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钯基催化剂在电催化加氢脱氯技术的应用与挑战
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作者 李俊熙 柳云骐 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6428-6442,共15页
电催化加氢脱氯(EHDC)技术是一种新型的高效、安全、绿色的水处理技术。钯(Pd)催化剂作为较有效的EHDC催化剂由于其易失活和价格昂贵的原因限制其工业应用。本文分析了调控Pd的形态结构(分散度、颗粒大小、晶面)、尺度效应(单原子催化... 电催化加氢脱氯(EHDC)技术是一种新型的高效、安全、绿色的水处理技术。钯(Pd)催化剂作为较有效的EHDC催化剂由于其易失活和价格昂贵的原因限制其工业应用。本文分析了调控Pd的形态结构(分散度、颗粒大小、晶面)、尺度效应(单原子催化剂、双原子催化剂)和电子结构调控对提升Pd的EHDC性能的研究进展,提出提升Pd对污染物的有效吸附能够提升EHDC性能。探讨了其他因素(工作电位、共存离子、pH等)对其活性的影响。对EHDC技术未来应用进行了展望,以简单方式制备Pd单原子催化剂,实现100%的原子利用率,显著降低Pd的成本,耦合可再生能源技术降低能源成本,推动工业化应用是未来的一个研究方向。 展开更多
关键词 化学 电催化加氢脱氯 钯基催化 含氯有机物 废水
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苯、甲苯电催化加氢研究进展 被引量:2
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作者 侯建国 俞英 潘惠芳 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第5期655-659,共5页
该文总结了有机液态氢化物 -苯、甲苯电催化加氢研究的进展情况 ,并从理论和试验研究两方面给以介绍。苯、甲苯作为液态有机储氢介质 ,具有储量大 [其最大储氢量分别为 7.14 %和 6 .19% (均为质量百分数 ) ],易于输运 (与汽油输运类似 ... 该文总结了有机液态氢化物 -苯、甲苯电催化加氢研究的进展情况 ,并从理论和试验研究两方面给以介绍。苯、甲苯作为液态有机储氢介质 ,具有储量大 [其最大储氢量分别为 7.14 %和 6 .19% (均为质量百分数 ) ],易于输运 (与汽油输运类似 )及加氢 脱氢可逆性好的特点 (可反复循环 ,稳定可达~ 2 0a) ,是一类具有潜在应用前景的新型储氢材料。电催化加氢可在温和的条件下进行 ,具有很好的应用前景。 展开更多
关键词 甲苯 电催化加氢 有机液态化物
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苯电催化加氢反应机理研究 被引量:1
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作者 黄海燕 俞英 +1 位作者 侯建国 董智勇 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2005年第6期777-779,共3页
The mechanism of electrocatalytic hydrogenation of benzene was investigated by electrochemical techniques——Rotating Electrode(RE),Cyclic Voltammetry(CV).Based on the experimental results and reasonable analysis,the ... The mechanism of electrocatalytic hydrogenation of benzene was investigated by electrochemical techniques——Rotating Electrode(RE),Cyclic Voltammetry(CV).Based on the experimental results and reasonable analysis,the following conclusions were drawn:benzene hydrogenation is a multi-step,irreversible and elelctrocatalytic process controlled mainly by diffusion on Pt and Hg electrodes.For electrochemical coupling of benzene hydrogenation and water electrolysis,the composite SPE electrode with optimum catalyst was applied.It was found that the process of benzene hydrogenation on SPE electrode was controlled by diffusion that was consistent with the behaviors of benzene on Pt and Hg electrodes,nevertheless the electrochemical hydrogenation voltage on electrode was different. 展开更多
