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碳同位素分馏效应对深层原油来源判识的影响 被引量：2
1
作者 王学军 张学军 +4 位作者 罗欢 王茹 林璐 翟正 康元勇 《油气地质与采收率》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期154-163,共10页
深层烃源岩演化程度高,随成熟度升高,原油中生物标志化合物含量大幅度减少,影响了利用常规生物标志化合物参数进行油源对比的可靠性。针对如何更好地利用δ^(13)C_(PDB)值进行深层原油来源判识,通过渤海湾盆地济阳坳陷东营凹陷烃源岩自... 深层烃源岩演化程度高,随成熟度升高,原油中生物标志化合物含量大幅度减少,影响了利用常规生物标志化合物参数进行油源对比的可靠性。针对如何更好地利用δ^(13)C_(PDB)值进行深层原油来源判识,通过渤海湾盆地济阳坳陷东营凹陷烃源岩自然演化剖面中可溶有机质、烃源岩生排烃物理模拟实验产物4种族组分δ^(13)C_(PDB)值的分析,结合烷烃质量分数特征,探讨了深层烃源岩原油碳同位素分馏效应,提出利用δ^(13)C_(PDB)值进行深层原油来源判识的工作思路和方法。深层烃源岩因高热演化程度而产生的碳同位素分馏效应是明显的,烃源岩可溶有机质的烷烃、芳烃、非烃和沥青质4种族组分δ^(13)C_(PDB)值随埋深的增加均发生了明显增大现象,其中烷烃δ^(13)C_(PDB)值变化最明显,达5‰以上,芳烃δ^(13)C_(PDB)值约为4‰,非烃和沥青质δ^(13)C_(PDB)的变化相对较小,约为2‰~3‰。随埋深的增加可溶有机质中烷烃质量分数由40%左右增至80%以上,相应烷烃δ^(13)C_(PDB)值由-30‰左右增至-24‰以上,且烷烃质量分数与其δ^(13)C_(PDB)值的变化有很好相关性。同一类型烃源岩样品生排烃物理模拟产物族组分δ^(13)C_(PDB)值也显示了相似的结果,烷烃δ^(13)C_(PDB)值的变化幅度最大可达4‰,而芳烃、非烃、沥青质的δ^(13)C_(PDB)值变化相对较小,约为1‰~3‰。利用碳同位素进行深层原油来源判识时,首先根据烷烃质量分数与烷烃δ^(13)C_(PDB)值的相关性判断是否存在热演化造成的碳同位素分馏效应,并对烷烃δ^(13)C_(PDB)值进行合理恢复,然后再利用恢复后的δ^(13)C_(PDB)值进行原油来源的合理判识。依照上述方法对准噶尔盆地西缘车排子凸起轻质油来源进行了判识,轻质油的碳同位素明显存在热演化造成的分馏效应,轻质油源自深部二叠系高成熟烃源岩的可能性很大,这对该地区油气勘探目标评价部署工作具有重要实践意义。 展开更多
关键词 深层 高成熟原油 碳同位素分馏 原油来源 车排子轻质油
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复合溶剂液化制备乙酰丙酸乙酯的碳同位素分馏
2
作者 沈娟章 程琴 +2 位作者 午紫阳 蔡燕燕 谭卫红 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2024年第4期99-104,共6页
利用单体稳定同位素分析(CSIA)技术研究C3、C4植物源原料液化生成乙酰丙酸乙酯(EL)过程中碳稳定同位素分馏特征。实验结果表明,在反应时间15 min内,C3、C4植物源原料液化生成EL的反应速率为木薯淀粉>玉米淀粉,杨木纤维素(P-C)>玉... 利用单体稳定同位素分析(CSIA)技术研究C3、C4植物源原料液化生成乙酰丙酸乙酯(EL)过程中碳稳定同位素分馏特征。实验结果表明,在反应时间15 min内,C3、C4植物源原料液化生成EL的反应速率为木薯淀粉>玉米淀粉,杨木纤维素(P-C)>玉米秸秆纤维素(CS-C),杨木>玉米秸秆,液化生成EL过程中碳同位素比值的分馏速率为C3植物源原料>C4植物源原料,两者之间存在着直接的线性关系,液化反应速率较大时,δ^(13)C值的变化速率也大。