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硼掺杂浓度对金刚石薄膜电化学高级氧化性能的影响:基于[Fe(CN)_(6)]^(3-/4-)探针的研究
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作者 郑子文 翟朝峰 +3 位作者 张楚燕 胡天文 姜辛 黄楠 《中国表面工程》 北大核心 2025年第2期255-267,共13页
硼掺杂金刚石(BDD)薄膜作为电化学高级氧化降解有机污染物的电极材料,在环境保护领域具有重要的应用价值。硼掺杂浓度是影响性能的重要因素,然而直接建立硼掺杂浓度与BDD薄膜电化学高级氧化性能关系极具挑战。以热丝化学气相沉积制备的... 硼掺杂金刚石(BDD)薄膜作为电化学高级氧化降解有机污染物的电极材料,在环境保护领域具有重要的应用价值。硼掺杂浓度是影响性能的重要因素,然而直接建立硼掺杂浓度与BDD薄膜电化学高级氧化性能关系极具挑战。以热丝化学气相沉积制备的不同硼掺杂浓度的10.16 cm(4英寸)BDD薄膜为研究对象,利用[Fe(CN)_(6)]^(3-/4-)氧化还原对研究BDD薄膜电化学性质,并结合电化学高级氧化降解四环素的试验结果,建立BDD薄膜电化学性质和降解性能之间的联系。研究结果表明,BDD薄膜对四环素的降解能力与电化学活性面积(ECSA)、异质电子转移动力学性质(异质电子转移常数k_(0)和电子转移电阻R_(ct))遵从相同的变化规律:BDD_(4000)>BDD_(6800)>BDD_(4700)>BDD_(3000)。在适中的硼掺杂浓度4000 ppm(10-6)条件下,BDD_(4000)薄膜由高电化学活性的金刚石(111)面和良好化学吸附能力的纳米晶金刚石构成,因而具有高k_(0)(1.95×10^(-2)cm·s^(-1))、低R_(ct)(126.6Ω)和高ECSA。这将促进BDD薄膜高效地产生羟基自由基(·OH),从而高效率降解四环素。研究结果表明,开展BDD薄膜在[Fe(CN)_(6)]^(3-/4-)中电化学性质测量,能够为迅速、简便地评估BDD薄膜电化学高级氧化性能提供参考,对选择高性能的电极材料并进一步推动其在环境保护领域的应用具有积极作用。 展开更多
关键词 热丝化学气相沉积 硼掺杂金刚石 电化学性质 异质电子转移动力学性质 电化学高级氧化
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氨基三亚甲基膦酸的电化学高级氧化降解
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作者 苏双友 张玉玲 +2 位作者 胡莉莉 靳文章 王淑勤 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5530-5538,共9页
为探索电化学高级氧化法对ATMP的降解效能,利用板框式电化学高级氧化装置,考察了溶液流速、温度、pH值、电流密度及Na_(2)SO_(4)浓度等关键参数对ATMP降解效果的影响;利用电子顺磁共振测试、自由基猝灭实验和ATMP降解动力学探讨了ATMP... 为探索电化学高级氧化法对ATMP的降解效能,利用板框式电化学高级氧化装置,考察了溶液流速、温度、pH值、电流密度及Na_(2)SO_(4)浓度等关键参数对ATMP降解效果的影响;利用电子顺磁共振测试、自由基猝灭实验和ATMP降解动力学探讨了ATMP的降解机制.结果表明,溶液流速为450mL/min,温度为30℃,pH值为9,电流密度为300A/m^(2),电解质Na_(2)SO_(4)浓度为0.10mol/L时,ATMP的降解率最高,80min内可达99.7%,电化学高级氧化技术(EAOPs)能够有效降解ATMP;操作条件中电流密度、溶液流速和温度均影响ATMP降解率,但温度改变需要的能耗较高,而溶液流速对降解率影响较小,仅电流密度改变具有能耗小且对ATMP降解率影响显著的优点,因此本体系适合以电流密度作为反应的核心控制参数;研究采用的EAOPs体系产生的⋅OH(羟基自由基)和SO_(4)^(-)⋅(硫酸根自由基)均参与降解ATMP,反应速率常数分别为k_(•OH,ATMP)=(7.50±0.05)×10^(8)L/(mol·s)和k_(SO_(4)^(-)•,ATMPP)=(5.63±1.20)×10^(7)L/(mol·s),⋅OH在降解ATMP的过程中起主要作用. 展开更多
关键词 电化学高级氧化 自由基 氨基三亚甲基膦酸 降解动力学 自由基猝灭
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电化学高级氧化与生化处理的联合工艺研究进展 被引量:4
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作者 陈蕾 王郑 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期960-963,共4页
