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甲醇制低碳烯烃(MTO)反应热力学研究 被引量：26
1
作者 齐国祯 谢在库 +2 位作者 钟思青 张成芳 陈庆龄 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第5期349-353,共5页
对甲醇制低碳烯烃反应过程进行了热力学分析。着重计算了甲醇制烯烃主副反应的反应热、吉布斯自由能、平衡常数以及烯烃产物之间的平衡关系等。甲醇制烯烃大多数反应为强放热反应,总反应热在37～53kJ/mol之间,而且大多数反应都可以自发... 对甲醇制低碳烯烃反应过程进行了热力学分析。着重计算了甲醇制烯烃主副反应的反应热、吉布斯自由能、平衡常数以及烯烃产物之间的平衡关系等。甲醇制烯烃大多数反应为强放热反应,总反应热在37～53kJ/mol之间,而且大多数反应都可以自发进行,并进行到很高的程度。通过烯烃产物之间平衡关系的计算,发现计算结果与实际的甲醇制烯烃反应现象比较一致,随着反应温度的升高,乙烯平衡摩尔分数持续增大,丁烯平衡摩尔分数持续下降,而丙烯摩尔分数则先升后降。烯烃产物之间的相互转化属于热力学平衡限制。 展开更多
关键词 甲醇制低碳烯烃 热效应 平衡常数 烯烃平衡组成
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碳五回炼对甲醇制烯烃(MTO)反应性能的影响研究
2
作者 王志军 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期240-245,共6页
甲醇制烯烃(MTO)装置副产混合碳五。为提高碳五组分的高值化利用,国能包头MTO装置采用再生催化剂输送管碳五回炼工艺。混合碳五预裂解增产乙烯和丙烯,同时实现对催化剂的预积碳,提高MTO催化剂活性。通过对比碳五回炼前后装置产出组分的... 甲醇制烯烃(MTO)装置副产混合碳五。为提高碳五组分的高值化利用,国能包头MTO装置采用再生催化剂输送管碳五回炼工艺。混合碳五预裂解增产乙烯和丙烯,同时实现对催化剂的预积碳,提高MTO催化剂活性。通过对比碳五回炼前后装置产出组分的差异,分析碳五回炼对MTO反应性能的影响,结果表明,乙烯和丙烯总收率提高1.03%,乙丙比(乙烯和丙烯比值)降低0.011,综合经济效益提高2 512元/h。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 mto催化剂 碳五裂解 乙烯 丙烯
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特殊形貌SAPO-44分子筛催化甲醇转化制低碳烯烃性能研究
3
作者 赵昱 刘红星 钱坤 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第4期23-30,共8页
SAPO-44分子筛具有与SAPO-34分子筛同样的CHA拓扑结构,在甲醇转化制低碳烯烃(MTO)反应中具有优良的催化性能,但传统SAPO-44分子筛单一的微孔孔道结构限制了反应物和产物分子的扩散,分子筛的传质扩散性能有待进一步提高。通过水热法在合... SAPO-44分子筛具有与SAPO-34分子筛同样的CHA拓扑结构,在甲醇转化制低碳烯烃(MTO)反应中具有优良的催化性能,但传统SAPO-44分子筛单一的微孔孔道结构限制了反应物和产物分子的扩散,分子筛的传质扩散性能有待进一步提高。通过水热法在合成体系中添加氯化铵制备了特殊形貌的SAPO-44分子筛,采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附和NH_(3)-TPD研究了合成体系中氯化铵的添加量对所合成SAPO-44分子筛的晶相结构、形貌、孔结构性质以及酸性质等物理化学性质的影响,并考察了所合成的SAPO-44分子筛在MTO反应中的催化性能。结果表明,氯化铵的添加降低了分子筛晶化体系的pH值;未添加氯化铵合成的SAPO-44分子筛的粒径为14.79μm,形貌为传统立方体,添加氯化铵后合成的SAPO-44分子筛呈新型特殊形貌结构,并且粒径减小。当n(NH_(4)Cl):n(Al_(2)O_(3))=0.25时合成的SAPO-44分子筛粒径为7.58μm,呈飞碟形结构;当n(NH_(4)Cl):n(Al_(2)O_(3))=0.50时合成的SAPO-44分子筛粒径为9.41μm,呈类似球形结构。特殊的形貌堆积使分子筛形成了介孔,构筑了微介孔结构,比表面积和孔容增大,酸强度和酸量增加。在MTO反应中,添加氯化铵合成的特殊形貌的SAPO-44分子筛生成的微介孔结构和粒径的减小有利于增强分子扩散效率,使反应稳定性提高1.4倍以上,同时,酸性的增强构成了更多的催化活性中心,以及分子筛的微介孔结构和小尺寸晶粒的共同作用使低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性提高3.00%以上。 展开更多
