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V和Fe双掺杂Ni3N电催化剂的制备及其析氧反应性能研究
1
作者 魏伟 李家丞 +1 位作者 甘伟江 古世昌 《化工新型材料》 北大核心 2025年第S1期248-254,共7页
开发高活性、碱性稳定和低成本的非贵金属基析氧反应(OER)催化剂具有巨大的价值,但由于几乎所有已知材料体系都表明OER具有缓慢动力学特性,使其商业化面临相当大的挑战。氮化镍(Ni_(3)N)是一种有前景的OER电催化剂,因为其具有优异的金... 开发高活性、碱性稳定和低成本的非贵金属基析氧反应(OER)催化剂具有巨大的价值,但由于几乎所有已知材料体系都表明OER具有缓慢动力学特性,使其商业化面临相当大的挑战。氮化镍(Ni_(3)N)是一种有前景的OER电催化剂,因为其具有优异的金属特性,并已被证明对水氧化具有相当大的活性。然而,由于其自身电子能带中d带能级的固有属性,限制了其在碱性电催化OER过程中水的解离动力学。通过设计钒(V)和铁(Fe)双阳离子共掺杂进入到Ni_(3)N电催化剂(V-Fe-Ni_(3)N)当中,以显著增强其OER电催化活性。在1.0mol/L KOH中,优化的V-Fe-Ni_(3)N展现出优异的性能,在10mA/cm^(2)下的过电位为255mV,明显优于未掺杂的Ni_(3)N、单掺V(V-Ni_(3)N)和单掺Fe(Fe-Ni_(3)N)的样品,并且性能远优于商业IrO_(2)催化剂。此外,V-Fe-Ni_(3)N催化剂也具有良好的稳定性,持续工作25h后性能没有明显衰减。通过电化学分析证实V和Fe的引入有助于提高Ni_(3)N的电化学活性表面积、转化频率和导电率。进一步对OER反应前后的表征则证实了V-Fe-Ni_(3)N催化剂在OER反应过程中,表面发生重构生成了高活性羟基氧化物,这也是获得高催化活性的原因。对高性能OER氮化物电催化剂的合理设计提出了新颖的理解,即通过掺杂过渡金属阳离子可以显著提高其电催化性能。 展开更多
关键词 Ni基氮化物 析氧反应 掺杂 协同效应 电催化剂
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铱基催化剂在酸性析氧反应中的研究进展
2
作者 宋亚楠 张炳薪 +4 位作者 李霄佳 田林 张勇 王华斌 徐锐 《功能材料》 北大核心 2025年第3期3038-3046,共9页
氢能已成为世界主要国家首要发展的战略能源,制氢的方法主要有化石能源制氢、工业副产制氢和电解水制氢,其中质子交换膜(PEM)电解水制氢因具有零碳排放、产氢纯度高等优点,在未来氢能发展方面具有可观前景。酸性析氧反应(OER)作为PEM的... 氢能已成为世界主要国家首要发展的战略能源,制氢的方法主要有化石能源制氢、工业副产制氢和电解水制氢,其中质子交换膜(PEM)电解水制氢因具有零碳排放、产氢纯度高等优点,在未来氢能发展方面具有可观前景。酸性析氧反应(OER)作为PEM的阳极反应,由于其复杂的四电子转移过程,是限制PEM发展的主要原因之一。迄今为止,各种用于酸性OER的电催化剂已被广泛研究,铱基材料因具有优越的析氧催化性能,有效提高电解水效率,仍是最先进的酸性OER电催化剂。因此,开发高性能、低成本铱基催化剂已成为推动PEM发展的重要技术。综述了经典的吸附物演化机理(AEM),并总结不同铱基催化剂的发展和优化策略,最后,对铱基催化剂未来在酸性OER中的发展方向提出展望。 展开更多
关键词 电解水 铱基催化剂 析氧反应 电催化 催化机理
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钨掺杂NiFe-MOFs衍生的氮碳材料电催化析氧性能研究
3
作者 阳金娟 刘艳红 +4 位作者 张灿文 熊道陵 欧阳少波 康亚楠 肖旭贤 《有色金属科学与工程》 北大核心 2025年第2期214-222,共9页
