亚硝酸盐存在下4-氯酚在硫酸根自由基高级氧化工艺中的转化及硝基氯酚的生成 被引量：1

1

作者 季跃飞 赵旭蕾 +1 位作者 张藤 陆隽鹤 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期852-858,共7页

硫酸根自由基(SO4·-)高级氧化工艺(SR-AOPs)被广泛应用于土壤和地下水污染修复,然而其使用过程中生成的有毒有害副产物尚未引起重视.本研究以热活化过硫酸盐(PS)为反应体系,考察亚硝酸盐(NO-2)对4-氯酚(4CP)转化和产物生成的影响.... 硫酸根自由基(SO4·-)高级氧化工艺(SR-AOPs)被广泛应用于土壤和地下水污染修复,然而其使用过程中生成的有毒有害副产物尚未引起重视.本研究以热活化过硫酸盐(PS)为反应体系,考察亚硝酸盐(NO-2)对4-氯酚(4CP)转化和产物生成的影响.色谱-质谱联用分析表明,SO4·-可介导亚硝态氮掺入4CP分子结构,生成4-氯-2-硝基酚(4C2NP).4C2NP的生成是4CP酚氧自由基(ClPhO·)与二氧化氮自由基(NO2·)相互耦合的结果.在50μmol·L-14CP、2 mmol·L-1 PS、溶液pH 7.0、加热温度50℃、NO-2浓度50—400μmol·L-1条件下,4C2NP产率介于57.9%—91.8%之间.在中性pH条件下,4C2NP在热活化PS体系中可发生进一步转化.增加NO-2浓度稍微抑制了4CP的转化,却显著提高了4C2NP的产率.Suwannee河富里酸(SRFA)的存在缓减了4CP的转化,但4CP转化生成4C2NP仍然是其消亡的主要途径.结果说明,在NO-2存在下,采用SR-AOPs处理氯酚可生成具有"三致"效应的硝基氯酚,必须引起足够重视. 展开更多

关键词 硫酸根自由基 热活化过硫酸盐 4-氯酚 硝基氯酚 硝化

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膨胀石墨负载Co_3O_4催化过硫酸氢钾复合盐降解酸性橙Ⅱ的研究 被引量：6

2

作者 任金涛 时鹏辉 +2 位作者 朱少波 范慧群 李登新 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期85-88,94,共5页

以膨胀石墨(EG)作为Co3O4的载体,制备出应用于基于硫酸根自由基的高级氧化技术的非均相催化剂复合物——Co3O4/EG,并用其降解水中的偶氮染料酸性橙Ⅱ,同时考察了氧化剂投加量、催化剂投加量、温度等因素对降解性能的影响以及催化剂的稳... 以膨胀石墨(EG)作为Co3O4的载体,制备出应用于基于硫酸根自由基的高级氧化技术的非均相催化剂复合物——Co3O4/EG,并用其降解水中的偶氮染料酸性橙Ⅱ,同时考察了氧化剂投加量、催化剂投加量、温度等因素对降解性能的影响以及催化剂的稳定性。结果表明,Co3O4/EG具有很高的催化活性,在最佳条件下能在8min内完全降解酸性橙Ⅱ,且具有很好的稳定性。 展开更多

关键词 硫酸根自由基 非均相 膨胀石墨 酸性橙Ⅱ Co3O4/EG

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Fe3O4-还原氧化石墨烯活化过硫酸钾降解罗丹明B 被引量：4

3

作者 赵焕新 马增杰 +3 位作者 王玮敏 张学军 吴丹 尹格格 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期90-94,共5页

通过化学浴沉淀法制备了Fe3O4-还原氧化石墨烯(RGO)复合物,将其作为活化剂,活化过硫酸钾降解罗丹明B(RhB)。考察了pH、温度、过硫酸钾含量、Fe3O4-RGO剂量等要素对降解效率的影响规律。结果表明,降解反应活化能为10.8 kJ/mol,低于目前... 通过化学浴沉淀法制备了Fe3O4-还原氧化石墨烯(RGO)复合物,将其作为活化剂,活化过硫酸钾降解罗丹明B(RhB)。考察了pH、温度、过硫酸钾含量、Fe3O4-RGO剂量等要素对降解效率的影响规律。结果表明,降解反应活化能为10.8 kJ/mol,低于目前报道的其他活化剂;在反应过程中起主要作用的是硫酸根自由基。Fe3O4-RGO具有良好的稳定性,5次重复使用后,脱色率仍能维持在90%以上。在处理高含量RhB(COD=800 mg/L)染料废水时,当pH为3、温度20℃、n(RhB):n(K2S2O8)为1:20、Fe3O4-RGO剂量1 g/L时,反应3 h后的脱色率为100%,COD去除率为83.83%。 展开更多

