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Fe-N共掺杂纳米碳材料的形貌对电化学还原反应的影响(英文)
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作者 李二岭 杨发 +2 位作者 阮明波 宋平 徐维林 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期486-496,共11页
众所周知,石墨烯片(GS)和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂.然而,过渡金属基氮(N)掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物,使得该体系内的构效关系研究变得十分困难.为了可控制备出含有理想物种的催化剂,作者尝试通过利... 众所周知,石墨烯片(GS)和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂.然而,过渡金属基氮(N)掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物,使得该体系内的构效关系研究变得十分困难.为了可控制备出含有理想物种的催化剂,作者尝试通过利用氮对碳纳米管生长的效应调节生成产物的形貌.本文中,作者采用一步法制备了一系列Fe-N共掺杂的GS、GS/竹节碳纳米管(BCNTs)复合物及BCNTs催化剂.为了评估碳形貌对催化剂性能的影响,作者采用氧气还原反应(ORR)及二氧化碳还原反应(CO2RR)作为模型反应.电化学测试结果表明,所有的样品当中仅含BCNTs的催化剂表现出最好的ORR活性(起始电位Eonset=1.02 VRHE)及CO2RR活性(CO生成法拉第效率FECO=91.1%,-0.6 VRHE).进一步的研究表明,优异的活性与独特的BCNTs中存在的缺陷、较大的比表面积、高含量的吡啶N及FeNx相关.该工作加深了作者对形貌相关的ORR及CO2RR过程的认识和理解. 展开更多
关键词 形貌调节 石墨烯片 竹节碳纳米管 电化学还原反应
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中温固体氧化物燃料电池La_(1.6)Sr_(0.4)Ni_(1-x)Cu_xO_4阴极材料的制备及电化学性能 被引量:5
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作者 李强 赵辉 +1 位作者 江瑞 郭力帆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第9期2065-2070,共6页
采用甘氨酸-硝酸盐法合成了中温固体氧化物燃料电池阴极材料La1.6Sr0.4Ni1-xCuxO4(x=0.2,0.4,0.6,0.8),利用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其结构和微观形貌进行了表征.结果表明,该阴极材料与固体电解质Ce0.9Gd0.1O1.95(CGO)在1... 采用甘氨酸-硝酸盐法合成了中温固体氧化物燃料电池阴极材料La1.6Sr0.4Ni1-xCuxO4(x=0.2,0.4,0.6,0.8),利用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其结构和微观形貌进行了表征.结果表明,该阴极材料与固体电解质Ce0.9Gd0.1O1.95(CGO)在1000℃烧结时不发生化学反应,且烧结4h后,二者之间可形成良好的接触界面.利用电化学交流阻抗谱技术对阴极材料的电化学性能进行研究,结果显示,当Cu离子掺杂量(x)为0.6时,La1.6Sr0.4Ni0.4Cu0.6O4阴极具有最小的极化电阻,在空气中当测试温度为750℃时,极化电阻为0.35Ω·cm2.在不同氧分压条件下电化学阻抗谱分析结果表明,电极上的两个氧还原反应主要包含氧离子从三相界面向电解质CGO转移的过程和电荷的迁移过程,其中电荷的迁移过程为电极反应的速率控制步骤.La1.6Sr0.4Ni0.4Cu0.6O4电极在空气中700℃和阴极电流密度为45mA·cm-2时,阴极过电位为45mV.本研究的初步结果表明La1.6Sr0.4Ni1-xCuxO4材料是一种电化学性能较为优良的新型中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)阴极材料. 展开更多
关键词 中温固体氧化物燃料电池 La1.6Sr0.4Ni1-xCuxO4 阴极材料 甘氨酸-硝酸盐法 电化学性能:氧还原反应
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原子精确的(AgPd)_(27)团簇用于硝酸盐电还原制氨:一种配体诱导策略来调控金属核
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作者 秦露冰 孙芳 +5 位作者 李美银 范浩 王立开 唐青 王春栋 唐正华 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期97-110,共14页