电解水制氢两步反应中的析氧反应有复杂的电子转移步骤,设计高效的析氧催化剂对于电解水制氢至关重要。基于多金属氧酸盐(POM)和金属有机骨架(MOFs)的多样催化活性,本文提出将Keggin型多金属氧酸盐(K_(6)Na[Ni_(3)(H_(2)O)_(3)PW_(10)O_... 电解水制氢两步反应中的析氧反应有复杂的电子转移步骤,设计高效的析氧催化剂对于电解水制氢至关重要。基于多金属氧酸盐(POM)和金属有机骨架(MOFs)的多样催化活性,本文提出将Keggin型多金属氧酸盐(K_(6)Na[Ni_(3)(H_(2)O)_(3)PW_(10)O_(39)H_(2)O])作钨源与MOFs结合,掺入氮后煅烧,在泡沫镍上生长掺钨的氮碳材料。经SEM、XRD和XPS表征显示,该材料是掺杂钨的珠链状镍铁双金属氮碳材料,拉曼光谱表示其具有较多缺陷结构促进催化作用。通过线性扫描伏安法(LSV)和Tafel曲线等电化学测试研究电催化析氧反应(OER)性能,结果表明,该材料在1.0 mol/L的KOH碱性电解液中,电流密度为50 mA/cm^(2)时其过电位为226 mV,塔菲尔斜率仅为78.64 mV/dec,工作10 h后性能几乎不变,表现出良好的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 钨掺杂 金属有机框架 氮碳材料 电催化 析氧反应
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NiCu/ZnO异质结光热电催化剂用于高效析氢反应
4
作者 靳浩东 刘青青 +4 位作者 师朝阳 魏丹阳 于杰 徐旭辉 徐明丽 《无机化学学报》 北大核心 2025年第6期1068-1082,共15页
通过溶剂热-电沉积法成功制备了一种具有丰富活性位点的镍铜合金/氧化锌/泡沫镍(NiCu/ZnO/NF)异质界面结构复合催化剂,并对其形貌结构、物相构成、析氢反应(HER)性能、光热性能和全解水性能进行了测试和分析。研究表明:NiCu/ZnO/NF具有... 通过溶剂热-电沉积法成功制备了一种具有丰富活性位点的镍铜合金/氧化锌/泡沫镍(NiCu/ZnO/NF)异质界面结构复合催化剂,并对其形貌结构、物相构成、析氢反应(HER)性能、光热性能和全解水性能进行了测试和分析。研究表明:NiCu/ZnO/NF具有优异的HER催化性能,在10 mA·cm^(-2)的电流密度下所需的过电位仅为25 mV。高效的催化活性可能是由于NiCu/ZnO异质界面结构的协同效应加快了电子转移速率和优化了HER过程。此外,NiCu/ZnO/NF还表现出了优异的光热转换性能,在光照条件下其HER过电位显著降低,在10 mA·cm^(-2)的电流密度下过电位降低至8 mV。此外,将NiCu/ZnO/NF集成到自设计的电解槽-热电装置进行全解水反应,其在50 mA·cm^(-2)电流密度时的槽电压低至0.88 V。 展开更多
关键词 电催化剂 NiCu/ZnO复合材料 异质界面 析氢反应 电解水 集成热电装置
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硫掺杂氧化钨电催化剂的析氢性能研究
5
作者 贾鹏飞 杨军 +2 位作者 李硕 郑璐瑶 张煜国 《陕西科技大学学报》 北大核心 2025年第1期107-114,125,共9页
通过硫掺杂来改善氧化钨(WO_(3))电催化剂活性不足和反应动力学缓慢的问题.采用二次煅烧法成功合成了硫掺杂氧化钨(S-WO_(3))电催化剂,并系统地研究了掺杂浓度对其形貌、结构和电化学性能的影响.结果表明,硫掺入氧化钨后能够在引入氧缺... 通过硫掺杂来改善氧化钨(WO_(3))电催化剂活性不足和反应动力学缓慢的问题.采用二次煅烧法成功合成了硫掺杂氧化钨(S-WO_(3))电催化剂,并系统地研究了掺杂浓度对其形貌、结构和电化学性能的影响.结果表明,硫掺入氧化钨后能够在引入氧缺陷的同时调控电子结构,显著提高了氧化钨的电催化活性.使用硫粉量为0.11 g的S-WO_(3)-1催化剂具有最佳的硫掺杂浓度.为了实现10 mA cm^(-2)的电流密度仅仅需要161 mV过电位,并且能够持续长达30000 s的析氢过程,显示出优异的催化活性和循环稳定性.本研究为开发掺杂型高效析氢电催化剂提供了新途径. 展开更多
关键词 电催化剂 析氢反应 氧化钨 硫掺杂 电子结构