关键词 罗丹明B Fe3O4-RGO 氧化石墨烯 过硫酸钾 硫酸根自由基

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基于过硫酸盐的高级氧化工艺修复有机污染土壤的研究进展 被引量：6

4

作者 李英华 黄天赐 +3 位作者 钱杰 孙嘉茹 李海波 吴纪国 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期168-179,共12页

基于硫酸根自由基的高级氧化工艺(sulfate radicals based-advanced oxidation processes, SR-AOPs)因其高效、经济且环境友好等特点,在有机污染土壤的修复领域受到越来越多的关注. SR-AOPs的原理是通过活化过硫酸盐(S_(2)O_(8)^(2-),PS... 基于硫酸根自由基的高级氧化工艺(sulfate radicals based-advanced oxidation processes, SR-AOPs)因其高效、经济且环境友好等特点,在有机污染土壤的修复领域受到越来越多的关注. SR-AOPs的原理是通过活化过硫酸盐(S_(2)O_(8)^(2-),PS)产生以硫酸根自由基(SO_(4)·^(-))为主的活性氧自由基将有机污染物氧化成CO_(2)、H_(2)O和无害或危害较小的化学物质.本文概述了影响SR-AOPs修复污染土壤的因素,重点总结了SR-AOPs在总石油烃(TPHs)、多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)、农药等污染土壤修复中的应用,分析了污染物特征、过硫酸盐和活化剂用量、土壤与溶液比等对污染物去除效率的影响,并讨论了SR-AOPs处理对土壤生态的影响.结果表明:活化方式、pH、土壤含水量、土壤有机质等因素会影响SR-AOPs对污染土壤的修复效果.热活化、微波活化、超声波活化、碱活化、基于铁基催化剂活化等方式都有着较好的应用效果,关于零价铁、氧化铁、负载型铁基催化剂等非均相铁基催化剂的应用最多.此外,许多研究将SR-AOPs与其他修复技术进行联合使用,如电动力学修复+PS氧化、土壤淋洗+PS氧化、微生物修复+PS氧化等,均不同程度地强化了对污染物的去除效果,弥补了单一方法的缺点.修复中使用的过硫酸盐、活化剂等化学药剂会改变土壤的有机质含量、矿物质组成、酸碱度等,进而影响土壤中微生物的活动和生长.随着相关研究的深入,对SR-AOPs降解作用的评价不应只停留在降解速率和矿化程度等指标上,建议不断探究污染物降解机理,完善工艺的应用条件,开发新型高效的活化方法,加强对修复后土壤生态恢复的监测. 展开更多

关键词 过硫酸盐(PS) 活化 硫酸根自由基(so4·-) 土壤修复 有机污染物

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盐助溶液燃烧法制备MnFe2O4催化过一硫酸盐降解双酚A 被引量：6

5

作者 岳敏 王璟 +1 位作者 韩玉泽 张萍 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5589-5598,共10页

采用盐助溶液燃烧法制备磁性铁酸锰(MnFe2O4),催化过一硫酸氢盐(PMS)氧化降解水溶液中的双酚A。通过XRD、BET等手段对制备的铁酸锰催化剂进行了表征。探究了MnFe2O4投加量、PMS投加量、溶液初始pH、淬灭剂、共存离子等因素对双酚A降解... 采用盐助溶液燃烧法制备磁性铁酸锰(MnFe2O4),催化过一硫酸氢盐(PMS)氧化降解水溶液中的双酚A。通过XRD、BET等手段对制备的铁酸锰催化剂进行了表征。探究了MnFe2O4投加量、PMS投加量、溶液初始pH、淬灭剂、共存离子等因素对双酚A降解效果的影响,评估了MnFe2O4催化剂的循环利用性能。结果表明,MnFe2O4和PMS的最合理投加量分别为0.3 g/L、0.3 mmol/L,初始pH为11.0时双酚A降解效果最好,60 min内的降解率可达99.3%。淬灭实验表明,催化体系中同时存在多种活性物质,1O2是主要活性物种。溶液中Cl-、HCO3-和HPO42-等共存离子的存在影响双酚A的降解。双酚A在60 min内的TOC去除率为34.9%,苯环断裂和开环反应是其主要降解路径。MnFe2O4催化剂循环使用三次后,双酚A的降解率仍保持在90.0%左右。 展开更多

