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多级孔IM-5分子筛的简易制备及其在甲烷芳构化中的催化性能(英文) 被引量:1
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作者 刘恒 周晨 +1 位作者 张轶楠 阚秋斌 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1074-1081,共8页
采用一步水热晶化法、不添加第二模板剂、仅通过控制合成条件,制备了具有多级孔道结构的IM-5-H分子筛。多级孔IM-5-H材料展现了与常规IM-5-C分子筛不同的形貌、结构和酸性质。由于IM-5-H分子筛载体介孔结构的促进作用,钼基Mo-IM-5-H催... 采用一步水热晶化法、不添加第二模板剂、仅通过控制合成条件,制备了具有多级孔道结构的IM-5-H分子筛。多级孔IM-5-H材料展现了与常规IM-5-C分子筛不同的形貌、结构和酸性质。由于IM-5-H分子筛载体介孔结构的促进作用,钼基Mo-IM-5-H催化剂在甲烷无氧芳构化反应中表现出较高的甲烷转化率(13.1%)、芳烃产率(7.5%)和稳定性。该研究为合成多级孔IM-5材料提供了一种简便的方法,同时扩展了微孔-介孔复合材料在甲烷芳构化反应中的应用。 展开更多
关键词 多级孔 IM-5 沸石 甲烷芳构化
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Fe前驱体离子价态对制备Fe/HZSM-5催化剂的甲烷芳构化催化性能的影响 被引量:5
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作者 余文达 胥月兵 +3 位作者 陈梦瑶 姜枫 刘冰 刘小浩 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1277-1286,共10页
以二价和三价Fe为Fe前驱体制备铁离子交换Fe/HZSM-5催化剂,采用XRD、UV-vis、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和STEM等多种手段表征了催化剂中Fe物种分散情况和化学状态,并考察它们对甲烷芳构化反应的性能差异。结果表明:二价Fe离子制得的催化剂... 以二价和三价Fe为Fe前驱体制备铁离子交换Fe/HZSM-5催化剂,采用XRD、UV-vis、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和STEM等多种手段表征了催化剂中Fe物种分散情况和化学状态,并考察它们对甲烷芳构化反应的性能差异。结果表明:二价Fe离子制得的催化剂中Fe载量要显著高于三价Fe离子制备的催化剂,同时剩余较少的B酸位,抑制烯烃和芳烃进一步脱氢和缩聚。Fe物种与骨架Al作用形成不易还原的铁氧物种可作为甲烷活化的催化中心。虽然三价Fe离子交换制得的催化剂具有类似的铁氧物种结构,但由于过低的Fe载量和过多的B酸位剩余,反应中几乎没有芳烃生成,产物中更多的是积炭。研究表明,适宜的金属载量与分子筛B酸剩余量对反应有着重要的影响。研究结果可为进一步优化合成Fe基分子筛催化剂提供思路。 展开更多
关键词 甲烷芳构化 Fe/HZSM-5 离子交换 二价Fe离子 三价Fe离子
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稳定性改进的甲烷芳构化催化剂的合成及其应用 被引量:1
3
作者 张华 张伟 洪千里 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期31-33,40,共4页
以自主合成的空壳型小晶粒ZSM-5分子筛为载体,采用球磨浸渍工艺合成Mo/ZSM-5催化剂,考察了球磨时间、钼担载量、分子筛硅铝比、分散剂加入量以及恒温浴温度等因素对催化剂性能的影响,并得到较佳的催化剂合成条件。在较佳条件下合成的催... 以自主合成的空壳型小晶粒ZSM-5分子筛为载体,采用球磨浸渍工艺合成Mo/ZSM-5催化剂,考察了球磨时间、钼担载量、分子筛硅铝比、分散剂加入量以及恒温浴温度等因素对催化剂性能的影响,并得到较佳的催化剂合成条件。在较佳条件下合成的催化剂粉体采用无粘结剂喷雾成型工艺进行成型,并在流化床反应器中对其甲烷芳构化性能进行评价。结果表明,制备的催化剂在强度满足流化床的要求的同时且表现出更优的催化性能,反应初期甲烷转化率可达23%,同时表现出更好的稳定性。 展开更多