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B,N共掺杂富勒烯C_(70)作为氧还原和氧析出非金属电催化剂的理论研究
6
作者 杨思伟 黄旭日 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期70-79,共10页
采用密度泛函理论研究了B,N共掺杂富勒烯C_(70)[C_(68)B(n)N(m),n,m=1~5,分别代表B和N取代的C位点]的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)性能.结果表明,C_(68)B(n)N(m)在热力学上是稳定的,且其ΔG_(*O)OH和ΔG_(*O)与ΔG_(*OH)均呈良好... 采用密度泛函理论研究了B,N共掺杂富勒烯C_(70)[C_(68)B(n)N(m),n,m=1~5,分别代表B和N取代的C位点]的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)性能.结果表明,C_(68)B(n)N(m)在热力学上是稳定的,且其ΔG_(*O)OH和ΔG_(*O)与ΔG_(*OH)均呈良好的线性关系.其中,C_(68)B(4)N(2)与C_(68)B(5)N(2)催化剂的ORR过电位为0.45 V,与商业Pt催化剂相当;C_(68)B(4)N(1)的OER过电位最低(0.38 V),优于传统RuO_(2)催化剂(0.42 V),C_(68)B(1)N(3)也表现出与RuO_(2)相当的OER活性.通过精确调控B,N共掺杂位置,可显著降低ORR与OER过电位,提升C_(70)的催化性能.根据活性趋势图,C_(68)B(n)N(m)的最佳ORR和OER活性分别出现在ΔG_(*O)-ΔG_(*OH)=0.92 eV和ΔG_(*O)-ΔG_(*OH)=1.42 eV处.研究结果为设计和发现新的非金属碳基电催化剂提供了线索. 展开更多
关键词 非金属电催化剂 氧还原反应 氧析出反应 密度泛函理论
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FeNi_(3)-Fe_(3)O_(4)/CN催化剂的制备及其电催化析氧性能
7
作者 陈东健 孙雨倩 银凤翔 《化工进展》 北大核心 2025年第7期3928-3937,共10页
电解水制氢中的阳极析氧反应(OER)因反应能垒较高,降低了电解水的效率,因此研发高效的析氧催化剂是推动电解水产业化的重要途径。本文通过高温热解聚苯胺、硝酸铁和硝酸镍制备了一系列不同Fe和Ni含量的FeNi/CN催化剂。通过X射线衍射(XRD... 电解水制氢中的阳极析氧反应(OER)因反应能垒较高,降低了电解水的效率,因此研发高效的析氧催化剂是推动电解水产业化的重要途径。本文通过高温热解聚苯胺、硝酸铁和硝酸镍制备了一系列不同Fe和Ni含量的FeNi/CN催化剂。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等分析手段表征了催化剂的结构,采用线性扫描伏安法(LSV)和计时电位法(CP)等方法在碱性电解液中评价了催化剂的电化学析氧性能。结果表明,所制备的催化剂中含有FeNi_(3)和Fe_(3)O_(4)纳米颗粒,这些颗粒很好地分散在聚苯胺衍生的碳上。随着铁含量的逐渐降低,OER过电位表现出先减小后增大的趋势。其中,Fe1Ni1/CN催化剂具有最低的OER过电位,在10mA/cm^(2)下的过电位仅为339mV,Tafel斜率为87mV/dec,表现出最好的OER催化活性,优于文献中报道的大多数铁基和镍基催化剂。 展开更多
关键词 电化学 催化剂 复合材料 析氧反应 四氧化三铁 镍铁合金
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组成和热处理温度对于二元普鲁士蓝催化剂氧析出反应性能的影响
8
作者 杜婷 王辉 +3 位作者 白会涛 王博 薛晴 李慧 《材料科学与工程学报》 北大核心 2025年第2期224-228,共5页
