太阳能甲烷重整反应的研究进展 被引量：8

1

作者 桑丽霞 刘晓倩 +3 位作者 黄莹 李艳霞 吴玉庭 马重芳 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期67-71,共5页

太阳能甲烷重整反应是天然气、沼气和太阳能综合开发、合理高效利用的有效途径。从能量存输系统、太阳能重整器和催化活性吸收体三方面简述了太阳能甲烷重整反应系统的研究现状,并对其发展前景进行了展望。

关键词 太阳能甲烷重整反应 天然气 沼气 二氧化碳

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限域型催化剂Ni@S_(2)对甲烷干重整反应性能影响

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作者 朱继成 杨期鑫 +4 位作者 梁浩权 王增坤 欧阳富贵 邸婧 盖希坤 《无机盐工业》 北大核心 2025年第2期138-146,共9页

甲烷干重整反应(DRM)能够合理利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体,生产出环保清洁的燃料CO和H_(2),然而该工艺所使用的镍基催化剂在高温下易发生积炭和烧结,难以满足工业化生产的需求。基于此,采用研磨晶化法制备了限域型Ni@S_(2)(Silicali... 甲烷干重整反应(DRM)能够合理利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体,生产出环保清洁的燃料CO和H_(2),然而该工艺所使用的镍基催化剂在高温下易发生积炭和烧结,难以满足工业化生产的需求。基于此,采用研磨晶化法制备了限域型Ni@S_(2)(Silicalite-2)催化剂。结果表明,限域型Ni@S_(2)催化剂呈现出橄榄状晶体结构,比表面积大,孔径分布窄,且NiO纳米颗粒均匀地分散在Silicalite-2骨架中,NiO平均晶粒尺寸约为4.63nm。在700℃下进行6h的甲烷干重整反应[进料流速Fin=40mL/min,V(CH_(4))∶V(CO_(2))∶V(Ar)=44∶44∶12],相较于负载型催化剂10Ni/SiO_(2),限域型10Ni@S_(2)催化剂的CH_(4)瞬时转化率从65.51%提高至91.91%,CO_(2)的瞬时转化率从71.89%提高至91.14%,积炭率从16.30%降低至1.20%。催化剂优异的催化性能和稳定性得益于其限域结构,不仅避免了活性组分烧结,降低了NiO的颗粒尺寸,还提高了金属与载体间的相互作用力。该研究为低成本、高稳定性的镍基催化剂的开发开辟了新的方向。 展开更多

关键词 研磨晶化法 甲烷干重整反应 Silicate-2沸石 限域型催化剂 积炭

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镁含量对Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂甲烷干重整反应性能的影响 被引量：1

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作者 吕帅帅 徐成 +9 位作者 张荣俊 李红伟 刘英硕 文富利 侯朝鹏 孙霞 汪天也 吴玉 徐润 夏国富 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期313-322,共10页

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分... 本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分析,发现适量Mg的加入(10%-15%)有利于提高载体的比表面积,并形成耐高温的有序介孔结构。该结构可以将Ni颗粒限域在孔道内,有利于形成高分散、小晶粒的活性物种,其在高温反应下不易烧结。同时,H2-TPR和XPS结果表明,10%-15%的Mg含量有利于增强Ni与MgAl_(2)O_(4)的金属-载体相互作用,有效抑制Ni烧结,且其表面的活性氧物种有效抑制了积炭生成。在性能评价中,10%-15%Mg含量的Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂呈现出优异的CH4和CO_(2)转化率,在180 h的长周期活性评价期间,Ni/15-MAO催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别保持在92.6%和92.5%左右,同时积炭量仅为0.89%,且反应后的Ni颗粒尺寸变化不大。 展开更多

关键词 甲烷干重整反应 有序介孔MgAl_(2)O_(4) 镍基催化剂

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催化剂颗粒形状对甲烷水蒸气重整反应的影响及工业反应器模拟 被引量：3

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作者 秦雯 周志明 程振民 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期563-572,共10页