关键词 球磨浸渍法 空壳小晶粒ZSM-5分子筛 甲烷芳构化 催化剂
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基于物理信息神经网络的甲烷无氧芳构化反应的正反问题 被引量:1
4
作者 李依梦 陈运全 +2 位作者 何畅 张冰剑 陈清林 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4817-4823,共7页
解决化学反应动力学建模的正问题和反问题研究有助于更深地理解反应机理,降低实验成本。本研究以一维填充床甲烷无氧芳构化(MDA)反应为案例,利用物理信息神经网络(PINN)将化学反应机理方程耦合到损失函数中,以此构建动力学建模和参数反... 解决化学反应动力学建模的正问题和反问题研究有助于更深地理解反应机理,降低实验成本。本研究以一维填充床甲烷无氧芳构化(MDA)反应为案例,利用物理信息神经网络(PINN)将化学反应机理方程耦合到损失函数中,以此构建动力学建模和参数反演的求解框架。首先,通过正问题求解确定最佳神经网络超参数方案,结果表明构建的正问题模型在求解MDA反应动力学方程上有良好的预测性能,训练和外推的L2误差分别为0.19%和0.95%。在此基础上,在0、0.1%、0.3%高斯噪声下,利用标签数据反演反应速率常数,训练得到的预测值与真实值相对误差均在0.5%内,体现出了反问题模型在低质量数据下进行未知动力学参数反演的能力。 展开更多
关键词 甲烷无氧芳构化 物理信息神经网络 反应动力学模型 反问题
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介孔材料为硅源合成多级孔Mo/H-IM-5催化剂及其在甲烷无氧芳构化反应中的应用 被引量:6
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作者 刘恒 阚秋斌 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期1380-1387,共8页
在IM-5分子筛的合成体系中以介孔材料KIT-6作为硅源,制备出了多级孔IM-5复合分子筛(IM-5-K)。利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、比表面积分析、NH3-TPD等手段对样品的物理性质和酸性进行表征。将经过钼修饰的Mo-IM-5-K催化剂应用于... 在IM-5分子筛的合成体系中以介孔材料KIT-6作为硅源,制备出了多级孔IM-5复合分子筛(IM-5-K)。利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、比表面积分析、NH3-TPD等手段对样品的物理性质和酸性进行表征。将经过钼修饰的Mo-IM-5-K催化剂应用于甲烷无氧芳构化反应中,考察其活性。催化测试结果显示,多级孔Mo-IM-5-K催化剂的最高甲烷转化率和芳烃产率为12.4%和6.9%,高于常规Mo-IM-5-C催化剂。同时,Mo-IM-5-K催化剂有更好的稳定性。催化剂反应活性和稳定性的差异是由于其具有不同的孔道结构和酸性所致。介孔的存在会影响活性Mo物种的落位及分布状态,有利于反应物与活性位的接触和芳烃产物的扩散,进而提高催化剂的活性和稳定性。 展开更多
关键词 IM-5 介孔 甲烷芳构化
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Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化反应行为的改善—催化剂制备因素及反应物添加剂的考察 被引量:1
6
作者 陈会英 李永刚 +3 位作者 陈为 申文杰 徐奕德 包信和 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期83-89,共7页