关键词 SAPO-44分子筛 氯化铵 特殊形貌 甲醇 低碳烯烃
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SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能 被引量：7
4
作者 叶丽萍 胡浩 +3 位作者 曹发海 孙启文 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期6-13,共8页
制备具有适宜酸性能和最佳物理性质的催化荆是甲醇制低碳烯烃（MTO）工艺的关键。采用水热晶化法，考察了不同模板剂、模板剂用量、PH、晶化时间和温度等因素对SAPO-34分子筛制备的影响，并采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等方法进行表征，... 制备具有适宜酸性能和最佳物理性质的催化荆是甲醇制低碳烯烃（MTO）工艺的关键。采用水热晶化法，考察了不同模板剂、模板剂用量、PH、晶化时间和温度等因素对SAPO-34分子筛制备的影响，并采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等方法进行表征，从而考察分子筛结构、表面酸性等性质对分子筛催化剂在MTO反应中的催化性能的影响。结果表明：四乙基氢氧化铵（TEAOH）为合成SAPO-34的最佳模板剂，与二乙胺相比，TEAOH制得的SAPO-34比表面积大（〉400m^2／g），呈立方晶形，颗粒尺寸较小且分布均匀，具有比例适宜的强、弱酸中心；而以二乙胺为模板剂合成的SAPO-34具有较多的强酸中心，酸性较强。采用TEAOH为模板剂，当n（TEAOH）：n（Al2O3）为2．02～1．35时，减少模板剂用量，合成产物仍为SAPO-34，相对结晶度减小；当n（TEAOH）：n（Al2O3）为1．35～1．01时，减少模板剂用量会导致SAPO-5与SAPO-34共生。直接、快速的升温过程不利于晶粒的成长；先升温至90～150℃并维持这一温度，待过渡相态稳定后再继续升温至170～250℃晶化，有利于得到更高结晶度的SAPO-34晶体，此时SAPO-34分子筛在MTO反应中显示了最优的催化性能，甲醇转化率100％，对低碳烯烃的选择性为83．409／5，活性时间为220min。 展开更多
关键词 SAPO-34 甲醇制低碳烯烃(mto) 分子筛 合成
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煤或天然气经甲醇制低碳烯烃工艺研究新进展 被引量：31
5
作者 齐国祯 谢在库 +2 位作者 钟思青 张成芳 陈庆龄 《现代化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期9-13,共5页
由煤或天然气经甲醇制低碳烯烃工艺是解决石油资源紧张、低碳烯烃需求量越来越大等问题的有效路线。介绍了几种有代表性的经甲醇制低碳烯烃工艺,包括美国UOP/Hydro甲醇制烯烃工艺,中国科学院大连化学物理研究所的合成气经由二甲醚制低... 由煤或天然气经甲醇制低碳烯烃工艺是解决石油资源紧张、低碳烯烃需求量越来越大等问题的有效路线。介绍了几种有代表性的经甲醇制低碳烯烃工艺,包括美国UOP/Hydro甲醇制烯烃工艺,中国科学院大连化学物理研究所的合成气经由二甲醚制低碳烯烃(SDTO)工艺,德国Lurgi公司的甲醇制丙烯工艺,以及甲醇制烯烃与AtoFina/UOP烯烃裂解的集成工艺;分析了各工艺目前达到的技术指标及最近的技术改进,关注了各工艺近几年的工业化进程。除了SDTO工艺外,其他几种工艺有望在未来几年内实现工业化。国内甲醇制低碳烯烃工艺的开发应借助于流化催化裂化成熟的工程设计经验,同时加大甲醇制烯烃工艺流化床催化剂的开发力度。 展开更多
关键词 低碳烯烃 甲醇 二甲醚 煤 天然气 工艺技术
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甲醇制低碳烯烃催化剂的制备与改性 被引量：39
6
作者 张飞 姜健准 +1 位作者 张明森 杨元一 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第10期919-923,共5页