普鲁士蓝类化合物含有大量过渡金属活性位点,并且具有高比表面积和可控的多孔结构,常被用作高效的氧气析出反应催化剂。本实验研究了过渡金属元素组成和热处理温度对于二元PBAs的析氧反应(OER)性能的影响,得到以下规律:Na_(x)Co[Fe(CN)_... 普鲁士蓝类化合物含有大量过渡金属活性位点,并且具有高比表面积和可控的多孔结构,常被用作高效的氧气析出反应催化剂。本实验研究了过渡金属元素组成和热处理温度对于二元PBAs的析氧反应(OER)性能的影响,得到以下规律:Na_(x)Co[Fe(CN)_(6)]、Na_(x)Ni[Fe(CN)_(6)]、K_(x)Ni[Co(CN)_(6)]的OER催化活性依次降低;相同测试条件下,随着热处理温度提高,Na_(x)Co[Fe(CN)_(6)]的OER催化活性逐渐降低,Na_(x)Ni[Fe(CN)_(6)]的OER催化活性先降后升,K_(x)Ni[Co(CN)_(6)]的OER催化活性逐渐升高。 展开更多
关键词 普鲁士蓝类化合物 析氧反应 催化剂
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过渡族金属及其化合物碱性电解水析氧催化剂研究进展
9
作者 王见 刘太楷 +3 位作者 丁茯 刘红消 邓春明 廖汉林 《太阳能学报》 北大核心 2025年第5期62-72,共11页
该文主要从电解水制氢技术的发展现状、电解水析氧机理以及析氧催化材料等方面进行探讨和分析,通过过渡族金属元素催化材料OER性能的分析,对催化剂设计和制备中存在的不足进行深入地探讨,为低成本、高性能的催化剂材料开发提供依据。
关键词 碱性电解水 析氧反应 oer机理 oer催化剂 过渡族金属
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富勒烯/金属卟啉析氢和氧还原双功能电催化剂的制备及性能
10
作者 董新宇 强晋源 +7 位作者 康锋 许哲 张荣乐 白秦玉 杨佳睿 陈扬 王海 冯永强 《精细化工》 北大核心 2025年第3期630-637,共8页
富勒烯(C_(60))与Fe基、Ni基四苯基卟啉(TPP)通过π电子体系的共轭效应实现了自组装,通过梯度退火工艺,制备了氮掺杂石墨碳负载FeNi合金纳米颗粒复合电催化剂(C_(60)/FeNiTPP-1)。采用XRD、SEM、TEM、XPS对C_(60)/FeNiTPP-1进行了表征,... 富勒烯(C_(60))与Fe基、Ni基四苯基卟啉(TPP)通过π电子体系的共轭效应实现了自组装,通过梯度退火工艺,制备了氮掺杂石墨碳负载FeNi合金纳米颗粒复合电催化剂(C_(60)/FeNiTPP-1)。采用XRD、SEM、TEM、XPS对C_(60)/FeNiTPP-1进行了表征,通过电化学测试对其析氢反应(HER)及氧还原反应(ORR)性能进行了评价。结果表明,C_(60)/FeNiTPP-1为HER和ORR双功能电催化剂,HER过程中,在浓度1.0 mol/L的KOH溶液中仅需164 mV的析氢过电势即可达到10 mA/cm^(2)的电流密度,并且催化稳定性能保持至少20 h;ORR过程中,C_(60)/FeNiTPP-1的半波电位为0.824 V(vs.可逆氢电极电势),且具有良好的稳定性和甲醇耐受性。 展开更多
关键词 富勒烯 金属卟啉 电催化剂 析氢反应 氧还原反应 有机电化学
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MnCoNi层状双氢氧化物@Co-Ni-S非晶空心多面体复合物的构筑及其优异的电催化析氧性能
11
作者 施华锋 《无机化学学报》 北大核心 2025年第7期1380-1386,共7页
以泡沫镍(NF)负载的MnCoNi层状双氢氧化物(MnCoNi LDH)纳米针阵列为衬底,通过湿化学三步法成功制备出Co-Ni-S多金属硫化物负载的MnCoNi LDH@Co-Ni-S/NF非晶空心多面体纳米复合材料,该材料具有优异的电催化析氧性能。电化学测试结果显示,... 以泡沫镍(NF)负载的MnCoNi层状双氢氧化物(MnCoNi LDH)纳米针阵列为衬底,通过湿化学三步法成功制备出Co-Ni-S多金属硫化物负载的MnCoNi LDH@Co-Ni-S/NF非晶空心多面体纳米复合材料,该材料具有优异的电催化析氧性能。电化学测试结果显示,在1.0 mol·L^(-1)KOH溶液中,仅需248 mV的过电位就能输出50 mA·cm^(-2)的电流密度。此外,所构建的MnCoNi LDH@Co-Ni-S/NF非晶空心多面体电极在40、60和80 mA·cm^(-2)下均能连续稳定工作至少20 h,充分表明该电极具备良好的长循环稳定性。 展开更多