关键词 双酚A MnFe2O4 盐助溶液燃烧法 硫酸根自由基 催化 降解 制备

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MnFe2O4活化过一硫酸盐降解废水中LAS 被引量：27

6

作者 佘月城 董正玉 +3 位作者 吴丽颖 王霁 张倩 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期3323-3331,共9页

采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4^?·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM... 采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4^?·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe2O4催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe2O4活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学(R ^2>0.9).在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min^-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe2O4/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO4^?·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱(XPS),证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe2O4对PMS的活化效率. 展开更多

关键词 MnFe2O4 过一硫酸盐 LAS 硫酸根自由基

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新型Fe_3O_4@α-MnO_2活化过一硫酸盐降解水中偶氮染料 被引量：24

7

作者 董正玉 吴丽颖 +3 位作者 王霁 黄湾 张倩 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第8期3003-3010,共8页

采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe_3O_4@α-MnO_2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强... 采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe_3O_4@α-MnO_2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO_2包覆Fe_3O_4形态的Fe_3O_4@α-MnO_2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe_3O_4@α-MnO_2催化剂活化PMS与单一的Fe_3O_4和α-MnO_2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe_3O_4@α-MnO_2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min^(-1).此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe_3O_4@α-MnO_2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·. 展开更多

关键词 Fe3O4@α-MnO2 过一硫酸盐 活性黑5 硫酸根自由基

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草酸改性零价铁活化过硫酸盐降解地下水中2,4-DNT的研究 被引量：6

8

作者 吴叔璇 韩旭 +4 位作者 夏甫 杨昱 徐祥健 邓圣 姜永海 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期108-118,共11页

2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm))... 2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁.以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVI^(bm)),并研究其活化过硫酸盐(PS)降解2,4-DNT的性能.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对活化剂进行表征,并考察活化剂和PS投加量、溶液初始pH及无机阴离子对2,4-DNT降解效果的影响.结果表明:①通过球磨改性,零价铁表面氧化层被草酸亚铁壳层代替,加速铁核腐蚀生成Fe^(2+)催化PS.②在pH=7、0.2 g/L OA-ZVI^(bm)和5 mmol/L PS的条件下,4.0 h内对50 mg/L 2,4-DNT降解率达到87.6%,降解过程符合准一级动力学方程.③2,4-DNT降解率随OA-ZVI^(bm)和PS投加量增加以及溶液初始pH的降低增加,但高浓度PS会抑制2,4-DNT的降解;NO^(−)_(3)、CO^(2−)_(3)、Cl^(−)和SO^(2−)_(4)通过淬灭自由基或者与亚铁离子发生共沉淀,对降解产生不同程度的抑制效果.④自由基淬灭试验表明,体系中同时产生SO^(·−)_(4)、·OH和1O2,但SO^(·−)_(4)在降解过程中起主导作用.⑤降解中间产物鉴定表明,通过脱硝和氧化反应,2,4-DNT被降解成包括间苯二酚、丙二酸在内的毒性较小分子,可生化性显著提高.研究显示,OA-ZVI^(bm)能够高效活化PS,实现对地下水2,4-DNT的显著降解,具有一定的应用前景. 展开更多

关键词 零价铁 草酸 过硫酸盐(PS) 2 4-二硝基甲苯(2 4-DNT) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))

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纳米CuFe_2O_4活化过一硫酸盐降解诺氟沙星性能 被引量：7

9

作者 许光益 隋铭皓 +4 位作者 袁博杰 芦洪涛 袁蓁 秦捷 王菁宇 《哈尔滨工业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期46-53,共8页