合成了ZSM-5分子筛,对其进行改性制备了HZSM-5和Ca/HZSM-5催化剂,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线能谱、傅里叶变换红外光谱和吡啶-程序升温脱附方法对催化剂进行了表征。以氮气为载气,在常压、500℃的反应条件下,在连续流动固... 合成了ZSM-5分子筛,对其进行改性制备了HZSM-5和Ca/HZSM-5催化剂,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线能谱、傅里叶变换红外光谱和吡啶-程序升温脱附方法对催化剂进行了表征。以氮气为载气,在常压、500℃的反应条件下,在连续流动固定床反应器上考察了HZSM-5和Ca/HZSM-5催化剂对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能。表征结果显示,Ca/HZSM-5与HZSM-5催化剂相比,酸强度降低,B酸中心数量减少,L酸中心数量增加;评价结果显示,Ca改性后Ca/HZSM-5催化剂的稳定性与转化产物中低碳烯烃的总选择性均显著提高,丙烯选择性由Ca改性前的30%提高到40%。结合催化剂的表征与评价结果,探讨了催化剂酸强度及其分布与催化剂稳定性和甲醇转化产物分布的关系。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 钙 催化剂 甲醇 低碳烯烃 丙烯
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MFI结构分子筛用于甲醇制低碳烯烃技术的研究进展 被引量：16
7
作者 刘博 吕顺丰 +2 位作者 王世亮 毛祖旺 黄凤兴 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期29-32,共4页
综述了MFI结构分子筛的改性方法及其在MTO工艺中的作用,主要介绍了高温水热处理、磷改性和金属改性的方法及德国Lurgi公司使用该催化剂的甲醇制取丙烯工艺开发情况。
关键词 甲醇 低碳烯烃 MFI结构分子筛 改性
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晶粒大小对ZSM-5分子筛甲醇制低碳烯烃催化性能的影响 被引量：19
8
作者 张素红 张变玲 +1 位作者 高志贤 韩怡卓 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期483-489,共7页
对三种HZSM-5分子筛进行Ca改性,获得两组酸性接近的催化剂,考察了晶粒大小对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的影响。通过进一步与Na改性的比较,探讨了Ca在催化反应中的作用。采用扫描电镜(SEM)测定晶粒大小及形貌,氨气程序升温脱附(NH3-TPD)... 对三种HZSM-5分子筛进行Ca改性,获得两组酸性接近的催化剂,考察了晶粒大小对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的影响。通过进一步与Na改性的比较,探讨了Ca在催化反应中的作用。采用扫描电镜(SEM)测定晶粒大小及形貌,氨气程序升温脱附(NH3-TPD)及吡啶红外吸附(Py-IR)表征催化剂的酸性。MTO催化性能测定结果表明,HZSM-5的低碳烯烃选择性较低且下降较快,催化活性降低也快;Ca改性降低酸性,提高了低碳烯烃选择性和催化稳定性;晶粒大小主要影响催化稳定性,小晶粒分子筛催化剂稳定性更好。高Ca含量改性效果更好;钠改性也提高了低碳烯烃选择性,但其稳定性较差。对于HZSM-5和Ca/HZSM-5,小晶粒的催化剂具有较好的催化稳定性。提出Ca参与了催化反应,MTO是一个酸碱协同作用的催化过程。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 晶粒大小 钙改性 甲醇制低碳烯烃
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反应气氛对甲醇制低碳烯烃反应的影响 被引量：15
9
作者 柯丽 冯静 +1 位作者 冯炎 张明森 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期539-542,共4页