考察了6Mo/HZSM-5催化剂的不同制备因素对其甲烷芳构化反应性能的影响,包括甲烷气氛下以不同的程序升温速率(从600℃到700℃)预还原催化剂,及采用热溶液(70~80℃)浸渍制备催化剂等方法.在t=700℃,P=0.1MPa,SV=1500mL/(g-cat·h)的... 考察了6Mo/HZSM-5催化剂的不同制备因素对其甲烷芳构化反应性能的影响,包括甲烷气氛下以不同的程序升温速率(从600℃到700℃)预还原催化剂,及采用热溶液(70~80℃)浸渍制备催化剂等方法.在t=700℃,P=0.1MPa,SV=1500mL/(g-cat·h)的反应条件下,发现适当的程序升温速率预还原和热溶液浸渍制备等方法可以改善6Mo/HZSM-5催化剂的甲烷芳构化反应性能,提高催化剂的反应活性及稳定性.同时还考察了1.5%二甲醚作为反应物添加剂在不同反应温度、不同Mo担载量的HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应性能,并与CO2,H2O的反应结果进行了对比.实验结果表明,在P=0.1MPa,SV=1500mL/(g-cat·h)的反应条件下,较高的反应温度及适量增加催化剂Mo担载量有利于进一步改善1.5%二甲醚/甲烷共进料情况下的芳构化反应行为;反应6h后催化剂的TEM照片显示,二甲醚与甲烷共进料改变了催化剂上积碳的形貌. 展开更多
关键词 MO/HZSM-5 甲烷芳构化 二甲醚 CO2 H2O
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Mo~Pt(V等)/HZSM-5上甲烷非氧芳构化 被引量:1
7
作者 谭平连 徐竹生 张涛 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第3期138-140,共3页
考察了添加贵金属、过渡金属氧化物以及Li、P等对Mo/HZSM-5催化剂的影响。结果表明:金属Pt添加组分在一定程度上改善积碳,但催化剂的反应活性有所降低,而添加金属Li的影响很大。当其添加量达到1%后,没有苯生成。过渡金属氧化物的... 考察了添加贵金属、过渡金属氧化物以及Li、P等对Mo/HZSM-5催化剂的影响。结果表明:金属Pt添加组分在一定程度上改善积碳,但催化剂的反应活性有所降低,而添加金属Li的影响很大。当其添加量达到1%后,没有苯生成。过渡金属氧化物的添加,尤其是碱性氧化物添加使得催化剂Mo/HZSM-5的活性有较大的下降。催化剂的酸性在甲烷非氧芳构化过程中的重要作用,及在酸性条件下金属相物种对甲烷的强极化作用也得到了证实。 展开更多
关键词 甲烷芳构化 酸性 极化作用 天然气 综合利用
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低钠条件下MCM-22分子筛的动态合成及其在甲烷无氧芳构化中的催化性能 被引量:18
8
作者 许宁 阚秋斌 +2 位作者 李雪梅 刘庆生 吴通好 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第6期949-951,共3页
Highly pure crystalline MCM 22 was synthesized under the conditions of a high temperature, low content of Na and water in a short time without addition of the crystal seeds of MCM 22. MoO 3 supported by H MCM 22 as th... Highly pure crystalline MCM 22 was synthesized under the conditions of a high temperature, low content of Na and water in a short time without addition of the crystal seeds of MCM 22. MoO 3 supported by H MCM 22 as the catalyst of the reactions of non oxidative aromatization of methane is investigated and it is evident that MCM 22 is a promising catalyst support for the studied methane aromatization reaction. 展开更多
关键词 合成 甲烷无氧芳构化 MCM-22分子筛 催化性能
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改性Mo-Co/HZSM-5催化剂对甲烷无氧芳构化反应的影响 被引量:4