为研究使用过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术去除水体中微量有机污染物的高效可行方法,通过柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备纳米CuFe_2O_4材料,以其为非均相催化剂,探究CuFe_2O_4/PMS体系对诺氟沙星(NFX)的降解性能.采用X射线衍射仪、电子透射... 为研究使用过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术去除水体中微量有机污染物的高效可行方法,通过柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备纳米CuFe_2O_4材料,以其为非均相催化剂,探究CuFe_2O_4/PMS体系对诺氟沙星(NFX)的降解性能.采用X射线衍射仪、电子透射显微镜、BET手段对材料进行表征,考察煅烧温度对纳米CuFe_2O_4结构及催化性能的影响,并试验纳米CuFe_2O_4的重复使用性和稳定性.探讨纳米CuFe_2O_4投加量、PMS浓度、溶液初始pH对CuFe_2O_4/PMS体系降解NFX性能的影响,并探究该体系的氧化活性物种及降解机理.结果表明:制备纳米CuFe_2O_4的最佳煅烧温度为400℃,该温度下纳米CuFe_2O_4晶型较好,比表面积较大,且表现出较高的催化活性;在纳米CuFe_2O_4/PMS体系中,控制NFX初始质量浓度为5 mg/L,最适宜的反应条件为:纳米CuFe_2O_4投加量为0.1 g/L、PMS浓度为0.5 mmol/L、初始溶液pH为9.5,该条件下反应30 min后NFX的去除率高达99%;纳米CuFe_2O_4能有效活化PMS生成·OH和SO_4^-·,SO_4^-·是实现NFX快速降解的主要活性物种. 展开更多

关键词 CuFe2O4 过一硫酸盐 诺氟沙星 煅烧温度 硫酸根自由基

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氧基氯化铁非均相活化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ 被引量：6

10

作者 王柯晴 徐劼 +2 位作者 陈家斌 王澜静 吴玮 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期3385-3393,共9页

采用部分热分解法制备了氧基氯化铁(FeOCl),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射光谱(XRD)对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分... 采用部分热分解法制备了氧基氯化铁(FeOCl),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射光谱(XRD)对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明:FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理:由PMS活化产生的SO4·-和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO4·-. 展开更多

关键词 氧基氯化铁(FeOCl) 活化 金橙Ⅱ(AO7) 过一硫酸盐(PMS) 硫酸根自由基(so4·-)

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微生物燃料电池电活化过硫酸盐降解甲基橙偶氮染料 被引量：7

11

作者 冯俊生 姚海祥 +2 位作者 蔡晨 王晓红 张郓 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期913-920,共8页

为研究MFC (微生物燃料电池)产生电能活化PDS (过硫酸盐)对偶氮染料的降解能力,以MO (甲基橙)为目标污染物,探讨pH、c(PDS)、初始c(MO)、无机阴离子等对MO降解的影响及降解机理.结果表明:①当pH为3～5时,MO降解率随pH降低而升高;当pH低... 为研究MFC (微生物燃料电池)产生电能活化PDS (过硫酸盐)对偶氮染料的降解能力,以MO (甲基橙)为目标污染物,探讨pH、c(PDS)、初始c(MO)、无机阴离子等对MO降解的影响及降解机理.结果表明:①当pH为3～5时,MO降解率随pH降低而升高;当pH低于3时,MO降解率随pH的降低而降低; MO降解率随初始c(MO)的增大而降低.当c(PDS)为1～2 mmol/L时,MO降解率随c(PDS)增加而增大;当c(PDS)超过2 mmol/L后呈减小趋势.②最佳反应条件〔pH为3、初始c(MO)为0. 10mmol/L、c(PDS)为2 mmol/L〕下,反应4 h后MO降解率可达86. 5%.③无机阴离子HCO3-、NO3-、CO32-对MO降解存在抑制作用,当阴离子投加量为10 mmol/L时,降解率分别为64. 2%、68. 8%、76. 1%,而Cl-对MO降解无显著影响.④淬灭试验表明,体系的主要活性物质为SO4-·及少量·OH.⑤通过紫外-可见光谱扫描,依据MO结构与特征吸收峰的关系,推测MO降解途径,即MO发色基团偶氮双键断裂,生成含苯环类中间产物,最终矿化为CO2和H2O.研究显示,MFC能有效活化PDS产生SO4-·,对偶氮染料有较好的降解和矿化效果. 展开更多