甲烷水蒸气重整工艺是现阶段最主要的工业制氢技术,催化剂颗粒形状和反应器操作条件是影响重整反应器性能和产物组成的重要因素。首先从颗粒尺度研究催化剂形状对甲烷水蒸气重整反应的影响,在不同的反应温度和压力下,计算并比较了球形... 甲烷水蒸气重整工艺是现阶段最主要的工业制氢技术,催化剂颗粒形状和反应器操作条件是影响重整反应器性能和产物组成的重要因素。首先从颗粒尺度研究催化剂形状对甲烷水蒸气重整反应的影响,在不同的反应温度和压力下,计算并比较了球形、柱形和环形催化剂的效率因子,其大小顺序为:柱形<球形<环形。其次,将反应器床层的质量、热量和动量传递与环形催化剂颗粒的扩散-反应方程相结合,建立了用于描述甲烷水蒸气重整工业反应器的一维轴向数学模型。计算并分析了反应器进口温度和压力对反应器床层的温度和压力分布、催化剂效率因子以及甲烷转化率和各组分浓度分布的影响,确定了适宜的工业反应器进口温度和压力,分别为773 K和3 MPa。 展开更多

关键词 甲烷水蒸气重整反应 催化剂 反应器 扩散 效率因子 数学模拟

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基于太阳能蓄热过程的甲烷二氧化碳重整研究进展 被引量：7

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作者 谢涛 杨伯伦 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1723-1732,共10页

热化学储能技术因为其储能密度高、热损小、能长距离运输等优点而成为保证太阳能长久稳定供应的关键技术。本文对基于甲烷二氧化碳重整反应的太阳能热化学储热系统研究现状进行了回顾,重点讨论了甲烷重整催化剂、重整反应器以及储能系... 热化学储能技术因为其储能密度高、热损小、能长距离运输等优点而成为保证太阳能长久稳定供应的关键技术。本文对基于甲烷二氧化碳重整反应的太阳能热化学储热系统研究现状进行了回顾,重点讨论了甲烷重整催化剂、重整反应器以及储能系统整体的传热特性等3个方向的研究进展。指出新型高效催化剂以及反应器开发和性能测试是目前该领域的主要研究方向。发现辐射热损失、非均匀温度分布特性、辐射热流的时变波动特性,以及由此造成的能量与化学反应的不匹配限制了热化学系统能量储存效率的进一步提高,并提出催化剂的催化特性与物性/结构参数依变关系,反应器辐射吸收特性、传热传质特性和反应特性之间的相互作用机制,以及系统时变动态特性与反应物流/辐射能流的匹配关系是建立甲烷重整热化学储能系统优化设计理论亟待解决的关键问题。 展开更多

关键词 太阳能 热化学储能 甲烷重整反应 催化剂 反应器 传热特性

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固体氧化物燃料电池阳极甲烷重整过程动力学模型 被引量：7

6

作者 于建国 惠宇 +1 位作者 王玉璋 翁史烈 《上海交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期777-782,共6页

基于甲烷蒸气重整动力学模型,结合平板型固体氧化物燃料电池阳极材料上甲烷蒸气重整实验数据,得到了镍/氧化钇稳定氧化锆阳极甲烷蒸气重整过程的有效动力学模型,并采用该模型在不同工况下得出阳极内温度分布、甲烷转化率、最大温差、碳... 基于甲烷蒸气重整动力学模型,结合平板型固体氧化物燃料电池阳极材料上甲烷蒸气重整实验数据,得到了镍/氧化钇稳定氧化锆阳极甲烷蒸气重整过程的有效动力学模型,并采用该模型在不同工况下得出阳极内温度分布、甲烷转化率、最大温差、碳沉积及其可能气化的位置等.结果表明:局部温度分布和甲烷转化率对工作参数非常敏感,尤其是工作温度;局部温度在多孔阳极的前部急剧下降,而后随外部电加热器的热量和水转化所释放的热量增加而逐渐回升;最大温差区域在多孔阳极的前部,最大温差及其增量随着工作温度升高而增加;工作温度对甲烷转化率具有正面影响,并呈非线性关系;较高的工作压力对甲烷蒸气重整无益;碳可能沉积的区域在阳极的前部,特别是其表面;工作温度的升高对降低碳沉积起到较大作用;碳的气化反应随S/C的增加而加快. 展开更多