结合瑞利方程量化液化过程中EL的^(13)C碳稳定同位素的富集程度,得到不同原料液化过程中富集因子大小为ε>ε,ε_(CS-C)>ε_(P-C),ε>ε,表明液化过程中碳同位素的富集程度与原料的δ^(13)C值相关,液化程度越大,δ^(13)C值变化程度越大,通过追踪反应过程中的碳稳定同位素分馏变化就可以反映其液化程度。此外,^(13)C同位素富集在中间产物5-羟甲基糠醛(5-HMF)上,而在最终产物EL中相对较少;由于动力学同位素效应的存在,发生化学反应后,^(12)C同位素在EL中逐渐富集,^(13)C同位素富集在5-HMF中,说明在试验过程中5-HMF→EL的路径占优势。由此可知,CSIA可用于C3、C4植物源原料液化过程的研究。 展开更多
关键词 单体同位素分析 乙酰丙酸乙酯 液化 碳同位素分馏
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硫对甲烷碳同位素分馏的影响 被引量：4
3
作者 雷天柱 张更新 +2 位作者 邱军利 夏燕青 南青云 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2006年第2期173-176,181,共5页
通过热模拟实验,系统研究了单质硫在有机质生成甲烷过程中对其碳同位素分馏的影响。结果表明,在低—中温条件下,对于产自假干酪根和全岩的甲烷来说,单质硫的存在,总体上使其碳同位素值变轻,但在不同温度段对不同母质的影响程度不同。单... 通过热模拟实验,系统研究了单质硫在有机质生成甲烷过程中对其碳同位素分馏的影响。结果表明,在低—中温条件下,对于产自假干酪根和全岩的甲烷来说,单质硫的存在,总体上使其碳同位素值变轻,但在不同温度段对不同母质的影响程度不同。单质硫的存在会导致普遍出现假干酪根甲烷碳同位素值轻于全岩甲烷碳同位素值;单质硫的存在可使全岩系列甲烷碳同位素值随有机质成熟度的增加反而变轻。研究还显示,单质硫主要是作为反应物参予反应从而影响甲烷碳同位素分馏。 展开更多
关键词 单质硫 碳同位素分馏 甲烷 热模拟实验
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煤层瓦斯解吸扩散过程中甲烷碳同位素分馏动力学模型 被引量：2
4
作者 李伟 杨康 程远平 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期849-859,共11页
甲烷在多孔介质煤层中运移时,会发生显著的同位素分馏,目前的模型和机制并不能完全解释瓦斯运移过程中的同位素分馏现象。以不同分子间的竞争吸附作用、扩散能力差异性以及碳同位素分馏解吸-扩散成因等理论为基础,构建了煤层甲烷碳同位... 甲烷在多孔介质煤层中运移时,会发生显著的同位素分馏,目前的模型和机制并不能完全解释瓦斯运移过程中的同位素分馏现象。以不同分子间的竞争吸附作用、扩散能力差异性以及碳同位素分馏解吸-扩散成因等理论为基础,构建了煤层甲烷碳同位素分馏动力学模型。研究结果表明,在解吸过程中,甲烷碳同位素逐渐变重。瞬时同位素值在解吸后期呈指数级变重,累计同位素值随时间的变化与气体的累计脱气量随时间的变化相似。在气体扩散过程中,扩散系数比值(D_(1)/D_(2))对同位素分馏具有显著的控制作用。煤心中吸附气的体积分数占到90%以上,吸附/解吸引起的同位素分馏变化与耦合作用下引起的同位素分馏变化相近,该模型较好的预测了煤心瓦斯解吸中碳同位素分馏试验。甲烷在孔隙中的解吸、扩散是碳同位素发生分馏的重要原因,在此过程中游离气和吸附气引起的同位素分馏具有阶段性。通过该模型的参数与煤心的参数匹配后,可以获得煤心吸附气含量、游离气含量,进而评价煤层瓦斯含量。将该模型应用到煤层钻孔瓦斯抽采过程中,结合现场测试和实验室测试确定模型参数,建立煤层钻孔抽采瓦斯碳同位素值与瓦斯抽采情况的关系。可以判断煤层瓦斯抽采所处的阶段,并计算残余瓦斯含量,为评价煤层瓦斯抽采效果的潜在应用提供理论基础。 展开更多
关键词 甲烷碳同位素分馏 扩散 吸附/解吸 动力学模型 瓦斯抽采