关键词 微生物燃料电池 过硫酸盐(PDS) 硫酸根自由基(so4^-·) 输出功率 甲基橙

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活化过一硫酸盐技术降解环境有机污染物的研究进展 被引量：15

12

作者 代朝猛 刘仟 +2 位作者 段艳平 刘曙光 涂耀仁 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期141-149,共9页

高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·)来降解环境有机污染物的技术.近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)而产生SO_(4)^(−)·的高级氧化技术受到了广泛关注.与基于·OH... 高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·)来降解环境有机污染物的技术.近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)而产生SO_(4)^(−)·的高级氧化技术受到了广泛关注.与基于·OH的传统高级氧化技术相比,基于SO_(4)^(−)·的高级氧化技术具有氧化还原电位高、半衰期长、适用pH范围广和对污染物反应快速等优点.本文从活化PMS方法的特点和性质出发,对目前活化PMS技术降解环境有机污染物的主要方法和活化机理进行了论述,活化方法包括过渡金属活化(均相和非均相)、碳质材料活化、碱性活化、热活化、辐射活化、电解活化等,活化PMS的机制是通过活化方法使其分子结构中的O—O键发生断裂,从而使PMS分解形成SO_(4)^(−)·或其他的活性物质.此外,分析了活化PMS降解环境有机污染物的主要影响因素,其中影响均相系统PMS活化的因素包括过渡金属剂量、pH和水中阴离子等,过量的PMS和过渡金属可能成为SO_(4)^(−)·的抑制剂,pH不仅对氧化剂分解产生自由基起着关键作用,还影响过渡金属种类的形成及其与氧化剂反应的有效性,而水中阴离子会与有机化合物竞争和SO_(4)^(−)·发生反应.最后,提出未来研究重点应在开发稳定高效活化PMS的金属氧化物、碳质材料,以及使用多种处理技术协同作用上,同时应加强对活化PMS技术降解有机污染物体系的降解产物和毒性分析的研究. 展开更多

关键词 过一硫酸盐(PMS) 活化 硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·) 有机污染物 降解机理

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介孔yolk-shell型Co_3O_4@mSiO_2纳米反应器降解水中的苯酚 被引量：1

13

作者 吉芳英 王攀峤 陈晴空 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第7期1599-1608,共10页

本文分别采用双溶液注射法和选择性刻蚀法合成了单核和多核两种介孔yolk-shell型Co_3O_4@mSiO_2(介孔Si O2)纳米反应器.并对比了两种纳米反应器和纳米Co_3O_4颗粒催化过一硫酸氢钾(KHSO_5)去除水中苯酚的效果.结果显示,两种纳米反应器催... 本文分别采用双溶液注射法和选择性刻蚀法合成了单核和多核两种介孔yolk-shell型Co_3O_4@mSiO_2(介孔Si O2)纳米反应器.并对比了两种纳米反应器和纳米Co_3O_4颗粒催化过一硫酸氢钾(KHSO_5)去除水中苯酚的效果.结果显示,两种纳米反应器催化KHSO_5降解苯酚的效率在相同反应条件下分别比纳米Co_3O_4颗粒提高18.8%和26.7%,说明多核型纳米反应器催化性能更好.进一步研究pH值、KHSO_5与苯酚物质的量之比n_(KHSO_5)∶n_(C_6H_6O)和材料投加量m_(cata)对苯酚降解的影响,发现多核型纳米反应器的最佳反应条件为pH=7,n_(KHSO_5)∶n_(C_6H_6O)=10∶1,m_(cata)=0.8 g·L^(-1).最后,结合催化活性和吸附实验,以及XRD、XPS、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积,并推断反应机理.结果显示,纳米反应器的主体结构为均匀分散的SiO_2中空微球,粒径约为300 nm,表面布满介孔,并拥有极大的比表面积,能有效吸附水中的苯酚并将其富集于纳米反应器中,同时mSiO_2微球中形成的Co_3O_4内核催化KHSO_5产生硫酸根自由基(SO_4^(·-))降解水中的苯酚,纳米反应器的吸附、富集和限域作用强化了苯酚的降解. 展开更多