关键词 固体氧化物燃料电池 甲烷水蒸气重整反应 阳极 镍/氧化锆催化剂

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基于太阳能的甲烷重整制氢技术研究进展 被引量：8

7

作者 雷宇 袁熹 +2 位作者 王颖 黄璟 刘宇 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期154-160,共7页

该文对近年来有关太阳能甲烷重整制氢技术的研究进行回顾。首先从甲烷重整反应制氢的工艺流程及其热力学与动力学特性角度,介绍甲烷重整反应的基本特点。其次,从高效、低成本催化剂体系开发以及新型反应器性能研究等两个方面重点回顾近... 该文对近年来有关太阳能甲烷重整制氢技术的研究进行回顾。首先从甲烷重整反应制氢的工艺流程及其热力学与动力学特性角度,介绍甲烷重整反应的基本特点。其次,从高效、低成本催化剂体系开发以及新型反应器性能研究等两个方面重点回顾近年来关于太阳能甲烷重整技术的研究进展。最后,从高效催化剂开发研究、新型反应器设计以及制氢成本控制等方面,给出基于太阳能的甲烷重整制氢技术的未来发展方向。 展开更多

关键词 太阳能 甲烷重整反应 制氢 催化剂 反应器

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甲烷与二氧化碳重整制取合成气研究进展 被引量：18

8

作者 陈吉祥 王日杰 +1 位作者 张继炎 苏万华 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第6期32-37,共6页

甲烷 二氧化碳重整制取高附加值合成气的过程是近十几年来世界范围的研究热点之一,该过程的研究具有重要的理论和实际意义。本文综述了甲烷 二氧化碳重整制取合成气反应的进展,对重整催化剂、积炭过程、非常规供能方式在重整反应中的应... 甲烷 二氧化碳重整制取高附加值合成气的过程是近十几年来世界范围的研究热点之一,该过程的研究具有重要的理论和实际意义。本文综述了甲烷 二氧化碳重整制取合成气反应的进展,对重整催化剂、积炭过程、非常规供能方式在重整反应中的应用等进行了讨论和分析。 展开更多

关键词 甲烷-二氧化碳重整反应 合成气 载体 助剂 反应机理 积炭

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La_2O_3和CeO_2对CH_4-CO_2重整Ni/MgO催化剂结构和性能的影响 被引量：42

9

作者 陈吉祥 邱业君 +1 位作者 张继炎 苏万华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期76-80,共5页

采用共沉淀方法制备了NiO-MgO、NiO-La2O3-MgO、NiO-CeO2-MgO三种催化剂,用BET、XRD、TPR、XPS、TG及活性评价等方法考察了La2O3、CeO2助剂对NiO-MgO物化性质和CH4-CO2重整反应性能的影响.实验结果表明,三种催化剂中镍物种以镍镁固溶体... 采用共沉淀方法制备了NiO-MgO、NiO-La2O3-MgO、NiO-CeO2-MgO三种催化剂,用BET、XRD、TPR、XPS、TG及活性评价等方法考察了La2O3、CeO2助剂对NiO-MgO物化性质和CH4-CO2重整反应性能的影响.实验结果表明,三种催化剂中镍物种以镍镁固溶体形式存在.与NiO-MgO相比,NiO-La2O3-MgO、NiO-CeO2-MgO具有较高比表面积,且其镍物种可还原能力有所增强,NiO-CeO2-MgO尤为明显.La2O3、CeO2均在一定程度上改善了NiO-MgO的CH4-CO2重整反应性能,提高了镍晶粒的抗烧结能力.但二者的作用机制有所差异,La2O3和CeO2分别主要作为结构助剂和电子助剂发挥作用. 展开更多

关键词 甲烷一二氧化碳重整反应 负载型镍基催化剂 稀土氧化物助剂 共沉淀方法 氧化铈 氧化镧 结构 性质

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新型化学回注沼气分布式供能系统性能研究

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作者 黄枝 苏博生 +4 位作者 杨晓宇 黄宇鹏 王异林 袁妁 黄祺腾 《中国电机工程学报》 北大核心 2025年第1期206-216,I0017,共12页