关键词 电催化剂 MnCoNi层状双氢氧化物 Co-Ni-S空心多面体 析氧反应
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钌基电催化剂在电解水析氧方面的研究进展
12
作者 王吴韬 施秋杰 +1 位作者 王成成 张呈旭 《材料科学与工程学报》 北大核心 2025年第1期126-135,共10页
氢能具有储量丰富、清洁高效、能量密度高等优点,是人类可使用的理想能源之一。利用可再生能源电解水制氢是最被认可的氢能利用技术之一,其技术的成功实现保障了人类能源需求,并且对降低二氧化碳排放具有重要的意义。质子交换膜(PEM)电... 氢能具有储量丰富、清洁高效、能量密度高等优点,是人类可使用的理想能源之一。利用可再生能源电解水制氢是最被认可的氢能利用技术之一,其技术的成功实现保障了人类能源需求,并且对降低二氧化碳排放具有重要的意义。质子交换膜(PEM)电解槽水电解技术具有运用灵活、更适合可再生能源的波动性等优点,是未来水电解发展的主要研究方向,但其面临着阳极析氧铱(Ir)基催化剂用量过高导致的高成本等难题。金属钌(Ru)具有更小的析氧反应过电位,但其也面临着用量过大、稳定性欠佳等难题。本文总结了近期高效Ru基电解水析氧反应催化剂制备方面的研究现状,并对其未来的发展方向进行展望。 展开更多
关键词 Ru基催化剂 电解水 析氧反应 过电位
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金属卟啉/多壁碳纳米管复合材料的电催化析氢反应
13
作者 刘兆镇 姚燕芳 +3 位作者 房坤 吕昀叡 叶勇 刘海洋 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第5期131-139,共9页
制备了过渡金属(Co,Cu,Mn,Ni,Fe)的5,10,15,20-四苯基卟啉(TPP)配合物,并通过非共价相互作用制得了金属卟啉/多壁碳纳米管(MTPP/MWCNTs)电催化析氢反应(HER)复合材料.结果表明,当金属卟啉的负载量(质量分数)为10%时,复合材料CoTPP/MWCNT... 制备了过渡金属(Co,Cu,Mn,Ni,Fe)的5,10,15,20-四苯基卟啉(TPP)配合物,并通过非共价相互作用制得了金属卟啉/多壁碳纳米管(MTPP/MWCNTs)电催化析氢反应(HER)复合材料.结果表明,当金属卟啉的负载量(质量分数)为10%时,复合材料CoTPP/MWCNTs的电催化析氢性能最佳.紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)结果显示,金属卟啉与多壁碳纳米管之间存在较强的π-π相互作用.MTPP/MWCNTs复合材料的催化活性顺序为Co>Cu>Mn>Ni>Fe.其中,CoTPP/MWCNTs在电流密度为10 mA/cm2时的过电位为631 mV,并且具有最小的Tafel斜率(161.3 mV/dec)和电荷转移电阻(10.3Ω).本文研究表明金属卟啉与多壁碳纳米管的非共价结合是构建复合材料电催化剂的一条有效途径. 展开更多
关键词 金属卟啉 多壁碳纳米管 非共价结合 电催化 析氢反应
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海胆结构RuO_(2)@IrO_(2)纳米催化剂的制备及酸性析氧反应性能研究
14
作者 梁凤波 熊宏旭 +3 位作者 陈子豪 龚奇奇 孙良良 刘丽丽 《陶瓷学报》 北大核心 2025年第3期490-498,共9页