关键词 纳米反应器 硫酸根自由基 yolk-shell CO3O4 降解苯酚

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铁锰双金属氧化物对过硫酸氢钾降解酸性橙7的催化效果 被引量：11

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作者 张古承 张静 +3 位作者 万子谦 陈云宇 丁超 安晓倩 《环境科学研究》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2015年第12期1902-1907,共6页

为了发挥均相体系中过渡金属元素对PMS（过硫酸氢钾）的催化效果,同时解决存在的金属离子污染的问题,以AO7（酸性橙7）为目标污染物,研究了采用溶胶-凝胶法（sol-gel method）制备Fe-MnOx（铁锰双金属氧化物）催化剂催化PMS的效果及降... 为了发挥均相体系中过渡金属元素对PMS（过硫酸氢钾）的催化效果,同时解决存在的金属离子污染的问题,以AO7（酸性橙7）为目标污染物,研究了采用溶胶-凝胶法（sol-gel method）制备Fe-MnOx（铁锰双金属氧化物）催化剂催化PMS的效果及降解机理.结果表明：ρ（Fe-MnOx）由50 mg/L升至200 mg/L后,35 min时AO7降解率由53.74%升至96.65%;继续升高ρ（Fe-MnOx）,AO7降解率提升效果不明显.随着ρ（PMS）0（PMS初始质量浓度）的升高,AO7的降解率变化趋势与之相同;而随着ρ（AO7）0（AO7初始质量浓度）的升高,AO7降解率有所下降.分别投加EA（乙醇）、TBA（叔丁醇）这2种捕获剂来验证体系氧化物种时发现,55 min时AO7降解率分别为79.40%和91.33%,氧化体系的主要氧化物种为·SO4^-（硫酸根自由基）和少量·OH（羟基自由基）.XRD（X射线衍射）和XPS（X射线光电子能谱）结果显示,Fe-MnOx催化剂中的Fe、Mn主要以Fe^3＋、Mn^2＋、Mn^4＋3种形式存在,Fe、Mn、O 3种元素中,Fe^3＋、Mn^2＋、Mn^4＋、O^2-和表面羟基氧的摩尔比分别为20.49%、26.46%、5.60%、32.51%和14.91%.研究显示,Fe-MnOx催化剂具有金属离子溶出量低、催化性能良好等优良性能,能够有效催化PMS生成自由基,对水中的污染物具有良好的降解效果. 展开更多

关键词 溶胶-凝胶法 Fe-MnOx催化剂 酸性橙7 硫酸根自由基(·so4^-)

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非均相活化剂磁性纳米CoFe_(2)O_(4)的制备及其活性评价 被引量：2

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作者 刘佳露 张凤君 彭新晶 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2179-2186,共8页

采用溶胶-凝胶法制备了磁性纳米铁酸钴(CoFe_(2)O_(4))固体颗粒,并采用扫描电镜(SEM),X射线衍射仪(XRD),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和振动样品磁强计对样品进行表征分析.以磁性纳米CoFe_(2)O_(4)颗粒活化过硫酸盐氧化去除水中四环素... 采用溶胶-凝胶法制备了磁性纳米铁酸钴(CoFe_(2)O_(4))固体颗粒,并采用扫描电镜(SEM),X射线衍射仪(XRD),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和振动样品磁强计对样品进行表征分析.以磁性纳米CoFe_(2)O_(4)颗粒活化过硫酸盐氧化去除水中四环素为探针反应,评价CoFe_(2)O_(4)颗粒的活化性能.结果表明,600℃焙烧温度下制备出的固体颗粒,其活性较高,颗粒表面金属离子浸出率较低;优化温度下制备的CoFe_(2)O_(4)颗粒在较宽的pH值范围(4.4~9.0)内均具有较高活性;控制实验条件PDS_(0)1g/L,CoFe_(2)O_(4)1g/L,TCH_(0)50mg/L,20℃,pH_(0)4.4,反应4h后TCH去除率达到82.0%.CoFe_(2)O_(4)颗粒循环重复利用10次后仍保持较高的活性和结构稳定性,而且因其特殊的磁性能便于回收利用. 展开更多

关键词 非均相活化 硫酸根自由基 磁性纳米CoFe_(2)O_(4)颗粒 重复循环利用 四环素

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单原子Co-C-N催化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ 被引量：9

