载体对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化性能的影响 被引量：3

1

作者 陈清波 罗来涛 王建鑫 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期898-903,共6页

采用沉积沉淀法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,研究了不同载体对Au-Pd双金属催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Au-Pd/CeO2催化剂中形成的AuxPdy合金和氧空穴较多,致使Au-Pd/CeO2... 采用沉积沉淀法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,研究了不同载体对Au-Pd双金属催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Au-Pd/CeO2催化剂中形成的AuxPdy合金和氧空穴较多,致使Au-Pd/CeO2催化剂的活性较高;CeO2-TiO2和CeO2-ZrO2复合载体较大的比表面积和固溶体的形成有利于H2选择性的提高;Au-Pd/CeO2-ZrO2和Au-Pd/CeO2-TiO2催化剂有较高H2产率的主要原因是H2选择性的提高。 展开更多

关键词 Au-Pd催化剂 甲醇部分氧化 复合载体 制氢 沉积沉淀

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还原剂对Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化性能的影响 被引量：4

2

作者 陈清波 罗来涛 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期332-337,共6页

以PVP为保护剂,乙醇(ER)、乙二醇(GR)和水合肼(HR)为还原剂制备了一系列Au-Pd/CeO2催化剂,考察了还原剂对甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Au-Pd/CeO2(ER)催化剂具有较大的比表面积,形成... 以PVP为保护剂,乙醇(ER)、乙二醇(GR)和水合肼(HR)为还原剂制备了一系列Au-Pd/CeO2催化剂,考察了还原剂对甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Au-Pd/CeO2(ER)催化剂具有较大的比表面积,形成的AuxPdy量较多、粒径较小、分散度较高、活性组分与载体的相互作用较强,同时对甲醇的吸附量较大和吸附温度较低。因此,该催化剂具有较高的催化活性和氢气选择性以及较低的CO质量分数。 展开更多

关键词 Au-Pd催化剂 甲醇部分氧化 纳米CEO2 制氢

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CeO_2及其含量对Au-Pd/ZnO催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响 被引量：2

3

作者 王建鑫 罗来涛 陈丽 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第1期30-34,45,共6页

采用聚合物保护乙醇还原法制备了不同Zn/Ce摩尔比的Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂,考察了CeO2掺入量对Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH(CO2)-TPD、比表面积测定等技术对催化剂进行了表征。结果表明,C... 采用聚合物保护乙醇还原法制备了不同Zn/Ce摩尔比的Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂,考察了CeO2掺入量对Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH(CO2)-TPD、比表面积测定等技术对催化剂进行了表征。结果表明,CeO2的掺入提高了Au-Pd/ZnO催化剂的活性、氢选择性和稳定性,当n(Zn)/n(Ce)=7/3时催化剂活性最佳,598K甲醇的转化率和氢气选择性分别达到99%和64%,反应20h后催化剂的活性仍保持在95%以上。这归因于在该摩尔比时载体的比表面积最大、活性组分与载体的相互作用最强、催化剂的碱中心和对反应物甲醇的吸附量最大,这些均有利于甲醇部分氧化制氢反应性能的提高。 展开更多

关键词 Au-Pd催化剂 CeO2改性 甲醇部分氧化 制氢

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载体对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响 被引量：2

4

作者 王建鑫 罗来涛 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第10期977-981,共5页

用PVP保护乙醇还原法制备了一系列Au-Pd/MOx(M=Zn、Ce、Fe、Ti、Cr和Al)双金属催化剂,考察了不同载体对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响,用XRD、TG、TPD、TPR和TPH等对催化剂进行了表征。结果表明,载体对催化剂性能有较大影响,... 用PVP保护乙醇还原法制备了一系列Au-Pd/MOx(M=Zn、Ce、Fe、Ti、Cr和Al)双金属催化剂,考察了不同载体对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响,用XRD、TG、TPD、TPR和TPH等对催化剂进行了表征。结果表明,载体对催化剂性能有较大影响,与钛、铬和铝氧化物载体相比,448K时偏碱性的锌、铈和铁氧化物载体负载的Au-Pd催化剂的甲醇转化率均在80.0%以上,催化剂积碳量降低。其中以Au-Pd/ZnO催化剂的效果最好,523K时甲醇转化率和氢气选择性分别为99.0%和45.6%,反应20h后积碳量仅为0.0232g/gcat.。 展开更多