在传统化学回热分布式供能系统中,汽化水需要消耗大量中高温烟气余热,降低了系统的制冷潜力,大量中高温烟气余热将贬值为水的低温潜热,为此,该文提出一种新型化学回注沼气分布式供能系统。将部分烟气回注重整器为甲烷重整反应提供大量... 在传统化学回热分布式供能系统中,汽化水需要消耗大量中高温烟气余热,降低了系统的制冷潜力,大量中高温烟气余热将贬值为水的低温潜热,为此,该文提出一种新型化学回注沼气分布式供能系统。将部分烟气回注重整器为甲烷重整反应提供大量的氧化剂(O_(2)、H_(2)O和CO_(2))和热量,重整器内部发生甲烷三重整反应,通过回热空气有效回收另一部分烟气热量。在设计工况下,新系统提高122.40 kW(13.17%)的发电量和538.85 kW(160.52%)的制冷量,(火用)效率提高16.90%。化学回热系统在为沼气池保温方面更具有优势,新系统与化学回热系统所能满足的最低环境温度分别为9.90和7.44℃,当环境温度为7.44℃时,与化学回热系统相比,新系统(火用)效率仍能提高7.41%。研究结果可为沼气在分布式供能领域的运用提供一种新的技术方案。 展开更多

关键词 化学回注 甲烷三重整反应 分布式供能系统 沼气池保温

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沉淀剂对CH_4-CO_2重整Ni/MgO催化剂结构和性能的影响

11

作者 邱业君 陈吉祥 +2 位作者 张继炎 付强 杨扬 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期1-4,共4页

分别采用氢氧化钾和碳酸钾溶液为沉淀剂,制备了两种Ni/MgO催化剂(依次标记为NM1、NM2),用BET、XRD、TPR、TG及活性评价等方法考察了沉淀剂对Ni/MgO催化剂的物化性质和催化性能的影响。研究结果表明,两种催化剂中的镍物种虽均以镍镁固溶... 分别采用氢氧化钾和碳酸钾溶液为沉淀剂,制备了两种Ni/MgO催化剂(依次标记为NM1、NM2),用BET、XRD、TPR、TG及活性评价等方法考察了沉淀剂对Ni/MgO催化剂的物化性质和催化性能的影响。研究结果表明,两种催化剂中的镍物种虽均以镍镁固溶体形式存在,但还原性能存在明显差异,NM1中镍物种与载体具有较强的相互作用。与NM2相比,NM1具有较大的比表面和较小的镍镁固溶体晶粒度,还原后的NM1催化剂中镍晶粒也相对较小。在CH4 CO2重整反应中,NM1呈现了较高的催化活性和选择性。 展开更多

关键词 甲烷-二氧化碳重整反应 沉淀剂 镍基催化剂 积炭

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太阳能甲烷重整中催化活性吸收体的表面特性 被引量：4

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作者 桑丽霞 王国瑞 +2 位作者 孙彪 吴玉庭 马重芳 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第3期287-294,共8页

以AISI316泡沫金属为基体为太阳能甲烷重整反应制备出系列Ru基和Ni基催化活性吸收体(Ru/Al2O3/AISI316,Ni/Al2O3(MgO)/AISI316),着重利用XRD、TPR、TPD和CO2脉冲吸脱附等技术对所制整体式催化剂的表面特性进行了表征和分析.结果表明:以A... 以AISI316泡沫金属为基体为太阳能甲烷重整反应制备出系列Ru基和Ni基催化活性吸收体(Ru/Al2O3/AISI316,Ni/Al2O3(MgO)/AISI316),着重利用XRD、TPR、TPD和CO2脉冲吸脱附等技术对所制整体式催化剂的表面特性进行了表征和分析.结果表明:以AISI316泡沫金属为基体可增加活性组分与涂层载体Al2O3的相互作用以及活性物种的分散度.对于Ni基催化活性吸收体,在涂层载体中添加MgO助剂可显著地提高Ni/Al2O3/AISI316的催化活性;Al2O3涂层载体含量的增加可提高活性组分NiO的分散性.相对Ni/Al2O3/AISI316,Ru/Al2O3/AISI316催化活性吸收体对CO2的吸附和活化能力更强,因而具有相对更高的催化活性. 展开更多

关键词 太阳能 甲烷重整反应 催化活性吸收体 泡沫金属 表面特性

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