在众多制氢技术中,质子交换膜(PEM)电解水制氢技术具有原料简单易得、产出氢气浓度高及操作简便等一系列优势。但PEM电解槽中析氧反应(OER)缓慢是电解水制氢的发展瓶颈,开发高效且稳定的电催化剂以提升OER动力学速率具有重要意义。氧化... 在众多制氢技术中,质子交换膜(PEM)电解水制氢技术具有原料简单易得、产出氢气浓度高及操作简便等一系列优势。但PEM电解槽中析氧反应(OER)缓慢是电解水制氢的发展瓶颈,开发高效且稳定的电催化剂以提升OER动力学速率具有重要意义。氧化铱IrO_(2)在酸中的析氧反应(OER)中仅次于最活跃的RuO_(2),但是其稳定性远远高于RuO_(2)。为了得到兼具高活性和高稳定性的催化剂,以纳米RuO_(2)作为内核采用亚当斯熔融法包裹IrO_(2),制备了RuO_(2)@IrO_(2)的核壳结构催化剂。利用X射线衍射、X-射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和电化学工作站对该材料的晶体结构、元素组成、表面形貌,进行了表征和分析。结果表明,该方法制备了一种具有海胆结构的RuO_(2)@IrO_(2)催化剂。负载适量IrO_(2)可以缓解RuO_(2)在析氧过程中的过度氧化溶解,对RuO_(2)起到良好的保护作用,从而增强催化剂的稳定性。负载20%IrO_(2)的RuO_(2)@IrO_(2)催化剂在高电流密度下展现出比RuO_(2)颗粒更优的催化活性和稳定性,在100 mA·cm^(−2)电流密度下过电位低至364 mV,连续测试20 h,电位仅降低了29 mV。 展开更多
关键词 质子交换膜电解水 析氧反应 氧化铱/钌 催化活性
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钨掺杂镍铁水滑石高效电催化析氧反应 被引量：3
15
作者 段欣漩 Marshet Getaye Sendeku +6 位作者 张道明 周道金 徐立军 高学庆 陈爱兵 邝允 孙晓明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期44-45,共2页
电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但... 电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但是由于水滑石导电性差、活性位点暴露不充分、对反应中间体吸附较弱等问题,催化活性还需要进一步提高。如何提升催化活性已经被科学家们广泛关注,比如:制造缺陷、掺杂、将水滑石剥离为单层结构和组装为阵列结构等。在本论文中,通过简单的“一锅法”醇解合成了一系列不同量W掺杂NiFe-LDH的样品。XRD结果表明合成的NiFeW-LDH的衍射峰与完美NiFe-LDH标准卡片相同,没有其他的衍射峰,表明W没有单独成相,被成功掺杂进入NiFe-LDH。扫描电镜表明NiFeW-LDH为纳米片(尺寸约为~500 nm)组成的3d立体花状结构,且材料中Ni、Fe和W均匀分布。XPS表明材料中W的价态为6+,与未掺杂的NiFe-LDH相比,Fe向高价态移动,表面吸附的OH增多。在密度泛函理论(DFT)计算中,结果同样表明W6+掺杂有利于H2O和O*中间体的吸附,提高了Fe位点的活性。在1 mol∙L^(−1) KOH中,NiFeW-LDH达到10 mA·cm^(−2)所需过电位是199和237 mV,这比大多数的NiFe基粉末催化剂的性能好。综上,实验和计算表明W掺杂调控催化剂中Fe位点电子结构,优化对反应中间体的吸附,使催化剂具有更高活性。 展开更多
关键词 析氧反应 水滑石 钨掺杂 电子相互作用 电催化
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Fe^(3+)协同Ni基金属-有机框架提升电催化析氧反应活性的研究 被引量：2
16
作者 陈星亮 范文娟 +2 位作者 常会 黄海平 蒋志强 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期152-158,共7页