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四川志留系龙马溪组页岩等温解吸及甲烷碳同位素分馏特征 被引量：9
5
作者 许心怡 岳长涛 +2 位作者 李术元 马跃 杨飞 《石油科学通报》 2018年第1期1-10,共10页
本文选取四川志留系龙马溪组页岩,对所采样品进行了地球化学、岩石矿物组分及含气性分析。在实验室内采用磁悬浮天平进行质量法等温解吸实验,通过页岩气解吸过程中甲烷碳同位素(δ^(13)C_1)组成变化研究甲烷碳同位素分馏过程,比较不同... 本文选取四川志留系龙马溪组页岩,对所采样品进行了地球化学、岩石矿物组分及含气性分析。在实验室内采用磁悬浮天平进行质量法等温解吸实验,通过页岩气解吸过程中甲烷碳同位素(δ^(13)C_1)组成变化研究甲烷碳同位素分馏过程,比较不同温度下甲烷碳同位素分馏特征;同时赴现场收集页岩岩心解析气,进行气体组分和甲烷碳同位素分馏分析。结果表明,随着压力降低,样品中气体逐步解吸,甲烷碳同位素出现分馏特征,δ^(13)C_1值呈现增大的趋势;页岩储层性质影响甲烷碳同位素分馏,有机碳含量相对越高,δ^(13)C_1值越大,矿物组分和扩散运移也会影响甲烷碳同位素的分馏结果;温度影响甲烷碳同位素分馏,低温时甲烷碳同位素容易分馏。现场测定的甲烷碳同位素分馏变化明显,气体组成随解析时间发生规律性变化。 展开更多
关键词 四川志留系龙马溪组 页岩气 等温解吸 甲烷碳同位素分馏 气体组成
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应用碳同位素动力学模拟评价天然气的成因 被引量：3
6
作者 李贤庆 肖贤明 +3 位作者 唐永春 米敬奎 熊波 包建平 《中国石油勘探》 CAS 2003年第4期50-55,共6页
简要介绍天然气形成过程中碳同位素分馏的理论基础、动力学参数模拟计算、碳同位素动力学模拟应用于天然气评价等方面的最新成果。揭露了几个值得注意的问题:天然气碳同位素特征不仅受母源、成熟度的影响,而且与运聚条件、沉积盆地增温... 简要介绍天然气形成过程中碳同位素分馏的理论基础、动力学参数模拟计算、碳同位素动力学模拟应用于天然气评价等方面的最新成果。揭露了几个值得注意的问题:天然气碳同位素特征不仅受母源、成熟度的影响,而且与运聚条件、沉积盆地增温速率有关;累积聚集气与阶段聚集气在碳同位素特征存在明显差别;碳同位素分馏动力学模型在不同盆地会存在差异,不仅取决于气源条件,还与聚集历史、沉积-构造史有关。我国天然气藏成因复杂,具有多期、多源的特点,对这类天然气的成因研究与评价提供了新思路。 展开更多
关键词 天然气 成因 碳同位素分馏 碳同位素动力学模拟
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山东省莱阳市牛百口地区石墨矿地质特征及碳质来源分析
7
作者 王群 宫本涛 《山东国土资源》 2024年第4期11-18,共8页
山东省是我国重要的石墨矿成矿区,晶质石墨主要成因类型为区域变质型,产于古元古代荆山群陡崖组徐村段中。牛百口矿区与西徐格庄、大梁子口、山前夼、吕格庄等石墨矿均产于荆山群陡崖组,具有明显的层位控制,且具有一定的连续性,沿荆山... 山东省是我国重要的石墨矿成矿区,晶质石墨主要成因类型为区域变质型,产于古元古代荆山群陡崖组徐村段中。牛百口矿区与西徐格庄、大梁子口、山前夼、吕格庄等石墨矿均产于荆山群陡崖组,具有明显的层位控制,且具有一定的连续性,沿荆山背斜呈NE向发育,矿体规模整体较大,具有较好的找矿远景。通过对胶东地区荆山群中石墨矿的碳同位素数据汇总分析,认为石墨的碳质来源为有机质的原生沉积,区域变质作用导致大理岩中石墨与碳酸盐发生碳同位素交换,含碳流体混合岩化作用导致片麻岩中石墨与流体发生同位素交换,碳同位素分馏作用导致石墨δ^(13)C值偏轻,无机碳δ^(13)C值偏重,分馏过程未发生化学变化。因此,胶东地区荆山群石墨矿的碳质来源应为有机质,同类型的牛百口矿区石墨矿碳质来源应为有机质。 展开更多
关键词 石墨矿 荆山群 地质特征 碳质来源 碳同位素分馏 有机质 莱阳市牛百口 山东省