关键词 甲醇部分氧化 Au-Pd双金属催化剂 载体 制氢 积碳

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保护剂对Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化性能的影响 被引量：1

5

作者 陈清波 罗来涛 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第1期14-19,共6页

以聚乙烯吡咯烷酮(PVP),聚乙烯醇(PVA)和聚乙二醇(PEG4000)为保护剂分别制备了Au-Pd/CeO2催化剂,考察了不同保护剂对甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,与以PVA或PEG为保护剂制备的Au-Pd/C... 以聚乙烯吡咯烷酮(PVP),聚乙烯醇(PVA)和聚乙二醇(PEG4000)为保护剂分别制备了Au-Pd/CeO2催化剂,考察了不同保护剂对甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,与以PVA或PEG为保护剂制备的Au-Pd/CeO2催化剂相比,以PVP为保护剂制备的Au-Pd/CeO2催化剂中Au沉积率较高,形成的AuxPdy合金较多,金属与载体的相互作用较强,对甲醇吸附量较小,载体表面Ce3+的含量较高,CeO2晶格氧向表面迁移较容易,这使得以PVP为保护剂制备的Au-Pd/CeO2催化剂有较好的甲醇部分氧化反应活性。 展开更多

关键词 Au—Pd催化剂 聚合物保护剂 甲醇部分氧化 制氢

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Au/CeO_2、Pd/CeO_2和Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的研究

6

作者 李苑 罗来涛 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期12-16,34,共6页

采用沉积沉淀法制备了Au/CeO2、Pd/CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂,研究了催化剂的甲醇部分氧化制氢性能,并运用XRD、UV-Vis、TPR、H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,与Pd/CeO2和Au/CeO2相比,Au-Pd/CeO2双金属催化剂显示出较... 采用沉积沉淀法制备了Au/CeO2、Pd/CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂,研究了催化剂的甲醇部分氧化制氢性能,并运用XRD、UV-Vis、TPR、H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,与Pd/CeO2和Au/CeO2相比,Au-Pd/CeO2双金属催化剂显示出较高的催化活性和较高的氢产率,这是由于Au和Pd的相互作用减少了Pd对反应产物H2的吸附,有利于活性中心再生,且减小了H2的深度氧化,同时Au和Pd相互作用使金粒子较稳定、不易聚集,有利于高温时H2选择性的稳定。 展开更多

关键词 甲醇部分氧化 Au-Pd双金属催化剂 氧化铈 制氢

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ZnO对Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响 被引量：6

7

作者 李苑 罗来涛 李长全 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期448-453,共6页

采用沉积沉淀法制备了Au-Pd双金属催化剂,研究了ZnO对Au-Pd/CeO2催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用N2吸附、XRD、UV-Vis、TPR、H2-TPD和CO-IR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的引入减少了Pd活性中心,降低了催化剂的活性,但提... 采用沉积沉淀法制备了Au-Pd双金属催化剂,研究了ZnO对Au-Pd/CeO2催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用N2吸附、XRD、UV-Vis、TPR、H2-TPD和CO-IR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的引入减少了Pd活性中心,降低了催化剂的活性,但提高了催化剂H2选择性和降低了CO选择性.Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂的TPR表明,在约200℃时开始有部分ZnO被还原,CO-IR显示CO吸收峰移向低频,这些结果表明Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂中Pd和Zn之间发生了相互作用.Pd和Zn之间相互作用抑制了Pd的甲醇分解活性,有利于H2和CO2的生成,使Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂表现出较高的H2选择性和较低的CO选择性. 展开更多

关键词 甲醇部分氧化 Au-Pd双金属催化剂 CEO2 ZNO 制氢

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第二组分对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化性能的影响 被引量：6