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作者 徐劼 王柯晴 +4 位作者 田丹 吴梅 李思佳 鲍秀敏 许晓毅 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期151-160,共10页

采用模板蚀刻法合成单原子Co-C-N催化剂并催化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).考察了催化剂投加量、PMS浓度、pH值和染料废水中常见的Cl-对Co-C-N/PMS体系去除AO7的影响,探讨了体系的反应机理,分析了矿化能力和催化剂重复利用... 采用模板蚀刻法合成单原子Co-C-N催化剂并催化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).考察了催化剂投加量、PMS浓度、pH值和染料废水中常见的Cl-对Co-C-N/PMS体系去除AO7的影响,探讨了体系的反应机理,分析了矿化能力和催化剂重复利用性能.结果表明,在Co-C-N/PMS体系中,反应随着催化剂投加量和PMS浓度的升高而加快,pH=3.0~9.0的范围内均能有效去除AO7.中性条件下,当Co-C-N投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在10min内被完全去除.非均相体系活化产生的SO4^·-是降解AO7的主要活性物种,基于C基诱导PMS产生的1O2也通过非自由基体系参与了降解反应,反应主要发生在催化剂表面.Co-C-N/PMS体系对AO7具有优良的去除能力和矿化效果.相较于单独Co-C-N吸附AO7过程,Co-C-N/PMS体系在提高反应速率的同时极大提升了催化剂的重复利用性能. 展开更多

关键词 单原子 硫酸根自由基(so4^·-) 氧化 单线态氧(1O2)

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球磨-煅烧法制备Fe3O4-CuxO及其活化Oxone降解盐酸左氧氟沙星 被引量：3

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作者 张万鹏 郑立庆 +2 位作者 杨鑫雨 王春峰 逯通 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期143-152,共10页

采用机械球磨-煅烧方法成功制备Fe3O4-CuxO复合材料,利用SEM、XRD与多功能磁学测量系统等手段对复合材料进行表征,并对其催化Oxone降解水体中盐酸左氧氟沙星的性能进行评估.考察了煅烧温度、球磨时Fe与CuO的质量比对该复合材料的催化性... 采用机械球磨-煅烧方法成功制备Fe3O4-CuxO复合材料,利用SEM、XRD与多功能磁学测量系统等手段对复合材料进行表征,并对其催化Oxone降解水体中盐酸左氧氟沙星的性能进行评估.考察了煅烧温度、球磨时Fe与CuO的质量比对该复合材料的催化性能影响.复合材料降解盐酸左氧氟沙星(LVF)实验探究了材料投加量、Oxone浓度、pH值等因素的影响.结果表明:当煅烧温度为300℃,Fe与CuO的质量比为1:1时材料催化性能最佳;重复性实验结果表明该催化剂具备较好的稳定性.当LVF的初始浓度为10mg/L时,最优降解条件为:催化剂投加量为1.4g/L、Oxone浓度为0.6mmol/L,pH值为11,反应60min后,LVF的降解率达到99.5%.淬灭实验及ESR分析证实LVF的降解是由SO4-•与•OH共同作用的结果. 展开更多

关键词 Fe3O4-CuxO 机械球磨 煅烧 盐酸左氧氟沙星 硫酸根自由基

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FeS-Fe^(0)纳米复合材料活化过硫酸盐降解双酚S的研究 被引量：5

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作者 席岩星 杜江坤 +2 位作者 魏哲 崔雅云 徐田田 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期189-198,共10页