采用水热合成法合成了SAPO-34分子筛,将其制备成催化剂用于甲醇制烯烃反应;考察了氮气、水蒸气、一氧化碳、二氧化碳及合成气等反应气氛对甲醇制烯烃反应的影响;综合考察了在不同反应气氛下,催化剂的活性随反应时间的变化。实验结果表明... 采用水热合成法合成了SAPO-34分子筛,将其制备成催化剂用于甲醇制烯烃反应;考察了氮气、水蒸气、一氧化碳、二氧化碳及合成气等反应气氛对甲醇制烯烃反应的影响;综合考察了在不同反应气氛下,催化剂的活性随反应时间的变化。实验结果表明,反应气氛对甲醇制烯烃反应有较大影响,以水蒸气为反应气氛时反应效果较好,催化剂寿命最长,在甲醇质量空速2h-1、反应温度380℃的条件下,甲醇转化率维持在99%以上的时间可达250m in,乙烯、丙烯的选择性及收率最高,可分别达到33%,45%及33%,45%;以合成气和一氧化碳为反应气氛时反应效果较差,而以氮气和二氧化碳为反应气氛时反应效果最差。 展开更多
关键词 甲醇 低碳烯烃 反应气氛 SAPO-34分子筛 催化剂
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甲醇制低碳烯烃分子筛催化剂研究进展 被引量：5
10
作者 尚会建 张少红 +4 位作者 周艳丽 张高 赵丹 赵彦 郑学明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期52-54,61,共4页
MTO(甲醇制烯烃)和MTP(甲醇制丙烯)是两个重要的轻烯烃生产新工艺。总结用于MTP、MTO的催化剂的研究进展,着重介绍了ZSM-5和SAPO-34两种分子筛催化剂的改进。
关键词 甲醇 低碳烯烃 MTP mto 分子筛催化剂 改性
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C_(4)预积碳对甲醇制烯烃再生催化剂反应性能的影响 被引量：1
11
作者 刘洋 韩晓顺 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期567-571,共5页
充分转化甲醇制烯烃(MTO)工艺副产物C_(4),可有效提升装置的经济性,是有效增产乙烯和丙烯的重要手段。再生催化剂经C_(4)预积碳后,在催化剂上生成的焦炭起到修饰催化剂的孔道结构、降低分子筛的酸强度和酸密度、进而缩短MTO反应的诱导期... 充分转化甲醇制烯烃(MTO)工艺副产物C_(4),可有效提升装置的经济性,是有效增产乙烯和丙烯的重要手段。再生催化剂经C_(4)预积碳后,在催化剂上生成的焦炭起到修饰催化剂的孔道结构、降低分子筛的酸强度和酸密度、进而缩短MTO反应的诱导期,提高目的产物收率的作用。基于某公司1.8×106 t/a的MTO工业装置,分析了在不同负荷下C_(4)预积碳对MTO反应过程组分变化的影响。实验结果表明,C_(4)预积碳可降低甲醇单耗;低负荷下,C_(4)预积碳利于丙烯生成;高负荷下,利于乙烯生成;同时,C_(4)预积碳的经济性主要取决于乙烯和丙烯的价格,如果乙烯和丙烯的价格均高于C_(4),则进行C_(4)预积碳经济性好。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 预积碳 收率 单耗 经济性
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液相晶化法合成SAPO-34分子筛及其催化甲醇制低碳烯烃反应 被引量：8
12
作者 张璐璐 陈立宇 +2 位作者 程惠亭 张秀成 崔飞 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第2期124-127,共4页
分别以磷酸、拟薄水铝石和硅溶胶为磷源、铝源和硅源,吗啡啉和四乙基氢氧化铵为模板剂,采用液相晶化法合成了SAPO-34分子筛。通过X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、BET等方法对合成的SAPO-34分子筛进行了表征,并对其甲... 分别以磷酸、拟薄水铝石和硅溶胶为磷源、铝源和硅源,吗啡啉和四乙基氢氧化铵为模板剂,采用液相晶化法合成了SAPO-34分子筛。通过X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、BET等方法对合成的SAPO-34分子筛进行了表征,并对其甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的催化性能进行了考察。实验结果表明,采用液相晶化法制备的SAPO-34分子筛的比表面积大于400m2/g、平均晶粒度为2μm、结晶度较好;以制备的SAPO-34分子筛为催化剂进行MTO反应,在n(甲醇):n(水)=1:1、反应温度440℃、重时空速4.8h-1的条件下,甲醇转化率在98%以上,乙烯和丙烯的总选择性达85%。 展开更多
