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地热水环境中的甲基硫代砷:形成路径与迁移特征
1
作者 郭清海 《地质学报》 北大核心 2025年第4期1109-1119,共11页
地热成因砷是环境中砷的重要来源,甲基硫代砷酸盐可能成为地热水环境中砷的不可忽视的形态。与砷的未巯基化和/或未甲基化形态相比,甲基硫代砷总体上具有更高的毒性和更强的迁移能力,但其在包括地热水环境在内的天然水环境中的研究程度... 地热成因砷是环境中砷的重要来源,甲基硫代砷酸盐可能成为地热水环境中砷的不可忽视的形态。与砷的未巯基化和/或未甲基化形态相比,甲基硫代砷总体上具有更高的毒性和更强的迁移能力,但其在包括地热水环境在内的天然水环境中的研究程度低得多。就两条理论上成立的甲基硫代砷形成路径而言,“亚砷酸盐甲基化后进而巯基化”已得到广泛认同,而“亚砷酸盐巯基化后继以甲基化”则受限于硫代亚砷酸盐有效定量分析方法之缺乏,尚未获得证实。尽管如此,受高温浅层热储流体快速补给的中碱性热泉之泉口即可检出甲基硫代砷酸盐的事实指示上述第二条形成路径在此情况下应更具合理性。甲基硫代砷酸盐形成于热泉环境后,在可强烈吸附砷的其他形态的热泉区沉积物之上有望表现出更低的吸附倾向,从而可能随贯穿热泉区而外泄的河流迁移更长的距离并进入更大空间尺度的砷地球化学循环。地热区内甲基硫代砷的迁移和归宿及其区域乃至全球尺度环境效应需做为砷环境地球化学领域的重点方向予以聚焦研究。 展开更多
关键词 地热水环境 砷 甲基硫代砷 形成机制 环境效应
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硫代砷酸根在黄铁矿(001)晶面吸附的第一性原理研究
2
作者 陆成龙 曾祥峰 +3 位作者 王少锋 夏德铭 王钰琪 贾永锋 《大连理工大学学报》 CAS 北大核心 2025年第1期23-29,共7页
硫代砷酸根是地下水中重要的砷形态,其在黄铁矿表面的吸附解吸是决定砷迁移性的重要机制.然而,由于硫代砷酸根具有复杂的形态,难以通过实验研究在分子水平理解并预测其在黄铁矿表面的吸附性质.采用密度泛函理论(DFT)计算对不同硫代砷酸... 硫代砷酸根是地下水中重要的砷形态,其在黄铁矿表面的吸附解吸是决定砷迁移性的重要机制.然而,由于硫代砷酸根具有复杂的形态,难以通过实验研究在分子水平理解并预测其在黄铁矿表面的吸附性质.采用密度泛函理论(DFT)计算对不同硫代砷酸根在黄铁矿表面的吸附构型和吸附能开展了研究.结果表明,多种硫代砷酸根能够在黄铁矿(001)晶面上形成多种稳定吸附构型;质子化程度、吸附构型、吸附位点是决定硫代砷酸根在黄铁矿表面吸附性质的重要因素;硫代砷酸根在吸附过程中会发生明显的内部结构变化.研究成果为认清地下水等还原环境中砷形态转化及矿物-水界面吸附解吸机理提供了科学依据. 展开更多
关键词 硫代砷酸根 黄铁矿 构型 吸附能 密度泛函理论(DFT)计算
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土壤-水稻系统中硫代砷的研究进展
3
作者 侯天啸 张思亮 +3 位作者 智文 李晓彤 谢雨洁 罗军 《南京大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期692-705,共14页
硫代砷是土壤-水稻系统中砷的重要形态之一,其形态转化对砷的生物地球化学循环具有重要意义,同时也对环境和人类健康构成潜在威胁.总结了近年来国内外有关水稻土中硫代砷的定量检测方法、存在形态、影响因素、生物地球化学过程与水稻吸... 硫代砷是土壤-水稻系统中砷的重要形态之一,其形态转化对砷的生物地球化学循环具有重要意义,同时也对环境和人类健康构成潜在威胁.总结了近年来国内外有关水稻土中硫代砷的定量检测方法、存在形态、影响因素、生物地球化学过程与水稻吸收机制方面的研究进展,旨在为后续研究提供方法参考与理论依据.为减少在环境样品分析之前硫代砷的形态转化,可向样品中加入二乙基三胺五乙酸(DTPA),将样品快速冷冻后低温避光保存.离子色谱串联电感耦合等离子体质谱法(IC-ICP-MS)适用于环境样品中硫代砷的分离与定量检测.无机硫代砷与甲基硫代砷在形成条件、环境行为以及水稻吸收方面存在显著差异.水稻土中硫代砷的含量受pH、氧化还原环境以及还原态硫等因素的影响,环境条件的变化会驱使不同形态硫代砷之间以及硫代砷与非硫代砷之间的相互转化.相较于(亚)砷酸盐,硫代砷在铁矿物表面的吸附能力通常较弱,且在土壤氧化还原条件变化时表现出更高的不稳定性.硫代砷可被水稻吸收并在籽粒中积累,其中二甲基一硫代砷酸盐(DMMTA)具有高吸收、高转运和高毒性,广泛存在于全球水稻籽粒与商品大米中.目前尚未明确水稻对硫代砷的吸收、转运与解毒机制,值得进一步深入探索以准确评估硫代砷对水稻生长、食品安全与人类健康所带来的潜在风险. 展开更多