9
作者 张航飞 马记源 +2 位作者 尹金莲 周蓉 陆江银 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期77-80,共4页
以6%Mo-0.7%Co/HZSM-5催化剂为基础,分别添加第3金属活性组分Mg、Ni、Zn、Fe,采用共浸渍法制备一系列催化剂,并考察他们对甲烷无氧芳构化催化性能的影响。结果表明,在HZSM-5分子筛上浸渍得到的6%Mo-0.7%Co-0.1%Ni/HZSM-5催化剂与6%Mo-0.... 以6%Mo-0.7%Co/HZSM-5催化剂为基础,分别添加第3金属活性组分Mg、Ni、Zn、Fe,采用共浸渍法制备一系列催化剂,并考察他们对甲烷无氧芳构化催化性能的影响。结果表明,在HZSM-5分子筛上浸渍得到的6%Mo-0.7%Co-0.1%Ni/HZSM-5催化剂与6%Mo-0.7%Co/HZSM-5相比甲烷的最大转化率从12%增加到13.9%,苯收率从6.58%增加到7.05%,同时还提高了催化剂的稳定性,使其失活速率由13.72%/h降低到12.73%/h。NH3-TPD等结果表明,6%Mo-0.7%Co/HZSM-5中添加第3活性组分Ni后,分子筛的酸强度及酸量得到优化,弱酸量与强酸量比例适中。TG的表征进一步说明了Ni物种调节了B酸位与Mo物种之前的相互作用,优化了催化剂的积碳行为。 展开更多
关键词 第3活性组分 甲烷无氧芳构化 酸量 积碳行为
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Mo/纳米MCM-49上甲烷无氧芳构化研究 被引量:3
10
作者 吴通好 王东阳 +2 位作者 许宁 吴鹏 阚秋斌 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期53-55,共3页
本文研究了Mo/纳米MCM - 49催化剂上甲烷无氧芳构化反应。考察了反应温度对甲烷转化率及苯的收率的影响。反应温度在 973K ,催化剂取得良好催化活性 ,甲烷转化率为 11~ 12 % ,生成苯的选择性为 80 %~ 90 %。本文还对催化剂稳定性、积... 本文研究了Mo/纳米MCM - 49催化剂上甲烷无氧芳构化反应。考察了反应温度对甲烷转化率及苯的收率的影响。反应温度在 973K ,催化剂取得良好催化活性 ,甲烷转化率为 11~ 12 % ,生成苯的选择性为 80 %~ 90 %。本文还对催化剂稳定性、积碳行为以及再生条件进行了考察。研究表明Mo/纳米MCM - 49催化剂稳定性远远超过Mo/ZSM - 5催化剂稳定性。通过直接焙烧和添加定量的MoO3活性组分的方法可大幅度延长催化剂的寿命。 展开更多
关键词 纳米 MCM-49 甲烷无氧芳构化 甲烷转化率 苯收率 天然气化工
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铜离子的引入对甲烷无氧芳构化催化剂Mo/CuH-ZSM-5中Mo物种化学状态的影响 被引量:2
11
作者 李爽 王东阳 +6 位作者 傅颖寰 吴鹏 吴通好 刘颖 张春雷 林励吾 包信和 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期427-430,共4页
对比考察了 Mo/Cu H-ZSM-5和 Mo/H-ZSM-5催化剂的甲烷无氧芳构化性能 ,并用 XRD,XPS,ESR等多种测试手段对反应前后催化剂上的 Mo物种及铜助剂的价态变化进行了详细研究 ,发现 Cu( )部分取代 H-ZSM-5交换位上的 H+后 ,抑制了活性组分 Mo... 对比考察了 Mo/Cu H-ZSM-5和 Mo/H-ZSM-5催化剂的甲烷无氧芳构化性能 ,并用 XRD,XPS,ESR等多种测试手段对反应前后催化剂上的 Mo物种及铜助剂的价态变化进行了详细研究 ,发现 Cu( )部分取代 H-ZSM-5交换位上的 H+后 ,抑制了活性组分 Mo O3的还原 ,而 Cu物种自身被还原 。 展开更多
关键词 甲烷无氧芳构化 铜离子 催化剂 催化活性
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甲烷无氧芳构化研究新进展
12
作者 徐奕德 包信和 林励吾 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期34-,共1页
