳酸氢铵-尿素混合溶液为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备高活性亚微米氧化镁粉体材料的前驱物。制备方法及条件如下:将Mg^2+质量浓度稀释至8mg/L,在85℃恒温、搅拌条件下,1h内缓慢加入约为计量关系1.4倍的0.45moL/L 碳酸氢铵-0.25moL/L尿素混合溶液沉淀剂,反应结束后,立即趁热过滤、热水洗涤, 展开更多
关键词 制备方法 粉体材料 氧化 亚微米 高活性 母液 混合溶液 碳酸氢铵 均匀沉淀法
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固体碱催化碳酸二甲酯和3-戊酮合成丙酸甲酯 被引量:3
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作者 吴都督 陈稚 +1 位作者 李尚德 贾振斌 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期423-427,共5页
以碳酸二甲酯(DMC)和3-戊酮为原料,以固体碱为催化剂合成了丙酸甲酯,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和原料配比等因素对合成反应的影响。实验结果表明,固体酸催化剂不利于丙酸甲酯的生成,而具有中强碱位的MgO对该反应具有较好... 以碳酸二甲酯(DMC)和3-戊酮为原料,以固体碱为催化剂合成了丙酸甲酯,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和原料配比等因素对合成反应的影响。实验结果表明,固体酸催化剂不利于丙酸甲酯的生成,而具有中强碱位的MgO对该反应具有较好的催化性能。当以MgO为催化剂时,反应的最佳条件为:反应温度260℃、反应时间5h、催化剂用量占反应物总质量的1.5%、n(DMC)∶n(3-戊酮)=6,在该反应条件下,3-戊酮的转化率和丙酸甲酯的选择性分别达到40.9%和53.9%。同时,反应主要副产物为3-戊酮缩合产物(4-甲基-5-乙基-4-庚烯-3-酮)、甲基化产物(2-甲基-3-戊酮和3-甲氧基-2-戊烯)及中间产物2-甲基丙酰乙酸甲酯等。 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 3-戊酮 固体碱催化剂 氧化 丙酸甲酯
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固体碱低温催化碳酸乙烯酯水解合成乙二醇 被引量:2
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作者 朱伟光 丁明 +2 位作者 赵宁钰 刘定华 刘晓勤 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1144-1148,共5页
以γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备了不同负载量的K2CO3/γ-Al2O3和K2CO3/MgO/γ-Al2O3催化剂,采用XRD和CO2-TPD方法研究了催化剂表面的结构和碱性,考察了K2CO3和MgO负载量、反应温度、水与碳酸乙烯酯(EC)的摩尔比(水酯比)对EC水解合成... 以γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备了不同负载量的K2CO3/γ-Al2O3和K2CO3/MgO/γ-Al2O3催化剂,采用XRD和CO2-TPD方法研究了催化剂表面的结构和碱性,考察了K2CO3和MgO负载量、反应温度、水与碳酸乙烯酯(EC)的摩尔比(水酯比)对EC水解合成乙二醇反应的影响。实验结果表明,10%(w)K2CO3/10%(w)MgO/γ-Al2O3催化剂的碱量最大,活性最高,在反应温度120℃、水酯比1.2、反应压力0.6 MPa的条件下反应3 h,EC收率和乙二醇选择性均达到100%。重复实验结果表明,K2CO3/MgO/γ-Al2O3催化剂具有较高的活性和稳定性,优于K2CO3/γ-Al2O3催化剂。 展开更多
关键词 碳酸/氧化/γ-氧化催化剂 固体碱 碳酸乙烯酯 乙二醇 水解
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K_2CO_3/γ-Al_2O_3催化菜籽油酯交换合成生物柴油 被引量:22
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作者 李琳 刘雅敏 +1 位作者 买楠 李文静 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期896-900,共5页
采用等体积浸渍法制备了负载型固体碱K2CO3/γ-Al2O3催化剂,并将其用于催化菜籽油与甲醇酯交换反应合成生物柴油。考察了催化剂制备条件和反应条件对生物柴油收率的影响。实验结果表明,采用K2CO3负载量(质量分数)为20%、在600℃下焙烧5h... 采用等体积浸渍法制备了负载型固体碱K2CO3/γ-Al2O3催化剂,并将其用于催化菜籽油与甲醇酯交换反应合成生物柴油。考察了催化剂制备条件和反应条件对生物柴油收率的影响。实验结果表明,采用K2CO3负载量(质量分数)为20%、在600℃下焙烧5h的K2CO3/γ-Al2O3催化剂,当催化剂与菜籽油的质量比为0.03,甲醇与菜籽油的摩尔比为12∶1,在60℃下反应1h后,生物柴油的收率高达93.6%。用X射线衍射、比表面积测定等手段对催化剂的结构进行了表征,表征结果显示,催化剂的活性与其晶相和比表面积密切相关。 展开更多
关键词 生物柴油 碳酸钾/γ-氧化催化剂 固体碱 菜籽油 甲醇 酯交换
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负载型K_2CO_3/ZrO_2固体碱催化水飞蓟籽油制备生物柴油 被引量:3
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作者 张敏 朱伯乐 +6 位作者 Mohammed Takase 张祯 邵晓玲 许辉 梁国熙 仰榴青 吴向阳 《江苏农业科学》 CSCD 北大核心 2012年第12期299-302,共4页
采用浸渍法制备了负载型固体碱K2CO3/ZrO2催化剂,并用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其结构进行表征,研究了固体碱K2CO3/ZrO2催化水飞蓟籽油与甲醇酯交换反应制备生物柴油,考察了催化剂的制备条件和反应条件对甲酯收率的影响。在K2CO... 采用浸渍法制备了负载型固体碱K2CO3/ZrO2催化剂,并用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其结构进行表征,研究了固体碱K2CO3/ZrO2催化水飞蓟籽油与甲醇酯交换反应制备生物柴油,考察了催化剂的制备条件和反应条件对甲酯收率的影响。在K2CO3负载量(质量分数)为20%、在500℃下焙烧6 h的K2CO3/ZrO2催化剂,当催化剂用量是水飞蓟籽油重量的8.0%、甲醇与水飞蓟籽油的摩尔比为12∶1、在65℃下反应90 min后,甲酯收率为82.6%。该工艺操作简单、产品易分离,为药厂水飞蓟副产品———水飞蓟籽油的利用提供了一条新途径。 展开更多
关键词 水飞蓟 固体碱 碳酸 氧化 催化剂 生物柴油 收率
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