关键词 硫代砷 土壤-水稻系统 定量检测 研究进展
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硫代砷形态测试分析技术及环境行为特征 被引量：6
4
作者 童佳荣 单慧媚 +2 位作者 刘崇炫 彭三曦 魏鑫 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2018年第3期156-162,共7页
砷的形态分布是影响地下水环境中砷迁移转化行为的关键。最新研究发现硫代砷是富硫高砷地下水中砷的主要存在形态。然而,中国关于高砷地下水中硫代砷形态的定量检测成果有限,现有报道多是对水样进行酸化处理后进行砷酸盐和亚砷酸盐形态... 砷的形态分布是影响地下水环境中砷迁移转化行为的关键。最新研究发现硫代砷是富硫高砷地下水中砷的主要存在形态。然而,中国关于高砷地下水中硫代砷形态的定量检测成果有限,现有报道多是对水样进行酸化处理后进行砷酸盐和亚砷酸盐形态分析,这一处理导致砷和硫发生沉淀从而使得硫代砷形态被破坏或被忽略。该文系统对比分析了几种不同硫代砷形态的制备、分离和定量检测技术,总结了硫代砷的形态分布及环境行为特征。未来对高砷地下水污染的研究应着重发展硫代砷形态的测试分析技术,调查硫代砷形态在高砷地下水环境中的地球化学行为特征,并探讨其对传统意义上的(亚)砷酸盐地球化学行为的影响。 展开更多
关键词 硫代砷 测试分析技术 环境行为
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地下水环境中的硫代砷研究进展 被引量：6
5
作者 严克涛 郭清海 《水文地质工程地质》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期132-141,178,共11页
硫代砷是富硫化物地下水中砷的重要形态,对环境和人类健康有潜在威胁。目前硫代砷研究程度尚低,本次主要针对国内外地下水(地热水)中硫代砷的存在形态,水文—生物—环境地球化学过程,样品保存,定量检测方法等方面进行研究。结论如下:pH... 硫代砷是富硫化物地下水中砷的重要形态,对环境和人类健康有潜在威胁。目前硫代砷研究程度尚低,本次主要针对国内外地下水(地热水)中硫代砷的存在形态,水文—生物—环境地球化学过程,样品保存,定量检测方法等方面进行研究。结论如下:pH,氧化还原电位,硫化物含量和微生物作用等是影响地下水中硫代砷稳定存在和形态分布的重要因素。含铁矿物能与水中的硫代砷形成配位键对其进行吸附,吸附性普遍弱于(亚)砷酸盐,因此,地下水中硫代砷可能表现出更强的迁移性。用于硫代砷检测的自然水样在采集中可采取过滤,速冻,厌氧和低温短期保存的操作流程,以减缓该形态的转化甚至消失。色谱联用ICP-MS系统可用于自然水样中硫代砷的分离定量检测,紫外—可见分光光度法和X射线吸收光谱法在不同场景下也可对硫代砷进行定量和表征分析。地热水和浅层地下水中均可能存在硫代砷,由于水样中硫代砷的不稳定性,室内检测和分析难以准确反映现场过程,因此,野外样品保存技术和现场检测方法的更新可能在未来有更大研究空间,值得进一步探索。 展开更多
关键词 硫代砷 地下水 地热水 研究进展
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磷酸盐对土壤吸附一硫代砷的影响 被引量：4
6
作者 张进贤 单慧媚 +4 位作者 廖丹雪 彭三曦 杜海玲 刘允全 石谦 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期3849-3857,共9页
通过设计批实验和表征分析,探究不同浓度的磷酸盐影响下,一硫代砷酸盐(MTA)在土壤上的吸附特征和机理.结果发现,Elovich动力学模型和Langmuir等温吸附模型可较好地拟合MTA在土壤中的吸附过程,相关系数R^(2)分别为0.983和0.994,表明土壤... 通过设计批实验和表征分析,探究不同浓度的磷酸盐影响下,一硫代砷酸盐(MTA)在土壤上的吸附特征和机理.结果发现,Elovich动力学模型和Langmuir等温吸附模型可较好地拟合MTA在土壤中的吸附过程,相关系数R^(2)分别为0.983和0.994,表明土壤吸附MTA发生在局部位置,吸附过程主要以非均相扩散为主,拟合所得最大单层吸附量为254.214mg/kg.MTA与磷酸盐共存时,随着溶液中磷酸盐初始浓度的增大,土壤对MTA的平衡吸附量逐渐下降,对磷酸盐的吸附量逐渐增大;SEM-EDS结果表明无论是否添加磷酸盐,反应后的土壤表面都能检测到少量As,但添加磷酸盐条件下土壤表面的As含量则相对较低,证实磷酸盐的存在降低了土壤对MTA的吸附;XRD结果表明MTA能与土壤中的铁铝矿物发生络合反应生成内球络合物-[2Al(H_(2)AsO_(4))_(3)]、≡Al_(2)O_(2)AsO(SH)和-[2Fe(H_(2)AsO_(4))_(3)],而磷酸盐会与土壤表面的羟基形成内球络合物,导致土壤对MTA的吸附能力减弱. 展开更多