采用溶剂热法合成了金属-有机框架材料(phen-Ni),然后通过掺杂异金属Fe^(3+)制备了Fe@phen-Ni电催化剂。利用X射线单晶衍射仪、X射线光电子能谱仪、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等对催化剂的物相、形貌及各成分化学状态进行表征。利... 采用溶剂热法合成了金属-有机框架材料(phen-Ni),然后通过掺杂异金属Fe^(3+)制备了Fe@phen-Ni电催化剂。利用X射线单晶衍射仪、X射线光电子能谱仪、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等对催化剂的物相、形貌及各成分化学状态进行表征。利用线性扫描伏安法(LSV)和电化学阻抗谱(EIS)等研究了Fe@phen-Ni催化剂的电催化析氧(OER)性能。结果表明,当电流密度为10mA/cm^(2)时,Fe@phen-Ni的OER过电位为333mV,与phen-Ni相比显示出更优异的OER催化活性。Fe@phen-Ni电催化活性的提高归因于Fe^(3+)的引入,这不仅增加了电催化剂的活性位点,而且由于Fe^(3+)和Ni^(2+)的协同作用,促进了电子转移,从而提高了电催化活性。该工作不仅证实了异金属离子的掺杂有利于提高电催化析氧活性,而且为基于金属-有机框架材料制备电化学OER催化剂提供了新的思路。 展开更多
关键词 金属-有机框架 电催化 析氧反应 非贵金属电催化剂
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Co-Cu双金属MOF纳米片的合成及电催化析氧反应研究 被引量：1
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作者 龚盛鹏 刘杨 秦勇 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期247-252,共6页
析氧反应(OER)是电解水制氢的阳极反应,其反应速度仅为阴极析氢反应(HER)速度的十分之一。为了加快反应速度,通常需要使用RuO_(2)等贵金属催化剂,但贵金属的稀缺性及较低的催化活性限制了其发展。金属有机框架(MOFs)材料是一类非常具有... 析氧反应(OER)是电解水制氢的阳极反应,其反应速度仅为阴极析氢反应(HER)速度的十分之一。为了加快反应速度,通常需要使用RuO_(2)等贵金属催化剂,但贵金属的稀缺性及较低的催化活性限制了其发展。金属有机框架(MOFs)材料是一类非常具有发展前景的OER电催化剂,然而目前MOFs在电催化OER中的应用也面临诸多问题,例如制备过程复杂、配体价格昂贵、催化活性低等。在此,提出了一种简易的表面活性剂辅助法制备Co-Cu双金属MOF纳米片的方法,在室温下搅拌对苯二甲酸和硝酸铜、硝酸钴,十二烷基硫酸钠的混合溶液,即可得到尺寸约为100~200nm的Co-Cu MOF纳米片。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等手段对材料结构进行了表征。电催化OER性能测试表明,Co-Cu MOF(n_(Co)∶n_(Cu)=2∶1)在碱性条件下对OER反应具有优异的OER活性,达到电流密度10mA/cm^(2)时的过电位(η_(10))仅为320mV,明显优于单一的Co MOF(430mV)和Cu MOF(几乎没有活性)。理论研究表明,Cu^(2+)的加入能提高Co MOF中Co的氧化态,进而提高其OER活性。该法操作简单、原料价格便宜,适合大规模生产,具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 电催化 金属有机框架 析氧反应
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低温熔盐辅助铈掺杂钴基氢氧化物用于工业级电催化析氧反应
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作者 王福利 吕千喜 +4 位作者 董宜文 谢静宜 王志才 董斌 柴永明 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1299-1306,共8页