8

作者 陈清波 罗来涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期529-533,共5页

本文研究了Pd、Pt、Ru和Ag对Au/CeO2催化剂以及Pd含量对Au-Pd/CeO2催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对Au/CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂进行了表征.结果表明,Pd和Pt的加入能提高Au/CeO2催化剂的活性,而Ru和Ag的加入效... 本文研究了Pd、Pt、Ru和Ag对Au/CeO2催化剂以及Pd含量对Au-Pd/CeO2催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用XRD、TPD和TPR等手段对Au/CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂进行了表征.结果表明,Pd和Pt的加入能提高Au/CeO2催化剂的活性,而Ru和Ag的加入效果正好相反.不同的Au/Pd比对Au-Pd/CeO2催化剂的活性和H2选择性的影响不同,其中Au/Pd=60:40的效果最好,因为Au60Pd40/CeO2催化剂形成的富Au型AuxPdy较多,甲醇的吸附温度较低和对反应产物H2的吸附较少. 展开更多

关键词 Au-Pd催化剂 甲醇部分氧化 纳米CEO2 制氢

原文传递

甲醇POSR制氢的反应网络热力学分析和有效因子的估算 被引量：5

9

作者 蒋元力 黄强 +1 位作者 陈卫航 曹云丽 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第4期349-354,共6页

在Cu/ZnO/Al2O3催化剂上对甲醇部分氧化蒸汽重整制备氢气反应的动力学过程进行了研究。在常压和473K～1073K温度范围内对该反应网络中的甲醇部分氧化、甲醇蒸汽重整、甲醇分解和水煤气反应的化学平衡进行了分析。在对这些反应的催化剂Cu... 在Cu/ZnO/Al2O3催化剂上对甲醇部分氧化蒸汽重整制备氢气反应的动力学过程进行了研究。在常压和473K～1073K温度范围内对该反应网络中的甲醇部分氧化、甲醇蒸汽重整、甲醇分解和水煤气反应的化学平衡进行了分析。在对这些反应的催化剂Cu/ZnO/Al2O3动力学研究的基础上,根据有效因子的基本概念,考虑催化剂颗粒内的扩散限制,对每个反应沿反应器床层的有效因子进行了估算。 展开更多

关键词 甲醇部分氧化蒸汽重整 化学平衡 扩散限制 有效因子

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纳米CeO_2载体对Au-Pd催化剂性能的影响 被引量：1

10

作者 李苑 罗来涛 李长全 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第10期974-977,995,共5页

采用十六胺和不同铈前驱体(硝酸铈铵或硝酸亚铈)分别合成了纳米CeO2(H4和H3),考察了纳米CeO2载体的织构性质对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢(POM)性能的影响,用HRTEM、N2吸附、XRD和TPR等对样品进行了表征。结果表明,铈前驱体对载体的性... 采用十六胺和不同铈前驱体(硝酸铈铵或硝酸亚铈)分别合成了纳米CeO2(H4和H3),考察了纳米CeO2载体的织构性质对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢(POM)性能的影响,用HRTEM、N2吸附、XRD和TPR等对样品进行了表征。结果表明,铈前驱体对载体的性能有较大的影响,以硝酸铈铵为前驱体所制H4载体具有较小的粒径(约5 nm)和平均孔径(5.3 nm)、较大的比表面积(243 m2/g),而硝酸亚铈所制H3载体具有较大的平均孔径(7.9 nm)。POM结果表明,纳米CeO2负载的Au-Pd催化剂具有较好的催化性能,300℃时,Au-Pd/H3的活性和H2选择性分别达100%和59.7%。低温时催化剂的活性和H2选择性为:Au-Pd/H3>Au-Pd/H4,而高温时顺序相反,这是由于低温时催化剂的孔径对反应物和产物的扩散影响较大,高温时催化剂的比表面积和活性组分分散度起主要作用。 展开更多

关键词 制氢 甲醇部分氧化 Au-Pd催化剂 纳米CEO2

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《天然气化工》2009年总目次

11

《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第6期76-78,共3页

关键词 催化剂结构 重整制氢 《天然气化工》 热力学分析 羰基合成 有机合成 甲醇部分氧化 生物柴油 甲烷催化燃烧 目次

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