综述近年来电化学高级氧化技术与生化处理联合工艺的研究进展,主要包括生化处理-电化学氧化联合工艺、电化学氧化-生化处理联合工艺以及一体化工艺在实际废水处理中的研究进展,并提出研发多级组合工艺、研制新型电极材料以及控制体系中... 综述近年来电化学高级氧化技术与生化处理联合工艺的研究进展,主要包括生化处理-电化学氧化联合工艺、电化学氧化-生化处理联合工艺以及一体化工艺在实际废水处理中的研究进展,并提出研发多级组合工艺、研制新型电极材料以及控制体系中有毒卤代衍生副产物的生成是未来本领域发展的重点方向。 展开更多
关键词 电化学高级氧化技术 难降解有机污染物 生化处理 组合工艺
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电化学高级氧化对HEDP的降解效能研究
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作者 靳文章 张玉玲 贾晓宇 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第9期4062-4069,共8页
羟基亚乙基二膦酸(HEDP)是典型的有机膦缓蚀阻垢剂,广泛存在于工业水处理系统中,其常规生物降解率低于5%,已成为工业废水处理回用和外排的制约因素。为此,探索了电化学高级氧化法对HEDP的降解效能,考察了电流密度、Na_(2)SO_(4)浓度、p... 羟基亚乙基二膦酸(HEDP)是典型的有机膦缓蚀阻垢剂,广泛存在于工业水处理系统中,其常规生物降解率低于5%,已成为工业废水处理回用和外排的制约因素。为此,探索了电化学高级氧化法对HEDP的降解效能,考察了电流密度、Na_(2)SO_(4)浓度、pH、温度及溶液流速等关键参数对HEDP降解率的影响;利用电子自旋共振测试,自由基猝灭方法和HEDP降解动力学探讨了HEDP的降解机制。结果表明,电流密度为30 mA/cm^(2),电解质Na_(2)SO_(4)浓度为0.1 mol/L,pH=11,温度为30℃,溶液流速为500 ml/min时HEDP降解率最高,90 min内可达99.7%;研究采用的电化学高级氧化体系产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·),仅·OH可以降解HEDP,·OH与HEDP的反应速率常数k_(·OH,HEDP)=(4.28±0.24)×10^(8)L/(mol·s)。 展开更多
关键词 电化学高级氧化 自由基 HEDP 降解 动力学
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掺硼金刚石电极电化学氧化有机物的研究进展
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作者 李鹏 孙海铭 +2 位作者 赵劲飞 廖结安 杨丙辉 《现代化工》 北大核心 2025年第8期50-55,61,共7页
详细介绍了BDD电极的结构特征、电化学氧化机理,以及其在处理有机污染物中的应用。最后分析了BDD电极在实际应用中面临的挑战,展望了BDD电极在环境治理中的应用前景,指出了未来研究方向,包括进一步优化电极性能、降低成本,以及探索新型... 详细介绍了BDD电极的结构特征、电化学氧化机理,以及其在处理有机污染物中的应用。最后分析了BDD电极在实际应用中面临的挑战,展望了BDD电极在环境治理中的应用前景,指出了未来研究方向,包括进一步优化电极性能、降低成本,以及探索新型复合系统以提高处理效率。 展开更多
关键词 掺硼金刚石(BDD)电极 阳极材料 电化学高级氧化 有机物氧化 工艺耦合
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TiO_(2)纳米线负载RuO_(2)阳极制备及其氨氧化性能
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作者 刘国华 李乾岗 +4 位作者 张彤彤 杜洪彪 仙光 曾凡刚 齐鲁 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6181-6193,共13页
为进一步提高氯介导的电化学高级氧化(Cl-EAO)脱氨效率,本研究制备了一种新型TiO_(2)纳米线负载RuO_(2)阳极(TiO_(2)NBs-RuO_(2)),在考察其材料及电化学性质的基础上,探讨了不同条件对该阳极氨氧化性能的影响,并结合电子顺磁共振(EPR)... 为进一步提高氯介导的电化学高级氧化(Cl-EAO)脱氨效率,本研究制备了一种新型TiO_(2)纳米线负载RuO_(2)阳极(TiO_(2)NBs-RuO_(2)),在考察其材料及电化学性质的基础上,探讨了不同条件对该阳极氨氧化性能的影响,并结合电子顺磁共振(EPR)和自由基淬灭实验对氨氧化机理进行了探究.材料表征结果表明,RuO_(2)均匀的负载在了TiO_(2)纳米线的表面,形成了疏松多孔的稳定结构,纳米线直径在100nm以内.电化学表征结果表明,TiO_(2)NBs-RuO_(2)阳极能够抑制析氧反应从而提高析氯反应电流效率.TiO_(2)NBs-RuO_(2)阳极的氨氧化过程符合零级反应动力学特征,50min内氨氮去除效率可达99.6%以上,显著高于未改性的Ti-RuO_(2)阳极及TiO_(2)-RuO_(2)阳极,并且其氨氧化性能会随着初始氨氮浓度、初始氯浓度、初始pH值以及电流密度的增加而增加.机理探究结果表明ClO·在氨氮降解过程中发挥了最主要作用.此外,研究对比了最常见的商用Ti-RuO_(2)阳极,发现TiO_(2)NBs-RuO_(2)阳极较商用阳极氨氧化效率提高29.7%,且能耗比和硝态氮产率更低. 展开更多