关键词 甲烷无氧芳构化 反应 分子筛 MO 催化剂 合成泡沸石 酸中心 甲烷氧化偶联
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咪唑改性MCM-22分子筛的制备及甲烷无氧芳构化性能 被引量:3
13
作者 高佳良 张根 +3 位作者 程序 代成义 郝青青 马晓迅 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期1387-1395,共9页
以硅溶胶为硅源,环己亚胺为模板剂,在动态条件下利用水热合成法合成了MCM-22分子筛,并在该体系下以咪唑为添加剂合成了咪唑改性MCM-22-I分子筛,考察了咪唑对MCM-22-I分子筛合成的影响,利用FTIR、XRD、SEM、ICP、BET、NH_3-TPD、H_2-TPR... 以硅溶胶为硅源,环己亚胺为模板剂,在动态条件下利用水热合成法合成了MCM-22分子筛,并在该体系下以咪唑为添加剂合成了咪唑改性MCM-22-I分子筛,考察了咪唑对MCM-22-I分子筛合成的影响,利用FTIR、XRD、SEM、ICP、BET、NH_3-TPD、H_2-TPR和TG/DTG等手段分别对咪唑改性前后分子筛的物化性质进行了表征。结果表明,咪唑改性能够增大MCM-22的比表面积、孔容和酸性,同时可有效降低模板剂HMI的用量。采用等体积浸渍法制备了6Mo/MCM-22和6Mo/MCM-22-I双功能催化剂,在连续流动固定床反应器上,反应温度700℃、反应压力1.01×105Pa(1atm)、空速1500mL/(g-cat·h)的反应条件下,考察了催化剂催化甲烷无氧芳构化合成苯的催化剂性能。结果表明,与6Mo/MCM-22催化剂相比,咪唑改性的6Mo/MCM-22-I催化剂具有更高的择形性能和催化活性,甲烷的平均转化率提高了24.1%,苯的平均生成速率和选择性分别提高了24.3%和10.0%。 展开更多
关键词 催化剂 MCM-22 分子筛 咪唑改性 合成 固定床 甲烷无氧芳构化
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N掺杂Mo/HZSM-5催化剂制备及对甲烷无氧芳构化催化性能影响 被引量:2
14
作者 韩运达 张新庄 +3 位作者 吴保强 张浩 黄帆 马晓迅 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期475-482,共8页
采用三聚氰胺作为N源,N掺杂改性HZSM-5沸石分子筛后负载Mo活性金属组分,制备了一种用于甲烷无氧芳构化反应(MDA)的催化剂。采用XPS、N_2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM和NH3-TPD对催化剂性质和Mo金属组分状态进行了分析表征,并考察了催化... 采用三聚氰胺作为N源,N掺杂改性HZSM-5沸石分子筛后负载Mo活性金属组分,制备了一种用于甲烷无氧芳构化反应(MDA)的催化剂。采用XPS、N_2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM和NH3-TPD对催化剂性质和Mo金属组分状态进行了分析表征,并考察了催化剂的甲烷无氧芳构化反应催化性能。结果表明,HZSM-5经过N掺杂改性后,会在分子筛表面生成一层含氮基团,有序调控了分子筛的酸性位点;同时会诱导Mo金属组分在催化剂表面更好的锚定落位。此方法制备的Mo/HZSM-5-CN催化剂能有效提高MDA反应的甲烷转化率和芳烃选择性,减缓了积炭的生成,展现出更优良的催化性能。 展开更多
关键词 三聚氰胺 N掺杂 甲烷无氧芳构化 HZSM-5
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氨水改性纳米HZSM-5对其甲烷无氧芳构化性能影响 被引量:1
15
作者 张根 高佳良 +3 位作者 张新庄 程序 代成义 马晓迅 《西北大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期533-539,共7页