关键词 电催化加氢 SPE
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有机液态氢化物电催化加氢产物的分析方法
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作者 侯建国 俞英 +1 位作者 陈晓艳 潘惠芳 《石油大学学报(自然科学版)》 CSCD 北大核心 2003年第1期99-101,共3页
为建立一种对有机液态氢化物电催化加氢产物进行分析的方法 ,对一系列玻璃管填充柱和毛细管柱进行了筛选 ,考察了柱温、载气流速、进样器温度、检测室温度等条件对色谱柱分离效果的影响 ,建立了苯系电催化加氢产物气相色谱分离方法。其... 为建立一种对有机液态氢化物电催化加氢产物进行分析的方法 ,对一系列玻璃管填充柱和毛细管柱进行了筛选 ,考察了柱温、载气流速、进样器温度、检测室温度等条件对色谱柱分离效果的影响 ,建立了苯系电催化加氢产物气相色谱分离方法。其优选条件如下 :色谱柱为 5 0m长的毛细管柱 ,其内径为 0 .2 5mm ,固定液为SP2 10 0 ;柱温为 5 0℃ ,进样器温度为 15 0℃ ,检测室温度为 180℃ ,柱前压为 0 .2MPa(载气流速为 2 5 .1mL/min)。该分析方法具有分析时间短、易控制等特点。 展开更多
关键词 有机液态化物 电催化加氢 气相色谱 产物
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木质素模型化合物的电化学催化研究:转化特性与产物选择性
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作者 韦德宁 汤宏彪 +5 位作者 杨改秀 杨俊涛 李宁 陈冠益 陈春香 冯治杰 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期677-686,共10页
酚类衍生物是生物油的关键组分,对其电催化加氢(ECH)性质的深入理解对于高效利用生物油至关重要。基于此种考量,本工作研究了生物油中代表性物质愈创木酚的电催化加氢性能,探讨了其电催化加氢的反应机制、转化率和产品选择性在不同反应... 酚类衍生物是生物油的关键组分,对其电催化加氢(ECH)性质的深入理解对于高效利用生物油至关重要。基于此种考量,本工作研究了生物油中代表性物质愈创木酚的电催化加氢性能,探讨了其电催化加氢的反应机制、转化率和产品选择性在不同反应条件下(温度:40−80℃,高氯酸浓度:0.2–1.0 mol/L,电流强度:(–10)–(–150)mA)的变化。同时,也探索了愈创木酚中间产物(2-甲氧基环己酮和环己酮)等对其电催化加氢的影响。结果表明,愈创木酚的ECH转化率随温度和电流强度的提高而增加,但高氯酸浓度的增加则对转化率具有相反的影响。同时发现,中间产物的存在增强了愈创木酚的电催化加氢转化率,尤其是2-甲氧基环己酮,其效果更为显著。在此基础上,对其他种酚类衍生物(包括苯酚、邻苯二酚、愈创木酚、丁香酚和香草醛)及其混合物的电催化加氢机制的进一步研究中发现,模型化合物的电催化转化率与苯环上官能团的复杂程度成反比。在其中结构最简单的苯酚具有最高的转化率(89.34%),而由于结构更复杂,香草醛的转化率最低,仅为46.79%。同时,在多组分混合物的电催化加氢研究中发现,模型化合物的协同和竞争机制将显著影响各自的转化率。 展开更多
关键词 电催化加氢脱氧 酚类衍生物 混合模型化合物 产物选择性
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电催化同步降解水中硝酸盐氮和有机氯化物的研究 被引量:4
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作者 范经华 范彬 +3 位作者 陈朝阳 张忠国 李燕中 鹿道强 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2006年第6期688-691,共4页
在利用电化学反应器单独脱硝脱卤的电催化实验基础上,对电化学催化方法同步脱硝脱卤进行研究.试验采用化学沉积法负载钯-铜合金(4∶1)的多孔钛板作为电解反应器阴极,电解硝酸盐氮(NO-3-N)和五氯酚(PCP)的混合溶液.结果表明:PCP的脱卤效... 在利用电化学反应器单独脱硝脱卤的电催化实验基础上,对电化学催化方法同步脱硝脱卤进行研究.试验采用化学沉积法负载钯-铜合金(4∶1)的多孔钛板作为电解反应器阴极,电解硝酸盐氮(NO-3-N)和五氯酚(PCP)的混合溶液.结果表明:PCP的脱卤效果与单独脱卤时相似,但PCP的存在对NO-3-N的还原脱除有明显影响.PCP在钯原子上的竞争性吸附抑制了NO3--N还原反应的中间产物NO2--N继续还原,导致在反应初期出现NO2--N的积累;随着PCP的充分还原,前期积累的副产物NO-2-N可以逐渐被降解.分批试验和推流试验结果表明,利用多孔钛板负载的钯-铜二元合金电极,选择合适的反应参数,可有效地脱除水中的硝酸盐氮和卤代有机物. 展开更多
关键词 多孔钛 钯铜合金 电催化加氢 同步脱硝脱卤
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PPY掺杂离子对电催化脱氯Pd/PPY/Ni电极的影响 被引量:1