双酚S(BPS)是一种新兴的内分泌干扰物,在环境中广泛存在,并对自然环境和人体健康有严重危害。制备了FeS-Fe^(0)纳米复合材料作为催化剂,明确了FeS-Fe^(0)纳米复合材料活化PS体系(FeS-Fe^(0)/PS体系)的反应条件对去除BPS的影响,包括材料... 双酚S(BPS)是一种新兴的内分泌干扰物,在环境中广泛存在,并对自然环境和人体健康有严重危害。制备了FeS-Fe^(0)纳米复合材料作为催化剂,明确了FeS-Fe^(0)纳米复合材料活化PS体系(FeS-Fe^(0)/PS体系)的反应条件对去除BPS的影响,包括材料中FeS与Fe^(0)摩尔比、材料投加量、PS浓度、溶液初始pH值等,并应用X射线衍射分析、X射线光电子能谱分析等技术表征该复合材料,通过反应体系对比实验、Fe离子溶出实验、PS的消耗实验、猝灭实验、电子顺磁共振波谱检测,探究了FeS-Fe^(0)纳米复合材料的活化机理。实验结果表明:FeS-Fe^(0)/PS体系降解BPS的最优条件为溶液初始pH=3、FeS与Fe^(0)摩尔比1∶25、材料投加量0.10 g/L、PS浓度1.0 mM;FeS-Fe^(0)/PS体系中产生的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))和羟基自由基(HO·)可降解BPS,且HO·占主导作用;FeS-Fe^(0)纳米复合材料表面的FeS促进了铁离子的溶出和循环,因此其活化能力优于纳米零价铁。 展开更多

关键词 FeS-Fe^(0)纳米复合材料 FeS-Fe^(0)/PS体系 双酚S(BPS) 过硫酸盐(PS) 纳米零价铁(nZVI) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))

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氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和机理研究 被引量：2

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作者 向少锋 林雨 蔡纯 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期232-240,262,共10页

为研究氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和反应机理,通过一步合成法将氧掺杂至石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),制备了新型无金属的环保氧掺杂g-C_(3)N_(4)(O-g-C_(3)N_(4))催化剂,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)... 为研究氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和反应机理,通过一步合成法将氧掺杂至石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),制备了新型无金属的环保氧掺杂g-C_(3)N_(4)(O-g-C_(3)N_(4))催化剂,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅立叶变换红外吸收光谱仪(FTIR)、Zeta电位仪和X射线光电子能谱仪(XPS)对O-g-C_(3)N_(4)催化剂的形貌、结构和成分进行了表征,研究了O-g-C_(3)N_(4)催化剂活化过一硫酸盐(PMS)体系(即O-g-C_(3)N_(4)/PMS体系)对水中橙黄Ⅱ(AO7)的降解效果、影响因素和反应机理。结果表明:成功将氧原子引入到g-C_(3)N_(4)基体中,O-g-C_(3)N_(4)催化剂保持了g-C_(3)N_(4)的主体结构;O-g-C_(3)N_(4)/PMS体系反应1 h对70 mg/L AO7的去除率可达到96.4%,是g-C_(3)N_(4)/PMS体系的14.9倍;AO7的去除效果随着反应体系中O-g-C_(3)N_(4)和PMS用量的增加而提升,随着反应体系温度的升高而增加,反应体系在初始pH值为3.00~9.00范围内均能很好地去除AO7;反应体系中的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))和羟基自由基(HO~·)尤其是O-g-C_(3)N_(4)催化剂表面的SO_(4)^(·-)和HO~·对AO7的降解起主要作用。 展开更多

关键词 石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)) 难降解有机污染物(ROPs) 氧掺杂 过一硫酸盐(PMS) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))

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非均相催化Oxone高级氧化技术的研究进展 被引量：5

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作者 邓靖 卢遇安 +2 位作者 马晓雁 倪梦婷 刘振华 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期22-29,共8页

介绍了基于硫酸自由基(SO4-·)的高级氧化技术在水处理领域的应用情况,叙述了不同类型非均相催化剂如钴系催化剂、锰氧化物和铁氧体等的开发和研究现状,剖析了该技术存在的局限性,虽然以Co(II)/Oxone为代表的均相系统能够高效降解... 介绍了基于硫酸自由基(SO4-·)的高级氧化技术在水处理领域的应用情况,叙述了不同类型非均相催化剂如钴系催化剂、锰氧化物和铁氧体等的开发和研究现状,剖析了该技术存在的局限性,虽然以Co(II)/Oxone为代表的均相系统能够高效降解有机污染物,但也存在着金属离子释放带来的健康危害等问题。因此,亟需开发新型非均相催化剂,既保持均相系统高效的催化性能,又能最大程度减少金属离子的释放;研制更加高效、稳定、方便回收的非均相催化剂是该技术的主要发展趋势。 展开更多

关键词 硫酸自由基(so4^-·) 高级氧化 非均相催化 过一硫酸氢钾复合盐(Oxone)

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