关键词 氨氮 活性氯 氯自由基 氧化 电化学高级氧化
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Co-PbO_(2)电极电催化氧化SMX的降解研究 被引量:3
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作者 杨收 韩东晖 +4 位作者 万金泉 马邕文 王艳 张桂华 闫志成 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期37-46,共10页
作者采用电沉积法成功制备了Co掺杂改性Ti/TiO_(2)NTs/Co-PbO_(2)电极,通过SEM、XRD、XPS对其表面形貌、晶体结构和元素组成进行了表征。通过对比Ti/TiO_(2)NTs/Co-PbO_(2)电极在不同水质中电催化降解磺胺甲啊恶唑(SMX)的效果,分析发现... 作者采用电沉积法成功制备了Co掺杂改性Ti/TiO_(2)NTs/Co-PbO_(2)电极,通过SEM、XRD、XPS对其表面形貌、晶体结构和元素组成进行了表征。通过对比Ti/TiO_(2)NTs/Co-PbO_(2)电极在不同水质中电催化降解磺胺甲啊恶唑(SMX)的效果,分析发现该电极具有良好的电催化性能。探究了天然水基质对SMX降解的影响,发现水体中常见的无机阴离子Cl^(-)和HCO_(3)^(-)/CO_(3)^(2-)能够促进SMX的降解,而腐殖酸抑制SMX的降解。通过LC-MS对SMX及中间体产物进行鉴定,分析出其可能的降解路径有硝化、酰化、羟基化和S-N键直接断裂。 展开更多
关键词 Ti/TiO_(2)NTs/Co-PbO_(2)电极 电化学高级氧化 磺胺甲啊恶唑 降解机理
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BDD电极在难降解废水处理中的应用研究进展 被引量:13
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作者 石艳玲 姚迎迎 黄思远 《工业水处理》 CSCD 北大核心 2017年第11期11-16,共6页
介绍了BDD电极的电化学特性、氧化机理及制备技术。重点总结了BDD电极在酚类、染料、农药、医药等难降解模拟废水和垃圾渗滤液、印染、制药、城镇污水处理厂出水等实际废水中的应用研究进展。提出开发大面积BDD电极制备技术,提高电极电... 介绍了BDD电极的电化学特性、氧化机理及制备技术。重点总结了BDD电极在酚类、染料、农药、医药等难降解模拟废水和垃圾渗滤液、印染、制药、城镇污水处理厂出水等实际废水中的应用研究进展。提出开发大面积BDD电极制备技术,提高电极电催化性能和稳定性,增强基底附着力,开发组合工艺技术是未来BDD电极实现工业化应用的研究方向。 展开更多
关键词 掺硼金刚石(BDD)电极 电化学高级氧化 难降解废水
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Ti_(4)O_(7)多孔膜电极降解橙黄Ⅱ的效果与催化机制 被引量:3
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作者 张云澍 丁晶 +2 位作者 高庆伟 王琨 赵庆良 《哈尔滨工业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期31-39,共9页
为开发高效、低成本的电催化氧化系统,在制备Ti_(4)O_(7)多孔膜电极的基础上构建穿流-电催化氧化系统,采用X-射线衍射、压汞法、电子顺磁共振波谱等对Ti_(4)O_(7)多孔膜电极进行表征,分析穿流和非穿流模式下橙黄Ⅱ的电催化降解动力学,... 为开发高效、低成本的电催化氧化系统,在制备Ti_(4)O_(7)多孔膜电极的基础上构建穿流-电催化氧化系统,采用X-射线衍射、压汞法、电子顺磁共振波谱等对Ti_(4)O_(7)多孔膜电极进行表征,分析穿流和非穿流模式下橙黄Ⅱ的电催化降解动力学,探究穿流模式下管道压力、电流密度、初始污染物浓度和溶液pH对橙黄Ⅱ电催化降解的影响,验证Ti_(4)O_(7)多孔膜电极的循环稳定性和电催化机制。结果表明:Ti_(4)O_(7)多孔膜电极具有晶体纯度高、比表面积高(10.18 m^(2)/g)、孔径分布集中(0.1~1.0μm)、析氧电位高(2.2 V vs.SHE)等特点;穿流模式可以增强污染物向电极表面的液相传质,进而加速污染物的电催化降解,穿流模式下橙黄Ⅱ的降解率可达91.03%,电流效率为88.77%;穿流模式下,管道压力、电流密度与橙黄Ⅱ的电催化降解速率呈正相关,不同初始质量浓度的橙黄Ⅱ(10~50 mg/L)在穿流模式下均可以被有效降解,最适pH为3~7;Ti_(4)O_(7)多孔膜电极具有良好的循环稳定性,·OH和SO^(-)_(4)·是Ti_(4)O_(7)多孔膜电极电催化过程中最重要的氧化剂。 展开更多
关键词 电化学高级氧化 Ti_(4)O_(7)多孔膜电极 液相传质 橙黄Ⅱ 动力学
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