关键词 液相晶化法 SAPO-34分子筛催化剂 吗啡啉 四乙基氢氧化铵 模板剂 甲醇制低碳烯烃
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甲醇制烯烃工艺副产混合碳五的综合利用技术分析 被引量：1
13
作者 许锐 袁德林 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第3期63-72,共10页
甲醇制烯烃(MTO)副产混合碳五的利用途径较少,影响MTO产业整体经济效益。MTO副产混合碳五以单烯烃为主,而石油化工领域乙烯裂解混合碳五以二烯烃为主,因此前者不能简单沿用后者的利用技术。综述了MTO副产混合碳五利用的现有成熟技术,主... 甲醇制烯烃(MTO)副产混合碳五的利用途径较少,影响MTO产业整体经济效益。MTO副产混合碳五以单烯烃为主,而石油化工领域乙烯裂解混合碳五以二烯烃为主,因此前者不能简单沿用后者的利用技术。综述了MTO副产混合碳五利用的现有成熟技术,主要为裂解增产丙烯和乙烯技术,包括中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院的烯烃催化裂解(OCC)技术,法国道达尔石化公司和美国UOP公司合作开发的烯烃裂解工艺(OCP)技术,中国科学院大连化学物理研究所的DMTO-II技术,以及国家能源投资集团有限责任公司的混合碳五回炼+预积炭技术。总结了MTO副产混合碳五增值利用的潜在途径,包括混合碳五醚化制汽油调和剂、混合碳五分离高纯异戊烯、甲醇与混合碳五芳构化制芳烃,以及甲醇与混合碳五共裂解制低碳烯烃。阐述了MTO副产混合碳五利用面临的主要问题和未来的发展前景,认为开发与MTO装置高效耦合的混合碳五利用技术,以及开拓煤基混合碳五的下游终端市场是提升混合碳五价值的主要关注方向。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 混合碳五 异戊烯 综合利用
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SAPO-34分子筛对甲醇转化制低碳烯烃催化性能考察 被引量：3
14
作者 李宏愿 梁娟 +2 位作者 汪荣慧 赵素琴 应慕良 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1989年第2期17-22,2,共7页
将HSAPO-34分子筛催化剂用于甲醇转化制低碳烯烃过程,采用固定床连续反应的方法考察了反应时间、反应温度、空速、进料中的水含量以及再生次数等对其催化性能的影响。
关键词 低碳烯烃 SAPO-34 转化制 分子筛催化剂 水含量 进料 微型反应器 反应产物 新鲜催化剂 菱沸石
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碱处理对ZnZrOx/SAPO-34催化合成气一步法制低碳烯烃的影响
15
作者 王弋 汪旭东 +1 位作者 薛招腾 毛东森 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期140-149,共10页
采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的... 采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的影响,采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD对分子筛进行了表征,并考察了碱处理后催化剂的STO反应性能。结果表明,采用0.06 mol/L的三种有机碱后处理均可在SAPO-34分子筛表面刻蚀出部分多级孔道,从而在STO反应中加速金属氧化物表面形成的中间过渡物种从金属氧化物表面扩散进入SAPO-34分子筛孔道,提高了催化剂在STO反应中CO的转化率,同时,三种碱处理均可降低SAPO-34分子筛的酸量及酸强度,从而提高催化剂在STO反应中低碳烯烃选择性;采用0.02-0.10 mol/L的三乙胺处理SAPO-34分子筛,均在SAPO-34分子筛表面刻蚀出的多级孔,提高了STO反应中CO的转化率,且0.02和0.06 mol/L的三乙胺溶液处理后的SAPO-34分子筛,酸强度和酸量的降低,抑制了甲烷的形成和烯烃的加氢,因此,随着碱处理浓度从0、0.02到0.06 mol/L逐步提高,催化剂对低碳烯烃的选择性逐步提高。其中,在400℃,3.0 MPa和GHSV=3600 mL/(g·h)条件下,采用0.06 mol/L的三乙胺处理的SAPO-34物理混合ZnZrOx,与未经处理的SAPO-34分子筛相比,CO转化率从24.0%提升至26.4%,低碳烯烃选择性从78.2%提升至84.7%,且该催化剂具有较好的催化稳定性。 展开更多