关键词 一硫代砷 土壤 吸附 磷酸盐
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硝酸盐对土壤吸附一硫代砷的影响特征及机理
7
作者 石谦 单慧媚 +2 位作者 刘吉刚 李哲映 张进贤 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期4750-4759,共10页
设计并开展批实验,分析不同浓度NO_(3)^(-)(0~50mg/L)影响下MTA与土壤的相互作用特征,结合XRD、SEM-EDS、XPS等表征测试进一步揭示影响机理.结果发现:(1)土壤对MTA的平衡吸附量(Qe)随着反应体系中NO_(3)^(-)浓度的增加而逐渐增大,当NO_(... 设计并开展批实验,分析不同浓度NO_(3)^(-)(0~50mg/L)影响下MTA与土壤的相互作用特征,结合XRD、SEM-EDS、XPS等表征测试进一步揭示影响机理.结果发现:(1)土壤对MTA的平衡吸附量(Qe)随着反应体系中NO_(3)^(-)浓度的增加而逐渐增大,当NO_(3)^(-)浓度从0增加至50mg/L时,Qe从27.73mg/kg增加至32.95mg/kg,SEM-EDS测试结果发现随着NO_(3)^(-)初始浓度的增加,反应后土壤表面的砷含量有所增加.证实NO_(3)^(-)的存在能够促进土壤对MTA的固定,且NO_(3)^(-)浓度越高土壤对MTA的固定作用增强.(2)添加NO_(3)^(-)的土壤-MTA反应体系中,反应后溶液中NO_(3)^(-)含量出现不同程度的减小,同时检测到NH4+的生成,而土壤中有含砷、氮的铝氧化物和铁氧化物生成.分析认为:MTA主要被土壤中的铁和铝氧化物吸附,当存在NO_(3)^(-)时,伴随着溶液中NO_(3)^(-)部分发生还原转化成NH_(4)^(+),土壤表面的Fe(Ⅱ)氧化成Fe(Ⅲ)(氢)氧化物,从而促进了MTA的吸附. 展开更多
关键词 一硫代砷 土壤 硝酸盐 作用机理 形态分布
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西藏搭格架高温热泉中砷的地球化学异常及其存在形态 被引量：7
8
作者 严克涛 郭清海 刘明亮 《吉林大学学报（地球科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期548-558,共11页
西藏搭格架高温热泉是我国大陆少有的大型间歇性喷泉,砷元素作为对人类威胁极大的环境问题普遍存在于热泉之中,搭格架高温热泉中砷元素质量浓度最高已达到了9.75mg/L,其对地表水和浅层地下水的污染不容忽视。硫代砷是富含硫化物热泉中... 西藏搭格架高温热泉是我国大陆少有的大型间歇性喷泉,砷元素作为对人类威胁极大的环境问题普遍存在于热泉之中,搭格架高温热泉中砷元素质量浓度最高已达到了9.75mg/L,其对地表水和浅层地下水的污染不容忽视。硫代砷是富含硫化物热泉中砷的存在形态之一,鉴于国内相关研究较少,本文对西藏搭格架地热区的热泉样品进行了水化学分析,并利用水文地球化学模拟软件PHREEQC开展了对热泉中砷元素存在形态的地球化学模拟。结果表明:西藏搭格架热泉中砷元素的存在形态有亚砷酸盐、砷酸盐和硫代砷,其中亚砷酸盐与砷酸盐是砷的主要存在形态,且在pH影响下两者之间存在相互转化关系;各种硫代砷按质量浓度由高至低依次为一硫代砷酸盐、三硫代砷酸盐、二硫代砷酸盐、一硫代亚砷酸盐、四硫代砷酸盐;硫代砷形态占总砷浓度比例主要受热泉中硫化物质量浓度、Eh(氧化还原电位)和pH等因素的控制,在硫化物质量浓度总体偏低的情况下,硫化物质量浓度的上升可促进其他形态的砷向硫代砷形态转化,强还原性环境有利于硫代砷形态的存在;此外,在中性环境下,硫代砷占总砷浓度比例随pH上升亦有上升趋势。 展开更多
关键词 热泉 硫代砷 搭格架热田 地球化学
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