对不同浓度氨水改性前后纳米HZSM-5的物化性质进行研究,考察氨水改性纳米HZSM-5对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应(MDA)性能的影响。用不同浓度的氨水改性纳米HZSM-5,采用SEM,BET,XRD,NH3-TPD和TG等分析手段,对改性前后HZSM-5的形... 对不同浓度氨水改性前后纳米HZSM-5的物化性质进行研究,考察氨水改性纳米HZSM-5对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应(MDA)性能的影响。用不同浓度的氨水改性纳米HZSM-5,采用SEM,BET,XRD,NH3-TPD和TG等分析手段,对改性前后HZSM-5的形貌、表面酸性以及积碳进行表征。利用自行搭建的固定床试验装置,考察改性前后催化剂在催化MDA反应时的催化效果。结果表明:氨水通过对纳米HZSM-5的表面以及孔道进行刻蚀,一方面能够改变HZSM-5的孔性质;另一方面能够调变HZSM-5的酸性;氨水改性有效的降低了Mo/HZSM-5催化剂的积碳失活速率,提升了Mo/HZSM-5催化剂在MDA反应中的稳定性。 展开更多
关键词 甲烷无氧芳构化 纳米HZSM-5分子筛 改性
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无模板剂合成束状多级孔ZSM-5分子筛及其催化剂的甲烷无氧芳构化反应性能研究 被引量:1
16
作者 甘海波 叶枫 +5 位作者 吕义辉 樊栓狮 郎雪梅 王燕鸿 姚晔 李刚 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第4期92-98,共7页
甲烷无氧芳构化(MDA)是甲烷直接转化和利用的重要途径,高性能催化剂的制备是MDA研究的重点。在无模板剂的含氟合成液中,通过添加晶种成功合成出了一种束状多级孔ZSM-5分子筛,然后基于该分子筛采用浸渍法制得Mo/HZSM-5-H催化剂,并对其在... 甲烷无氧芳构化(MDA)是甲烷直接转化和利用的重要途径,高性能催化剂的制备是MDA研究的重点。在无模板剂的含氟合成液中,通过添加晶种成功合成出了一种束状多级孔ZSM-5分子筛,然后基于该分子筛采用浸渍法制得Mo/HZSM-5-H催化剂,并对其在MDA中的反应性能进行了评价。结果表明,Mo/HZSM-5-H的介孔孔容为0.09 cm^(3)/g,其总酸量达到176.03μmol/g,且Brönsted酸量和Lewis酸量之比为0.822,表明Mo/HZSM-5-H具有明显的介孔特征和较为理想的酸位分布。Mo/HZSM-5-H的甲烷转化率最高为14%,苯产率最高为6.8%,反应过程中无甲苯和二甲苯生成。与常规的微孔Mo/HZSM-5-C和球形多级孔Mo/HZSM-5-S相比,Mo/HZSM-5-H具有更高的催化活性和非常狭窄的芳烃产物分布,在高效制备苯这一重要大宗化学品方面有较好的应用前景。 展开更多
关键词 甲烷转化 无模板法 多级孔道ZSM-5 束状分子筛 甲烷无氧芳构化 催化剂合成
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甲烷脱氢芳构化反应机理及Mo/HZSM-5催化剂研究进展 被引量:1
17
作者 高睿遥 李鑫 +1 位作者 孙炅 姚颂东 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期30-40,共11页
甲烷脱氢芳构化反应在“碳达峰”、“碳中和”和清洁能源利用等领域具有广阔的应用前景。从甲烷脱氢芳构化反应机理与催化剂积炭失活原因、催化剂性能提升方法和催化剂再生方法3方面综述了甲烷脱氢芳构化反应及Mo/HZSM-5催化剂的研究进... 甲烷脱氢芳构化反应在“碳达峰”、“碳中和”和清洁能源利用等领域具有广阔的应用前景。从甲烷脱氢芳构化反应机理与催化剂积炭失活原因、催化剂性能提升方法和催化剂再生方法3方面综述了甲烷脱氢芳构化反应及Mo/HZSM-5催化剂的研究进展,并对甲烷脱氢芳构化反应的应用前景及研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 甲烷脱氢芳构化反应 催化剂 积炭 失活 再生
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中空胶囊Mo/HZSM-5催化甲烷无氧芳构化的积炭研究
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作者 张新琦 黄鑫 +2 位作者 王凯 焦熙 金智新 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2023年第6期988-996,共9页