开发低成本、高性能的析氧电催化剂提升电化学水分解的效率,对于氢能的大规模利用具有重要的意义。钴基氢氧化物是一类极具潜力的析氧(OER)电催化剂,但是较差的导电性与催化活性严重制约了其应用推广。本研究采用一步低温熔盐法合成了... 开发低成本、高性能的析氧电催化剂提升电化学水分解的效率,对于氢能的大规模利用具有重要的意义。钴基氢氧化物是一类极具潜力的析氧(OER)电催化剂,但是较差的导电性与催化活性严重制约了其应用推广。本研究采用一步低温熔盐法合成了铈掺杂的硝酸氢氧化钴电催化剂(Ce-CoNH/CF)。该催化剂在1 mol/L KOH电解液中具有最低的过电位(448 mV@1000 mA/cm^(2))。塔菲尔(Tafel)斜率、循环伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)测试表明,快速的反应动力学、高效的电化学活性比表面积(ECSA)和极低的电荷转移电阻(Rct)共同作用使得催化剂具有优异的性能。并且在实验室条件下的模拟工业化测试也表明,Ce-CoNH/CF在工业级高温、高浓度的电解液(6 mol/L KOH,70℃)中同样展现出了出色的析氧性能。 展开更多
关键词 熔融盐 析氧反应 电催化 碱性 掺杂
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电解水析氢催化剂研究进展
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作者 吴琼 刘聪志 +2 位作者 王建立 姜兴剑 赵新一 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期140-147,共8页
电解水制氢是一种温和且高效的制氢过程,催化剂在析氢反应(HER)中起着不可替代的作用。在扩大氢气生产过程中,开发高效、稳定且廉价的催化剂是电解水制氢面临的巨大挑战。综述了贵金属、非贵金属和碳基催化剂等常用HER催化剂的研究进展... 电解水制氢是一种温和且高效的制氢过程,催化剂在析氢反应(HER)中起着不可替代的作用。在扩大氢气生产过程中,开发高效、稳定且廉价的催化剂是电解水制氢面临的巨大挑战。综述了贵金属、非贵金属和碳基催化剂等常用HER催化剂的研究进展,重点分析了以上HER催化剂的催化活性和稳定性,总结了包括杂原子掺杂、结构工程以及晶体和缺陷工程的一般性改进设计策略,以提升催化剂的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 电解水 析氢反应 催化剂 电催化
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二维M_(2)X_(2)(M:Mo、W和X:F、Cl)析氢和析氧反应的电催化性能
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作者 侯懿娜 王博静 王瑞宁 《河北大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第6期602-611,共10页
以剥离密排六方结构(HCP)的块状金属,形成单层金属薄膜为切入点,通过用卤素原子钝化中间金属层的方法,形成了一类稳定的ABAB堆叠的金属卤素化合物.对比了*O中吸附O原子和不吸附O原子的Mo-d投影态密度图,期望揭示电子排布、成键状态与材... 以剥离密排六方结构(HCP)的块状金属,形成单层金属薄膜为切入点,通过用卤素原子钝化中间金属层的方法,形成了一类稳定的ABAB堆叠的金属卤素化合物.对比了*O中吸附O原子和不吸附O原子的Mo-d投影态密度图,期望揭示电子排布、成键状态与材料催化性能之间的关联.电子结构计算表明Mo_(2)X_(2)和W_(2)X_(2)具有很好的导电性.通过与过渡金属二硫化物(MoS 2)类比,将缺陷工程(卤素原子空位)引入活性位点,然后计算了其在四电子转移析氧反应中的反应能垒,发现它们具有良好的催化性能,其中,W 2Cl 2的析氧催化性能最好,过电位仅有1.95 V.最后,通过详细分析电子、轨道之间耦合作用,给出了清晰的物理图像. 展开更多
关键词 电子结构 电催化析氧反应 密度泛函理论
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