关键词 合成气制低碳烯烃 双功能催化剂 SAPO-34分子筛 碱处理
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不同催化剂上甲醇制低碳烯烃反应研究 被引量：4
16
作者 严登超 哈尼卜 翁惠新 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第1期6-9,共4页
采用脉冲微反-色谱在线分析装置,考察了GOR-Ⅱ、RGD、β沸石、SAPO-34和ZRP-55种不同催化剂对甲醇转化反应的影响。结果表明,小孔径、B酸酸性适度弱的催化剂可以抑制氢转移反应、聚合和芳构化反应的进行,获得较好的低碳烯烃选择性。同时... 采用脉冲微反-色谱在线分析装置,考察了GOR-Ⅱ、RGD、β沸石、SAPO-34和ZRP-55种不同催化剂对甲醇转化反应的影响。结果表明,小孔径、B酸酸性适度弱的催化剂可以抑制氢转移反应、聚合和芳构化反应的进行,获得较好的低碳烯烃选择性。同时对SAPO-34催化剂,研究了反应温度、甲醇水溶液浓度对甲醇转化反应的影响。结果表明:反应温度的升高有利于抑制氢转移反应和促进大分子产物的裂化反应,但同时会使甲烷选择性增加过快,低碳烯烃选择性先增后降,在450℃时达到最大值;原料中水的加入抑制了氢转移反应、聚合和芳构化反应,同时对甲烷的生成也起到了抑制作用,随着甲醇浓度的降低,低碳烯烃选择性不断增加。 展开更多
关键词 甲醇 mto 低碳烯烃 催化剂 SAPO-34
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甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃催化剂ZSM-5改性研究 被引量：4
17
作者 时一鸣 刘丹 +2 位作者 陈星月 代成义 马晓迅 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1-9,共9页
采用等体积浸渍法制备了ZnO,SiO2,P2O5与MgO复合改性HZSM-5催化剂,并在固定床反应器中系统地研究了复合改性对甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应的影响。通过SEM,TEM,XRD,N2吸附-脱附以及氨程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂进行表征,揭示了... 采用等体积浸渍法制备了ZnO,SiO2,P2O5与MgO复合改性HZSM-5催化剂,并在固定床反应器中系统地研究了复合改性对甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应的影响。通过SEM,TEM,XRD,N2吸附-脱附以及氨程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂进行表征,揭示了改性方法与催化性能之间的构效关系。结果表明:Zn的引入有效地提高了HZSM-5的反应活性,这是由于锌改性降低了强酸强度和强酸量,并形成了ZnOH+脱氢活性中心。再通过SiO2,P2O5和MgO进行多重修饰,产生的协同效应能够有效地消除外表面酸位,同时缩小孔口,抑制了对二甲苯异构化、烷基化等副反应以及氢转移反应,从而将二甲苯中对二甲苯选择性提高至79.3%,乙烯在C2烃类的选择性高达98.7%,芳烃和C2~C4烯烃总收率可达到84.1%。 展开更多
关键词 对二甲苯 低碳烯烃 ZSM-5分子筛 煤基甲醇 多重改性
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甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃改性ZSM-5催化剂在流化床中的反应性能 被引量：3
18
作者 刘丹 陈星月 +2 位作者 时一鸣 代成义 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期4488-4496,共9页