【目的】甲烷无氧芳构化反应是天然气化工领域的一个前沿研究课题。【方法】采用浸渍法制备Mo/商用HZSM-5、Mo/纳米HZSM-5和Mo/中空胶囊HZSM-5催化剂。采用ICP、XRD、N2物理吸附、SEM、TEM、NH_(3)-TPD和XPS表征技术研究了三种Mo基分子... 【目的】甲烷无氧芳构化反应是天然气化工领域的一个前沿研究课题。【方法】采用浸渍法制备Mo/商用HZSM-5、Mo/纳米HZSM-5和Mo/中空胶囊HZSM-5催化剂。采用ICP、XRD、N2物理吸附、SEM、TEM、NH_(3)-TPD和XPS表征技术研究了三种Mo基分子筛的物化性质,并考察其甲烷无氧芳构化性能。采用TG和TPO手段定性和定量分析了三种催化剂的积炭分布情况。通过周期^(12)CH_(4)/^(13)CH_(4)同位素切换脉冲技术追踪甲烷芳构化过程中Mo/中空胶囊HZSM-5上的碳循环路径。【结果】催化剂孔道内活性碳物种会参与到苯的形成中。Mo/中空胶囊HZSM-5催化剂具有较高的CH_(4)转化率和芳烃收率,以及良好的催化寿命。Mo/纳米HZSM-5和Mo/中空胶囊HZSM-5的分子筛晶粒尺寸和酸强度相近,而Mo/中空胶囊HZSM-5的失活速率最小,这可能归因于中空胶囊结构中反应物和产物传质更快。 展开更多
关键词 甲烷无氧芳构化 中空胶囊分子筛 积炭 失活 同位素标记
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甲烷直接转化研究进展 被引量:6
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作者 张宝幸 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期503-509,共7页
甲烷是天然气、沼气及可燃冰的主要成分,在世界范围内具有广泛的分布和巨大的储量,但目前为止甲烷的使用仍以燃烧的方式为主。如何将储量巨大的甲烷资源转化为具有更高经济附加值的产品具有重要的意义。综述了在多相催化中常见的甲烷直... 甲烷是天然气、沼气及可燃冰的主要成分,在世界范围内具有广泛的分布和巨大的储量,但目前为止甲烷的使用仍以燃烧的方式为主。如何将储量巨大的甲烷资源转化为具有更高经济附加值的产品具有重要的意义。综述了在多相催化中常见的甲烷直接转化反应,包括甲烷氧化偶联、甲烷无氧芳构化、甲烷无氧制乙烯和甲烷选择性氧化制甲醇/甲醛等当前的研究热点,并对其未来发展进行了展望。 展开更多
关键词 甲烷直接转化 甲烷氧化偶联 甲烷无氧芳构化 甲烷无氧直接制乙烯
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新型非常规天然气直接催化转化制芳烃催化剂的研究 被引量:2
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作者 刘志开 曹辉 +3 位作者 王天云 韩国栋 刘意 张燚 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2019年第12期83-88,共6页
近年来,常规天然气供应紧张,因此非常规天然气的开发利用显得尤为重要。甲烷无氧芳构化作为非常规天然气的直接转化方式之一,由于其工艺流程简单、芳烃选择性集中、产物附加值高等特点,一直受到广大科研工作者的关注。为提高甲烷转化率... 近年来,常规天然气供应紧张,因此非常规天然气的开发利用显得尤为重要。甲烷无氧芳构化作为非常规天然气的直接转化方式之一,由于其工艺流程简单、芳烃选择性集中、产物附加值高等特点,一直受到广大科研工作者的关注。为提高甲烷转化率及甲苯和二甲苯等产物的选择性,通过一步浸渍法制备了0.189%Mg/8%Mo/HZSM-5(以质量分数计)催化剂,在700℃、101 kPa条件下通过将甲烷无氧芳构化反应与芳烃烷基化反应耦合,其中甲醇作为烷基化试剂与甲烷以共进料的方式进入反应体系,将甲烷的转化率提升至27.45%、甲苯和二甲苯的选择性分别达到28.29%和24.65%,并且8 h内催化剂未出现活性减弱,实现了反应的高效稳定运行。 展开更多
关键词 甲烷无氧脱氢芳构化反应 Mg/Mo/HZSM-5催化剂 耦合 甲醇
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