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作者 李君敬 刘惠玲 +2 位作者 程修文 陈清华 王执伟 《哈尔滨工业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期48-52,共5页
为制备高效稳定的用于电催化去除氯代有机物的电极,采用扫描电子显微镜和电催化脱氯实验考察不同聚吡咯掺杂离子对Pd/PPY/Ni复合电极的形貌和电催化加氢脱氯性能的影响.将制备的电极在强吸附性阴离子存在情况下,考察其电催化性能的变化... 为制备高效稳定的用于电催化去除氯代有机物的电极,采用扫描电子显微镜和电催化脱氯实验考察不同聚吡咯掺杂离子对Pd/PPY/Ni复合电极的形貌和电催化加氢脱氯性能的影响.将制备的电极在强吸附性阴离子存在情况下,考察其电催化性能的变化.结果表明,掺杂离子对复合电极的形貌和电催化性能有显著的影响,对甲苯磺酸掺杂的聚吡咯对应的Pd/PPY(PTS)/Ni电极有最高的电催化加氢脱氯效率(高达91.1%),高氯酸钠掺杂的聚吡咯对应的电极电催化性能最差.电催化体系中强吸附离子(ClO4-,Cl-)的存在对电极性能有微弱影响,表明电极具有良好的稳定性,可高效去除水中的氯酚类氯代有机物. 展开更多
关键词 电催化加氢脱氯 掺杂离子 形貌 脱氯性能 强吸附离子
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掺磷PdNi催化剂的合成及其电催化脱氯机理研究 被引量:1
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作者 黄彬彬 秦仕忆 曹兴凯 《湖南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期152-161,共10页
采用一步法合成含磷掺杂的Pd/NiP三元合金材料,其透射电子显微镜图、场发射扫描电子显微镜图以及X射线光电子能谱图等结果显示,合成的Pd/NiP材料为直径(4.4±1.0)nm的超细纳米颗粒.循环伏安结果显示该材料具有优异的电化学性能,Pd/... 采用一步法合成含磷掺杂的Pd/NiP三元合金材料,其透射电子显微镜图、场发射扫描电子显微镜图以及X射线光电子能谱图等结果显示,合成的Pd/NiP材料为直径(4.4±1.0)nm的超细纳米颗粒.循环伏安结果显示该材料具有优异的电化学性能,Pd/NiP纳米颗粒中Pd的电化学活性比表面积(ECSA)为42.11 m^(2)/g,是商业Pd/C纳米颗粒的1.5倍;Pd/NiP材料对4-氯苯酚(4-CP)显示出优异的电催化脱氯活性,直接电化学还原脱氯和间接电催化脱氯加氢两种途径均参与到4-CP的电催化脱氯过程中.同时,伏安特性分析显示,直接电化学还原脱氯过程中的电子转移系数(k)远小于0.5,表明C-Cl键的裂解遵循同步离解电子转移机理.研究表明,掺杂Ni和P原子引起的协同效应和压缩应变显著增强了Pd生成与储存氢原子的能力,同时有效抑制了氢气析出反应(HER),进而提升了电催化还原脱氯效率.电解实验结果显示,1.02 mg该材料对2 mmol/L 4-CP的脱氯效率在360 min内可达到87.5%,表观速率常数为0.005 7 min^(-1),展现了极强的催化脱氯活性.三次循环实验结果显示,其脱氯效率仍达到70%以上,表明该材料具有较好稳定性.本工作为掺磷双金属纳米颗粒的合成提供了一种简便策略,同时为电催化脱氯过程提供了一种良好的催化材料,为脱氯机理研究提供了重要参考. 展开更多
关键词 催化脱氯 4-氯苯酚 直接化学还原 间接催化脱氯
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电沉积法制备Pd-TiO2NTs/Ti电极降解2,4-二氯苯酚的试验研究 被引量:3
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作者 卢珏名 鲍建国 +2 位作者 徐田田 卢学实 刘程 《安全与环境工程》 CAS 北大核心 2019年第5期116-120,共5页
氯酚类物质中,2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是一种广泛存在于自然界中的含氯有机物,具有遗传毒性、致癌性,可能会造成严重的环境问题。目前用于去除2,4-DCP含氯有机污染物的方法均存在一定的缺陷。采用电沉积法将钯(Pd)负载在二氧化钛(TiO2)... 氯酚类物质中,2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是一种广泛存在于自然界中的含氯有机物,具有遗传毒性、致癌性,可能会造成严重的环境问题。目前用于去除2,4-DCP含氯有机污染物的方法均存在一定的缺陷。采用电沉积法将钯(Pd)负载在二氧化钛(TiO2)纳米管上作为阴极,通过Ti片阳极氧化的方式合成TiO2NTs/Ti载体作为阳极,制备了一种新型的载Pd电极Pd-TiO2NTs/Ti,用于2,4-DCP的脱氯,并通过对2,4-DCP进行电催化加氢脱氯试验考察了不同pH值和电流条件下对2,4-DCP的脱氯效果。试验结果表明:在pH值为5、电流为50mA的条件下,经过90min反应,2,4-DCP的脱氯效率达到91.5%,可为实际废水处理中2,4-DCP等氯酚类物质的去除提供新的思路。 展开更多
关键词 沉积法 Pd-TiO2NTs/Ti 2 4-二氯苯酚(2 4-DCP) 电催化加氢脱氯试验
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