在流化床反应器中,对Zn、Si和P改性的ZSM-5催化剂的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃的反应性能进行了研究。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积、扫描电镜(SEM)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等手段进行表征分析。结果表明,Zn改性使得催化剂酸... 在流化床反应器中,对Zn、Si和P改性的ZSM-5催化剂的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃的反应性能进行了研究。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积、扫描电镜(SEM)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等手段进行表征分析。结果表明,Zn改性使得催化剂酸强度降低,中强酸酸量增加,对二甲苯和低碳烯烃选择性都随之提高;一定量的硅沉积改性在降低催化剂外表面酸量的同时缩小孔口,浸渍适量P能够调变分子筛的酸中心强度和酸量,这都能够提高对二甲苯选择性。在流化床反应器中甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应结果表明,3Zn-3Si-3P/ZSM-5催化剂在温度425℃、常压、反应时间40min、空速1h^-1的条件下,对二甲苯在二甲苯中的选择性为76.0%,C2~C4低碳烯烃选择性为24.4%,特别是芳烃和C2~C4低碳烯烃的总选择性高达92.2%。 展开更多
关键词 流化床 煤基甲醇 对二甲苯 低碳烯烃 分子筛 催化作用
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二氧化碳加氢制甲醇和低碳烯烃研究进展 被引量：7
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作者 倪泽南 郭玉鑫 张启俭 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期2443-2447,2451,共6页
介绍了二氧化碳加氢还原制备高附加值产品对于减少依赖化石能源的重要性。综述了二氧化碳加氢制取甲醇和低碳烯烃的研究进展,重点论述了二氧化碳加氢制备甲醇的热力学分析、催化剂选择及其制备方法;以及二氧化碳加氢制备低碳烯烃两种路... 介绍了二氧化碳加氢还原制备高附加值产品对于减少依赖化石能源的重要性。综述了二氧化碳加氢制取甲醇和低碳烯烃的研究进展,重点论述了二氧化碳加氢制备甲醇的热力学分析、催化剂选择及其制备方法;以及二氧化碳加氢制备低碳烯烃两种路线(费托路线、甲醇路线)及其催化剂的基本情况,给出了未来高效催化剂的改进方法和研究方向。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 低碳烯烃 催化剂
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甲醇制烯烃工业装置催化剂积碳特性模拟研究 被引量：7
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作者 南海明 文尧顺 +3 位作者 吴秀章 关丰忠 卢卫民 公磊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期79-86,共8页
基于中国神华集团包头1.80 Mt/a甲醇制烯烃(MTO)工业装置湍动流化床反应器的实际数据,研究了MTO过程中催化剂的积碳特性。将待生剂与再生剂的积碳量差值(碳差)分别与催化剂的停留时间及单位质量催化剂上甲醇的处理量(醇剂比)按照基于Voo... 基于中国神华集团包头1.80 Mt/a甲醇制烯烃(MTO)工业装置湍动流化床反应器的实际数据,研究了MTO过程中催化剂的积碳特性。将待生剂与再生剂的积碳量差值(碳差)分别与催化剂的停留时间及单位质量催化剂上甲醇的处理量(醇剂比)按照基于Voorhies方程的模型、机理模型及线性模型进行关联,拟合出了不同温度下催化剂的积碳特性模型。研究结果表明,对于同一组数据,无论采取哪种模型都具有相似的拟合度,且将碳差与醇剂比进行关联时得到的拟合模型的拟合度较高。装置是否处于稳态对于模型的可靠性影响显著,MTO工业装置反应器的操作特点和复杂性使得基于工业数据的积碳特性模型精确度还有待提高。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃工业装置 积碳 SAPO-34分子筛催化剂 模拟
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