电化学硝酸根还原反应(eNO_(3)^(–)RR)合成氨是一种可持续的将环境污染物转化为高附加值产品的方法。钯基双金属纳米催化剂作为高效催化剂已显示出巨大的前景,但调控其组成和构型以提高催化性能并实现深入的机理理解仍然很有挑战。通... 电化学硝酸根还原反应(eNO_(3)^(–)RR)合成氨是一种可持续的将环境污染物转化为高附加值产品的方法。钯基双金属纳米催化剂作为高效催化剂已显示出巨大的前景,但调控其组成和构型以提高催化性能并实现深入的机理理解仍然很有挑战。通过使用不同供/吸电子官能团的两个配体,我们成功地制备了两个原子精确的(AgPd)27双金属团簇,即Ag_(18)Pd_(9)(C_(8)H_(4)F)_(24)(简称Ag_(18)Pd_(9))和Ag_(22)Pd_(5)(C_(9)H_(10)O_(2))_(26)(简称Ag_(22)Pd_(5))。两个团簇的金属核具有明显不同组成和构型,其中Ag_(18)Pd_(9)为中间层是9个Pd原子的“三明治”型金属核结构,Ag_(22)Pd_(5)为M_(13)构型组成的棒状金属核结构,而5个钯原子位于M_(13)构型的顶点和中心位置。出乎意料的是,Ag_(22)Pd_(5)表现出明显优于Ag_(18)Pd_(9)的eNO_(3)^(−)RR性能。具体表现来说,Ag_(22)Pd_(5)在−0.6 V时NH_(3)的法拉第效率和产生速率达到最高,分别为94.42%和1.41 mmol·h^(−1)·mg^(−1),但Ag_(18)Pd_(9)的NH_(3)的最高法拉第效率和产生速率只有在−0.5 V时的43.86%和0.41 mmol·h^(−1)·mg^(−1)。原位衰减全反射表面增强红外光谱(ATR-SEIRAS)测试提供了反应中间体的实验证据,从而揭示了反应途径,也表明Ag_(22)Pd_(5)比Ag_(18)Pd_(9)具有更强的NO_(3)–吸附和NH_(3)脱附能力。理论计算表明,配体脱落的团簇可以暴露AgPd双金属位点,Ag-Pd位点为协同催化活性位点,不同构型的AgPd活性位点有显著差异,其中Ag_(22)Pd_(5)中的活性位点更有利于NO_(3)^(−)吸附和NH_(3)脱附,从而加速催化过程。 展开更多
关键词 电化学硝酸盐还原反应 原子精确双金属团簇 Ag_(18)Pd_(9)(C_(8)H_(4)F)_(24) Ag_(22)Pd_(5)(C_(9)H_(10)O_(2))_(26) 原位衰减全反射表面增强红外光谱 理论计算
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集成反应分离制备甘露醇的多元分流式装备开发 被引量:1
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作者 潘万贵 杨健 +1 位作者 丁力 李洋 《食品与机械》 CSCD 北大核心 2012年第6期183-186,共4页
为优化现有生产过程中的产率、能耗与排放等综合性问题,自主提出一种将电化学还原反应与连续色谱分离相耦合的新工艺,结合机电一体化控制技术,研制出一种将反应分离耦合来制备甘露醇的多元分流式机电装备。其结构简单、操作简捷、过程... 为优化现有生产过程中的产率、能耗与排放等综合性问题,自主提出一种将电化学还原反应与连续色谱分离相耦合的新工艺,结合机电一体化控制技术,研制出一种将反应分离耦合来制备甘露醇的多元分流式机电装备。其结构简单、操作简捷、过程绿色、节能减排、自动化程度高,可获取甘露醇纯度达93%以上,同时完全利用原料葡萄糖和甘露醇收率接近100%,具有理想的应用前景和推广价值。 展开更多
关键词 多组分分离 多元分流 甘露醇 电化学还原反应 模拟移动床技术
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劳伦斯伯克利国家实验室开发从CO_(2)中选择性地生成C_(2)化合物的层状催化剂
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作者 许建耘(摘译) 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期113-113,共1页
虽然铜催化的电化学还原反应为从CO_(2)制造有价值的化学品(例如乙醇或乙烯)提供了途径,然而,选择性地生成足够收率的C_(2)产物需要精确操控表面附近的微环境,从而更好地控制反应活性和产物选择性。劳伦斯伯克利国家实验室(LBL,Berkeley... 虽然铜催化的电化学还原反应为从CO_(2)制造有价值的化学品(例如乙醇或乙烯)提供了途径,然而,选择性地生成足够收率的C_(2)产物需要精确操控表面附近的微环境,从而更好地控制反应活性和产物选择性。劳伦斯伯克利国家实验室(LBL,Berkeley)的最新研究取得进展,其结果显示一种催化剂体系在C_(2)产品的活性和选择性方面远远超过了单一的铜催化剂体系。 展开更多
关键词 催化剂体系 铜催化剂 电化学还原反应 产物选择性 反应活性
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氧空位Co_(3)O_(4)纳米线阵列的制备及其高效电催化合成氨 被引量:4
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作者 曹茂启 吴大旺 +3 位作者 向丁玎 罗小虎 代虹镜 龙成梅 《微纳电子技术》 CAS 北大核心 2021年第12期1114-1120,共7页
室温下的电化学氮还原反应(NRR)为合成氨提供了一条温和的途径。然而,常温常压下电化学NRR的活性和选择性较差。过渡金属氧化物上的氧空位可以为N;分子的吸附和活化提供独特的活性位点。制备了一种氧空位Co_(3)O_(4)(V-Co_(3)O_(4))纳... 室温下的电化学氮还原反应(NRR)为合成氨提供了一条温和的途径。然而,常温常压下电化学NRR的活性和选择性较差。过渡金属氧化物上的氧空位可以为N;分子的吸附和活化提供独特的活性位点。制备了一种氧空位Co_(3)O_(4)(V-Co_(3)O_(4))纳米线阵列。喇曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)测试显示氧空位可以稳定地存在于V-Co_(3)O_(4)纳米线阵列上。电化学测试表明,V-Co_(3)O_(4)具有高效的电化学氮还原反应活性和选择性。在工作电极上施加-0.3 V时,氨的产量高达10.9μg·h;·cm^(-2),法拉第效率为6.3%。这种低成本的过渡金属氧化物是有前途的固氮催化剂之一。 展开更多
关键词 纳米线阵列 Co_(3)O_(4)氧空位 电化学还原反应(NRR) 电催化合成
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