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原油裂解气与干酪根裂解气差异实验研究 被引量：20
8
作者 郭利果 肖贤明 田辉 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期428-436,共9页
对取自渤海湾盆地东营凹陷的一块湖相未成熟I型烃源岩,应用分步裂解生烃、抽提与族组分分离、配分的实验方法,获得了同一母质来源的合成油(S-油)和似干酪根(P-干酪根)样品。应用黄金管限定体系,对2个样品进行生烃热模拟实验,测定2类热... 对取自渤海湾盆地东营凹陷的一块湖相未成熟I型烃源岩,应用分步裂解生烃、抽提与族组分分离、配分的实验方法,获得了同一母质来源的合成油(S-油)和似干酪根(P-干酪根)样品。应用黄金管限定体系,对2个样品进行生烃热模拟实验,测定2类热解气体的成分与碳同位素值。研究结果表明,2类气体性质明显不同。与P-干酪根相比,S-油裂解气具有以下特点:在裂解早期阶段,C2-C5重烃含量高,湿度大;C1-C3气体碳同位素轻,两者差值最大可达10‰(C1),14‰(C2)和9‰(C3);(δ13C2-δ13C3)值较大,受成熟度影响大。在实验条件下获得的(δ13C2-δ13C3)-δ13C1和(δ13 C2-δ13 C3)-ln(C2/C3)图解能有效区分这2类裂解气。本研究成果为地质条件下原油裂解气与干酪根裂解气的判别提供了理论指南。 展开更多
关键词 原油裂解气 干酪根裂解气 碳同位素分馏 热模拟实验
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常年淹水稻田甲烷产生潜力和产生途径的季节变化 被引量：2
9
作者 朱小莉 黄琼 +3 位作者 宋开付 马静 张广斌 徐华 《土壤学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期503-511,共9页
甲烷的减排问题已成为各国政府和科研人员关注的焦点。稻田是温室气体甲烷的重要排放源,甲烷产生是排放的前提条件,主要有乙酸发酵和CO_(2)/H_(2)还原两条途径。常年淹水稻田甲烷排放量高,减排潜力大,但关于这类稻田甲烷产生途径的季节... 甲烷的减排问题已成为各国政府和科研人员关注的焦点。稻田是温室气体甲烷的重要排放源,甲烷产生是排放的前提条件,主要有乙酸发酵和CO_(2)/H_(2)还原两条途径。常年淹水稻田甲烷排放量高,减排潜力大,但关于这类稻田甲烷产生途径的季节变化规律尚少见报道。于四川省资阳市的常年淹水稻田,采集水稻4个重要生育期(分蘖期、孕穗期、抽穗期、成熟期)的新鲜土样,通过室内厌氧培养试验观测了甲烷产生潜力,并采用稳定性碳同位素方法和氟甲烷(CH_(3)F,2%)抑制法,量化CO_(2)/H_(2)产甲烷的碳同位素分馏系数(α(CO_(2)/CH_(4))),从而定量评估乙酸产甲烷途径的相对贡献率(ƒ_(乙酸))。结果表明:添加CH_(3)F显著降低甲烷产生,甲烷产生潜力在成熟期最大,变化范围为3.22~12.71μg·g^(-1)·d^(-1);产生CH_(4)的δ^(13)C值(δ^(13)CH_(4))为-66.83‰~-59.62‰,较添加CH_(3)F的δ^(13)CH_(4)显著偏正(-90.83‰~-82.26‰);α_(CO_(2)/CH_(4))在分蘖期最大,孕穗期最小,变化范围为1.064~1.076;ƒ_(乙酸)由分蘖期的54%~61%急剧下降至孕穗期的30%~35%,在成熟期又上升至54%~61%。进一步分析发现:甲烷产生潜力的季节变化与土壤溶解性有机碳(DOC)含量的季节变化显著正相关,ƒ_(乙酸)的季节变化与土壤乙酸含量的季节变化显著正相关。综上,常年淹水稻田的甲烷产生潜力和产生途径均存在明显的季节变化,且分别主要受土壤DOC和乙酸含量的影响。 展开更多
关键词 常年淹水稻田 碳同位素分馏 抑制剂氟甲烷 乙酸产甲烷 溶解性有机碳
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